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二氧化碳电还原反应的理论研究

物理化学学报 2021年第5期37卷 161-174页

作者：苑琦杨昊谢淼程涛苏州大学功能纳米与软物质研究院江苏苏州215123

通过电能将二氧化碳转化为高附加值的工业产品:一方面有利于大幅度减少空气中二氧化碳这类温室气体的含量,同时也实现了电能到化学能的转化,实现电化学储能。尽管对二氧化碳电化学还原的研究已经有三十多年,但仍然缺乏高效地将二氧化碳... 详细信息

通过电能将二氧化碳转化为高附加值的工业产品:一方面有利于大幅度减少空气中二氧化碳这类温室气体的含量,同时也实现了电能到化学能的转化,实现电化学储能。尽管对二氧化碳电化学还原的研究已经有三十多年,但仍然缺乏高效地将二氧化碳电化学还原的催化剂。目前,已报道的研究体系在催化性能上远远无法满足工业生产的要求。为了开发制备更高效的二氧化碳电化学还原催化剂,深入理解二氧化碳电还原反应机理至关重要。在研究电化学反应机理方面,理论模拟可以从原子水平提供基元反应的反应细节和能量信息,补充了实验无法提供的微观反应机理。一方面解释了已有实验现象,另一方面也为反应机理的研究提供了新的认识。在此基础上,利用高通量计算和机器学习这些新的研究范式,为加速材料开发提供了理性设计的新思路。在本工作中,我们将对近些年来二氧化碳电还原方面的理论研究工作进行系统性的总结。

关键词：二氧化碳电化学还原反应理论模拟非均相催化

理论研究Cu@CN催化剂表面上水分子对电催化CO还原反应机理的影响(英文)

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物理化学学报 2023年

作者：徐涵煜宋雪旦张青于畅邱介山北京化工大学化学工程学院有机无机复合材料国家重点实验室化工资源有效利用国家重点实验室大连理工大学化工学院辽宁省能源材料化工重点实验室精细化工国家重点实验室

电催化CO2还原反应(CO2RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移，在水溶剂条件下，质子的来源是水分子，考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型，与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比，研究水... 详细信息

电催化CO2还原反应(CO2RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移，在水溶剂条件下，质子的来源是水分子，考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型，与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比，研究水分子在CO2RR中对质子-电子对转移的影响。采用密度泛函理论，系统地研究了铜原子嵌入C2N单层催化剂(Cu@C2N)和石墨烯作为衬底的Cu@C2N/石墨烯复合催化剂(Cu@C2N/G)表面上不同加氢模型的CO2RR反应机理。在水辅助氢穿梭模型中，氢原子与水分子结合形成水合质子，水合质子将自身的氢原子转移到催化剂表面的反应物上形成反应中间体，增强了中间体与催化剂之间的相互作用。此外，在Cu@C2N/G催化剂中，石墨烯将电子转移到表面的Cu@C2N上，提高了催化剂的CO2RR催化活性。进一步，计算了Cu@C2N和Cu@C2N/G催化剂上CO2RR和析氢反应的极限电位，讨论催化剂的活性和选择性。结果表明CO2在低电位下容易生成HCOOH，施加高电位时可以生成CO、CH3OH和CH4并伴随着H2的生成。

关键词： CO 还原反应电催化氮掺杂石墨烯水辅助氢穿梭反应机理密度泛函理论

对甲苯硫酚/三环己基膦介导的硝基芳烃的光化学还原反应

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有机化学 2021年第12期41卷 4773-4779页

作者：鲍兆伟吕洁金智超贵州大学绿色农药与农业生物工程国家重点实验室培育基地教育部绿色农药与农业生物工程重点实验室贵阳550025

报道了一种无溶剂、无金属温和条件下,对甲苯硫酚/三环己基膦介导的硝基芳烃的光化学还原反应.该反应具有广泛的普遍适用性,带有不同取代基和取代模式的胺类衍生物可以获得良好的产率.因此该还原方法是一种具有潜在价值的高效合成胺类... 详细信息

报道了一种无溶剂、无金属温和条件下,对甲苯硫酚/三环己基膦介导的硝基芳烃的光化学还原反应.该反应具有广泛的普遍适用性,带有不同取代基和取代模式的胺类衍生物可以获得良好的产率.因此该还原方法是一种具有潜在价值的高效合成胺类化合物的新策略.

