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硝酸肼还原反萃取分离镎/钚的研究

核技术 2016年第9期39卷 33-40页

作者：杨贺张虎李丽黄小红王日腾中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

镎的提取和分离是国际后处理领域重点关注的研究课题之一。在Purex流程中,硝酸肼常被用来作为亚硝酸的清扫剂,此外,由于硝酸肼对Np(VI)和Pu(IV)的氧化还原反应具有选择性,理论上可以利用其反应速率上的差异来实现镎与铀钚的分离。为探... 详细信息

镎的提取和分离是国际后处理领域重点关注的研究课题之一。在Purex流程中,硝酸肼常被用来作为亚硝酸的清扫剂,此外,由于硝酸肼对Np(VI)和Pu(IV)的氧化还原反应具有选择性,理论上可以利用其反应速率上的差异来实现镎与铀钚的分离。为探索硝酸肼分离镎/钚工艺提供可行性,本文采用单级萃取设备研究了硝酸肼还原反萃Np和Pu的过程。通过研究硝酸浓度、硝酸肼浓度和反应温度对还原反萃过程的影响,确定了Np(VI)和Pu(IV)反萃动力学方程和表现活化能。进一步通过动力学方程得出硝酸肼还原反萃Np(VI)和Pu(IV)的半反应时间,并对Np(VI)/Pu(IV)分离过程的工艺进行了初步探索。

关键词：硝酸肼还原反萃分离镎钚

U(Ⅳ)对Pu(Ⅳ)的单级还原反萃数学模型

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核化学与放射化学 2017年第6期39卷 413-421页

作者：于婷何辉洪哲陈延鑫叶国安中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413 环境保护部核与辐射安全中心北京100082 中国核工业研究生部北京102413

U(Ⅳ)是PUREX流程铀钚分离过程的还原剂。建立了30%TBP/煤油体系中U(Ⅳ)还原反萃Pu(Ⅳ)的单级迭代计算数学模型,并提出了相应的数学算法,编写了模拟连续逆流萃取器其中一级的计算机模拟程序,使用文献数据对模型和程序进行了验证,计算值... 详细信息

U(Ⅳ)是PUREX流程铀钚分离过程的还原剂。建立了30%TBP/煤油体系中U(Ⅳ)还原反萃Pu(Ⅳ)的单级迭代计算数学模型,并提出了相应的数学算法,编写了模拟连续逆流萃取器其中一级的计算机模拟程序,使用文献数据对模型和程序进行了验证,计算值与实验值符合良好,并与文献报道的模型的计算结果进行了比对,准确度要高于文献数学模型。

关键词： PUREX流程计算机模拟还原反萃 U(Ⅳ) Pu(Ⅳ)

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甲基肼还原反萃取分离镎/钚的研究

核技术 2017年第9期40卷 24-30页

作者：刘占元张虎王日腾宁勇智中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

镎的提取和分离是后处理领域重点关注的研究课题之一。甲基肼作为一种有机无盐试剂,其还原Np(Ⅵ)的速率快于还原Pu(Ⅳ)的速率,理论上可以利用其反应速率上的差异来实现镎与钚的分离。为了探索甲基肼还原反萃分离镎、钚的可行性,本文采... 详细信息

镎的提取和分离是后处理领域重点关注的研究课题之一。甲基肼作为一种有机无盐试剂,其还原Np(Ⅵ)的速率快于还原Pu(Ⅳ)的速率,理论上可以利用其反应速率上的差异来实现镎与钚的分离。为了探索甲基肼还原反萃分离镎、钚的可行性,本文采用单级萃取池研究了甲基肼还原反萃Np(Ⅵ)和Pu(Ⅳ)的过程。通过考察还原剂浓度、硝酸浓度以及反应温度和搅拌速率等条件对甲基肼还原反萃Np(Ⅵ)和Pu(Ⅳ)过程的影响,确定了Np(Ⅵ)和Pu(Ⅳ)反萃动力学方程和表观活化能。通过所得的动力学方程得出甲基肼还原反萃Np(Ⅵ)和Pu(Ⅳ)的半反应时间,并对Np(Ⅵ)和Pu(Ⅳ)分离过程的工艺进行了初步探索。

关键词：甲基肼还原反萃镎钚

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氨基羟基脲还原反萃高浓度Pu(Ⅳ)

