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对天然植物染料甜菜红碱的激发态及单电子还原电势的理论计算

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对天然植物染料甜菜红碱的激发态及单电子还原电势的理论计算

作者：何娟娟天津大学

学位级别：硕士

甜菜红碱(betalain)是一种无毒的、具有水溶性的含氮天然色素,首次从红甜菜中提取获得,甜菜(Bata vulgaris L.)属于石竹目属藜科(Chenopodiaceae)植物,是天然色素甜菜红碱的最主要来源。在自然界中,甜菜红碱仅存在于石竹目属(Caryophyll... 详细信息

甜菜红碱(betalain)是一种无毒的、具有水溶性的含氮天然色素,首次从红甜菜中提取获得,甜菜(Bata vulgaris L.)属于石竹目属藜科(Chenopodiaceae)植物,是天然色素甜菜红碱的最主要来源。在自然界中,甜菜红碱仅存在于石竹目属(Caryophyllales)的各种植物中,包括商陆科(Phytolacc aceae)、紫茉莉科(Nyctagin aceae)、番杏科(Aizo aceae)、仙人掌科(Cact aceae)及马齿苋科(Portulac aceae)等15科,同时也存在于甜菜及一些食肉植物之中,甚至在一些高等真菌中,如鹅膏毒蕈也有甜菜红碱的存在。至今为止,已有75种甜菜红碱从各类天然植物中被提取出来并确定其结构。在化学结构上,甜菜红碱是甜菜醛氨酸的席夫碱加合物,是一种衍生自L-酪氨酸的醛,具有氨基酸或者胺的结构。甜菜红碱可根据其结构以及颜色细分为两大类:甜菜红素和甜菜黄素。在甜菜红素的结构中,甜菜醛氨酸与芳香族氨基酸环-DOPA(L-3,4-二羟基苯丙氨酸)或者其糖基化类似物偶联,得到的结合物如甜菜苷等由于其扩大的共轭体系而呈现红紫色。在甜菜黄素结构中,甜菜醛氨酸与脂肪族氨基酸或者胺偶联,得到的结合物例如梨果仙人掌黄质等颜色为黄色或者黄橙色。甜菜红素和甜菜黄素的相对比例的变化使得含有甜菜红碱的植物展现出不同的颜色。同时,甜菜红素和甜菜黄素也表现出非常不同的荧光特性,甜菜红素通常没有荧光或者荧光量子产率很低,而甜菜黄素却能表现出较好的荧光特性。甜菜红碱是优良的天然色素,由于其天然、无毒的特性取代了许多被质疑存在安全问题的合成着色剂,被消费者所接受。在食品工业中,甜菜红碱作为酸奶、冰淇淋、饮料、蛋糕以及其他产品的食品着色剂具有很大的应用潜力。如今,甜菜红碱(EEC No.E162)已发展成为一种成熟的红色食品着色剂,并得到欧盟批准,进入美国食品和药物管理局(FDA)联邦法规(CFR)。作为食品着色剂,甜菜碱具有一些重要优势,例如高摩尔吸收系数、安全性、与各种食品的相容性,以及在p H值3-7范围内其颜色对p H的不敏感性等。除此之外,甜菜红碱还具有重要的生物活性,对维持身体机能的正常运作具有重要意义。经实验研究证明,甜菜红碱具有很强的抗氧化功效,对O·、·OH和HO等活性氧均具有较强的清除作用,可以作为功能性食品添加剂或配料使用,是一种很好的天然抗氧化剂。此外,甜菜红碱还具有一定的抗感染以及抗癌活性,在医药健康方面具有广阔的应用前景。甜菜红碱的光物理特性以及氧化还原特性使其成为优异的光敏染料,被广泛应用于染料敏化太阳能电池(Dye Sensitized Solar Cell,DSSCs)中。最常见的就是以纳米二氧化钛(Ti O)为基础的太阳能电池。这类电池主要以低成本的Ti O和光敏染料甜菜红碱为主要原料,模拟自然界中植物利用太阳能进行光合作用,将太阳能转化为电能。其基本原理为:染料分子受太阳光照射后由基态跃迁至激发态,处于激发态的染料分子将电子注入到半导体的导带中,电子扩散至导电基底,后流入外电路中,处于氧化态的染料被还原态的电解质还原再生,氧化态的电解质在对电极接受电子后被还原,从而完成一个循环。甜菜红碱摩尔吸收系数高,氧化还原能力强,以其为光敏染料的DSSCs具有原材料丰富、成本低、工艺技术简单、无毒无污染且可回收的优点,对环境的保护具有重要意义。甜菜红碱作为优良的天然食品着色剂,同时又具有抗氧化、抗感染等生物活性,成为近年来广大研究者研究的目标。到目前为止,针对于甜菜红碱的大量研究以及文献主要集中于实验研究方面,包括以下几个部分:1、对甜菜红碱天然植物来源的研究,检测不同植物中的甜菜红碱含量以及同种植物不同部位的含量关系;2、从天然植物中提取甜菜红碱有效成分,比较不同提取方法和不同条件下提取出的有效成分的含量,探究出最适宜的提取条件;3、利用不同的分析方法对植物中提取出的甜菜红碱有效成分进行检测,探究其中含有的甜菜红碱的种类以及含量;4、探究甜菜红碱的生物活性,包括抗氧化活性、抗感染活性以及生物利用度等;5、对以甜菜红碱为光敏染料的染料敏化太阳能电池的研究;6、探究不同储存条件下甜菜红碱含量以及颜色的变化,研究其作为食品添加剂的稳定性。在实验测量中,测量条件的变化(例如,p H、离子强度、溶剂或温度等)会对实验数据和结果产生很大的影响和误差。而量子化学理论计算则可以在特定条件下给出相对精确的结果,而不会受实际条件变化的干扰。到目前为止,对于甜菜红碱的理论研究报道得相对较少。然而,这些包括其自由基清除特性的量子化学研究、红外光谱以及与染料敏化太阳能电池应用相关的电子和氧化还原性质对于更好地理解甜菜红碱的生物活性及应用价值具有重大的意义。因此,我们选取了三个最具代表性的甜菜红碱分子,分别