核化学与放射化学 2020年第1期42卷 30-36,I0004页

作者：沈振芳王玲钰肖松涛兰天丛海峰欧阳应根中国原子能科学研究院放射化学研究所

采用氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液研究了从30%(体积分数,下同)TBP/煤油中还原反萃高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的性能,并与羟胺-肼(HAN-HN)、N,N-二甲基羟胺-单甲基肼(DMHAN-MMH)在钚净化浓缩循环中反萃行为进行了对比。结果表明:在一定HSC浓度... 详细信息

采用氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液研究了从30%(体积分数,下同)TBP/煤油中还原反萃高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的性能,并与羟胺-肼(HAN-HN)、N,N-二甲基羟胺-单甲基肼(DMHAN-MMH)在钚净化浓缩循环中反萃行为进行了对比。结果表明:在一定HSC浓度下,适当延长相接触时间、减小相比(o/a)、降低酸度和提高温度,均有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃。HSC作为还原反萃剂,可以有效实现30%TBP/煤油中高浓钚的反萃,反萃效果较其它几种还原剂更好,有望在先进二循环流程的钚净化浓缩工艺中得到应用。

关键词：氨基羟基脲还原反萃 Pu(Ⅳ)

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硝酸羟胺还原反萃高浓度钚

核化学与放射化学 2016年第3期38卷 154-158页

作者：兰天罗方祥肖松涛刘协春杨贺孟照凯中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

对硝酸羟胺(HAN)从30%TBP/煤油中还原反萃高浓度Pu(Ⅳ)的影响因素进行了研究。结果表明:延长两相接触时间、降低酸度、升高温度均有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃;增大硝酸羟胺浓度虽然也有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃,但是当HAN浓度大于0.4mol/L后,... 详细信息

对硝酸羟胺(HAN)从30%TBP/煤油中还原反萃高浓度Pu(Ⅳ)的影响因素进行了研究。结果表明:延长两相接触时间、降低酸度、升高温度均有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃;增大硝酸羟胺浓度虽然也有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃,但是当HAN浓度大于0.4mol/L后,反萃率增加不明显;增加肼的浓度也有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃,但当肼浓度大于0.2mol/L后,Pu(Ⅳ)的反萃率随肼浓度增加而降低;溶液中硝酸根浓度对Pu(Ⅳ)反萃率的影响明显;随着钚浓度增加,反萃率降低。钚在水相和有机相的分配对HAN还原反萃高浓度钚有显著影响。

关键词：乏燃料后处理硝酸羟胺还原反萃高浓度钚

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硼氢化钠从DBC载金有机相中还原反萃金

稀有金属 1996年第1期20卷 24-27页

作者：余建民杨正芬刘时杰昆明贵金属研究所

应用硼氢化钠于常温下从ＤＢＣ载金有机相中还原反萃金，考察了还原时间、硼氢化钠用量、水相酸度、有机相金浓度等对全反萃率的影响。结果表明，在各种反萃条件下金的反萃率均大于９９．９％，获得的海绵金纯度高于９９．９９％。有机... 详细信息

应用硼氢化钠于常温下从ＤＢＣ载金有机相中还原反萃金，考察了还原时间、硼氢化钠用量、水相酸度、有机相金浓度等对全反萃率的影响。结果表明，在各种反萃条件下金的反萃率均大于９９．９％，获得的海绵金纯度高于９９．９９％。有机相可反复循环使用。

关键词：硼氢化钠还原反萃炼金 DBC载金有机相

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离心萃取装置中硝酸羟胺还原反萃钚的研究

原子能科学技术 1989年第1期23卷 65-72页

作者：章泽甫丁大纯费洪澄汤泉涌徐锋张宏元王国光中国原子能科学研究院

用十六级分离式混合—离心澄清萃取装置,在20-24℃,30-34℃,45-50℃等不同温度下进行了3B槽硝酸羟胺还原反萃钚的实验。结果表明,钚的收率均可达99.9%以上。在20-24℃时,有机相出口级附近几级的钚浓度较高,实验条件一旦波动,有可能造成... 详细信息

用十六级分离式混合—离心澄清萃取装置,在20-24℃,30-34℃,45-50℃等不同温度下进行了3B槽硝酸羟胺还原反萃钚的实验。结果表明,钚的收率均可达99.9%以上。在20-24℃时,有机相出口级附近几级的钚浓度较高,实验条件一旦波动,有可能造成钚的流失,且钚在萃取设备中有明显的积累。温度升高,14级反萃(停留时间约18min)时,钚的收率基本得到保证。

关键词：离心澄清器硝酸羟胺还原反萃钚

氨基羟基脲在Purex流程铀钚分离中的应用

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原子能科学技术 2013年第1期47卷 27-33页

作者：肖松涛叶国安潘永军罗方祥杨贺兰天中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

研究了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%TBP/煤油中Pu(Ⅳ)的还原反萃取行为,考察了HSC浓度、两相接触时间、两相相比、反萃液硝酸浓度、NO3-浓度、有机相U浓度和温度对Pu(Ⅳ)还原反萃的影响。结果表明:延长两相接触时间能显著提高Pu(Ⅳ... 详细信息

研究了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%TBP/煤油中Pu(Ⅳ)的还原反萃取行为,考察了HSC浓度、两相接触时间、两相相比、反萃液硝酸浓度、NO3-浓度、有机相U浓度和温度对Pu(Ⅳ)还原反萃的影响。结果表明:延长两相接触时间能显著提高Pu(Ⅳ)的反萃率,增加氨基羟基脲的浓度、降低反萃液酸度、降低NO3-浓度、增加有机相U浓度和升高温度也对Pu(Ⅳ)的反萃率有一定的提高。采用16级逆流反萃取实验(还原反萃段10级,补充萃取段6级),模拟Purex流程1B槽U/Pu分离工艺,在相比(1BF∶1BX∶1BS)为4∶1∶1的条件下,U的收率大于99.99%,Pu的收率大于99.99%;铀中去钚的分离因数SFPu/U=2.8×104;钚中去铀的分离因数SFU/Pu=5.9×104。HSC作为还原反萃取剂,可有效实现铀钚分离。

关键词： Pu(Ⅳ) 氨基羟基脲还原反萃铀钚分离

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APOR流程1B槽中镎的走向行为研究

原子能科学技术 2010年第2期44卷 129-137页

作者：李小该叶国安何辉唐洪彬李斌李会容中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413

从Np(Ⅴ,Ⅵ)与二甲基羟胺(DMHAN)、单甲基肼(MMH)反应动力学及有机相中Np(Ⅵ)的反萃动力学两方面实验考察了APOR流程1B槽中镎的走向行为。结果表明:DMHAN还原Np(Ⅵ)的速率很快,动力学方程为-dc(Np(Ⅵ))/dt=kc(Np(Ⅵ))c(DMHAN)/c0.6(H+)... 详细信息

从Np(Ⅴ,Ⅵ)与二甲基羟胺(DMHAN)、单甲基肼(MMH)反应动力学及有机相中Np(Ⅵ)的反萃动力学两方面实验考察了APOR流程1B槽中镎的走向行为。结果表明:DMHAN还原Np(Ⅵ)的速率很快,动力学方程为-dc(Np(Ⅵ))/dt=kc(Np(Ⅵ))c(DMHAN)/c0.6(H+),25℃时,反应速率常数k=289.8(mol·L-1)-0.4·min-1;进一步还原Np(Ⅴ)的速率则很慢,其中,DMHAN还原Np(Ⅴ)的动力学方程为-dc(Np(Ⅴ))/dt=kc(Np(Ⅴ))c(DMHAN)c(H+),25℃时,k=0.0236(mol·L-1)-2·min-1;MMH还原Np(Ⅴ)的动力学方程为-dc(Np(Ⅴ))/dt=kc(Np(Ⅴ))c0.36(MMH)c(H+),25℃时,k=0.0022(mol·L-1)-1.36·min-1。所以,1B槽中Np主要以Np(Ⅴ)形式存在。在扩散控制模式下,DMHAN和MMH对Np(Ⅵ)的反萃动力学方程分别为:dca(Np(Ⅵ))/dt=k(V/S)co0.,05(Np(Ⅵ)).co-0.14(TBP)ca-0.32(NO3-),25℃时,k=2.29×10-4(mol·L-1)0.96·cm-1·min-1;dca(Np(Ⅵ))/dt=k(V/S)co0.,063(Np(Ⅵ))co-0.27(TBP)ca-0.34(NO3-),25℃时,k=6.24×10-4(mol·L-1)0.98·cm-1·min-1。可见,DMHAN-MMH存在下,Np可被快速反萃入水相。基于以上的动力学参数以及工艺过程参数,可计算出1B槽中95%的Np进入水相。

关键词：镎二甲基羟胺单甲基肼动力学还原反萃