关键词：甜菜红碱激发态圆锥交叉点荧光还原电势

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试论电极电势与氧化电势，还原电势

内蒙古民族大学学报（自然科学版） 1995年第1期10卷 52-54页

作者：刘洪胜绥化师专化学系

本文分析了氧化电势，还原电势和电极电势的形成过程．并指出它们之间的联系与区别．旨在明确电极电势的实质，澄清人们在三者之间的模糊认识．

关键词：氧化电势还原电势电极电势

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关于氧化电势和还原电势的讨论

庆阳师专学报（自然科学版） 1993年第2期 67-69,73页

作者：于新桥

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丝绸拔染印花用还原剂电势的影响因素探讨

苏州丝绸工学院学报 1991年第1期11卷 37-44页

作者：李煜林范绿宝苏州丝绸工学院化学教研室苏州丝绸工学院染整教研室

本文应用PH S-3型酸度计,对丝绸拔染印花中常用还原剂:氯化亚锡,雕白粉、德古林在不同条件下的还原电势进行了测试.并通过正交试验方法对还原剂的电势变化规律进行了理论探讨;着重探讨了在不同PH值条件下氯化亚锡溶液中存在的不同平衡... 详细信息

本文应用PH S-3型酸度计,对丝绸拔染印花中常用还原剂:氯化亚锡,雕白粉、德古林在不同条件下的还原电势进行了测试.并通过正交试验方法对还原剂的电势变化规律进行了理论探讨;着重探讨了在不同PH值条件下氯化亚锡溶液中存在的不同平衡状态对还原电势的影响.认为还原剂的电势是一个变量,在一定范围内,不同因素对其影响的大小顺序是PH>温度>浓度.

关键词：丝绸拔染印花还原电势

CaO在CaCl_2和等摩尔CaCl_2-X(X=NaCl，BaCl_2，LiCl)熔盐中的阴极行为

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金属学报 2008年第6期44卷 735-738页

作者：王淑兰王伟王川华张丽君东北大学理学院沈阳110004

采用循环伏安方法研究了1173 K时Cacl_2-0.5%CaO(摩尔分数)和等摩尔CaCl_2-X-0.5%caO(X=NaCl,BaCl_2,LiCl)熔盐中CaO在Mo电极上的阴极行为,研究结果表明,CaCl_2与CaO电离的Ca^(2+)具有不同的离子结构和还原电势,在1173 K时其还原峰电势分别为-2.15和-1.51 V.等摩尔混合熔盐CaCl_2-X-0.5%CaO(Z=NaCl,BaCl_2)中,CaO诱发电解质产生低电位沉积,降低了混合熔盐的电化学稳定性,通过阴极扫描电流峰密度与扫描速率的关系,计算出1173 K时CaO电离的Ca^(2+)在CaCl_2 0.5%CaO,等摩尔的CaCl_2-NaCl-0.5%Ca0,CaCl_2-BaCl_2-0.5%CaO和CaCl_2-LiCl-0.5%CaO熔盐中的扩散系数,分别为6.42×10^(-5),1.56×10^(-5),1.20×10^(-5)和6.79×10^(-5) cm^2/s。

关键词：循环伏安 CaO CaCl2 熔盐还原电势

偶氮染料循环伏安行为和生物厌氧脱色相关性研究

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环境科学 2006年第10期27卷 2067-2070页

作者：郭建博周集体王栋田存萍葛君王平喻晖大连理工大学环境与生命学院

对4种结构相似偶氮染料的循环伏安特性研究及其生物厌氧脱色速率实验,结果表明,所选结构相似染料的生物脱色速率最快的是酸性黄-Bis(Er=-616.75 mV),速率为0.012 09 mol.(L.h)-1,依次是酸性黄-11[Er=-593.25 mV,0.010 40mol.(L.h)-1],... 详细信息

对4种结构相似偶氮染料的循环伏安特性研究及其生物厌氧脱色速率实验,结果表明,所选结构相似染料的生物脱色速率最快的是酸性黄-Bis(Er=-616.75 mV),速率为0.012 09 mol.(L.h)-1,依次是酸性黄-11[Er=-593.25 mV,0.010 40mol.(L.h)-1],酸性黄-4[Er=-513 mV,0.007 575 mol.(L.h)-1],且脱色速率与其循环伏安图中的还原峰电位间存在线性关系.研究还表明,电化学方法在一定程度上可对生物体系发生生化反应进行部分模拟和预测.

关键词：偶氮染料循环伏安脱色还原电势