关键词：硝基芳烃还原反应光化学芳香胺

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锌对球团矿还原反应的影响

武汉科技大学学报 2023年第2期46卷 87-94页

作者：胡闯开周进东朱斌熊玮毕学工武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室湖北武汉430081 武汉科技大学钢铁冶金及资源利用省部共建教育部重点实验室湖北武汉430081

利用浸泡法制得富锌球团矿,测定不同温度下球团矿和富锌球团矿还原失重量随时间变化,建立了球团矿气-固反应的未反应核模型,研究了锌对球团矿还原动力学的影响。结果表明,本实验中,球团矿还原反应控速环节为界面化学反应;球团矿和富锌... 详细信息

利用浸泡法制得富锌球团矿,测定不同温度下球团矿和富锌球团矿还原失重量随时间变化,建立了球团矿气-固反应的未反应核模型,研究了锌对球团矿还原动力学的影响。结果表明,本实验中,球团矿还原反应控速环节为界面化学反应;球团矿和富锌球团矿的化学反应活化能分别为54.34、54.38 kJ/mol,表明富锌对球团矿还原的阻碍作用十分有限;锌对球团矿还原的影响主要表现在:①表面形成的ZnO壳阻碍球团矿还原,②内部锌蒸气发生循环反应起到催化作用。当温度较低(900℃)时,表面富集的ZnO壳影响大,阻碍球团矿的还原;温度在950~1000℃,锌蒸气催化作用显著,削弱或抵消了ZnO壳的阻碍作用;随着温度继续升高,由于锌蒸气还原FeO反应是放热反应,锌蒸气催化作用降低甚至可忽略不计。

关键词：球团矿锌还原反应未反应核模型还原动力学催化还原界面化学反应

原子荧光光谱法测定砷过程中还原反应条件的优化

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中国无机分析化学 2024年第3期14卷 261-266页

作者：丁冬梅杨华李炜天津市生态环境监测中心天津300191

自然界中砷和砷的化合物一般可通过水、大气和食物等途径进入人体,危害人体健康,原子荧光光谱法测定砷含量被广泛应用。为准确测定样品中砷的含量,以原子荧光光谱法(AFS)测定土壤中总砷含量为例,重点研究高价态砷(Ⅴ)还原为低价态砷(Ⅲ... 详细信息

自然界中砷和砷的化合物一般可通过水、大气和食物等途径进入人体,危害人体健康,原子荧光光谱法测定砷含量被广泛应用。为准确测定样品中砷的含量,以原子荧光光谱法(AFS)测定土壤中总砷含量为例,重点研究高价态砷(Ⅴ)还原为低价态砷(Ⅲ)的实验条件,采用正交实验进行条件优化,建立适合的实验方法。通过设计L_(9)(3^(4))正交实验,高价态砷的还原反应与四个因素有关,即与反应温度、反应时间、盐酸加入量和硫脲的用量呈一定的正相关,结果表明,四个因素中硫脲用量的影响最为显著,其次是盐酸加入量、反应时间和反应温度。通过对四个因素的多水平检验,优化后的实验条件为:硫脲用量2.0 mL、盐酸加入量10%、反应时间20 min、温度20~35℃(即普通室温)。采用土壤标准物质验证优化后条件的可行性,得出砷的测定值在标准值范围内,RSD在2.2%~4.2%,精密度和准确性均满足质控要求。优化后的实验条件使得操作简便易行,提高了工作效率。

关键词：原子荧光光谱法(AFS) 砷还原反应条件优化

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稀土Er单原子促进光催化CO2还原反应

物理化学学报 2020年第9期36卷 10-11页

作者：俞书宏中国科学技术大学化学系合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

二氧化碳(CO2)还原反应能够将CO2还原为一氧化碳和甲酸、甲醇、甲烷等高附加值的碳氢化合物燃料。由于CO2是一种极为稳定和不活泼的分子,CO2转化为高附加值的燃料需要合适的催化剂或者较高的能量,这是一个极具挑战性的科学问题1–3。

关键词： CO2还原还原反应单原子一氧化碳稀土Er 碳氢化合物高附加值

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膨胀石墨负载钯纳米颗粒催化六价铬还原反应

高等学校化学学报 2014年第11期35卷 2397-2402页

作者：魏英祥涂伟霞北京化工大学有机无机复合材料国家重点实验室北京100029

采用高分子辅助的浸渍还原法,制备得到膨胀石墨(EG)负载的纳米钯催化剂(Pd-EG),采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂组成、结构、形貌和价态进行了表征,并考察了Pd-EG催化剂在六价铬还原反应... 详细信息

采用高分子辅助的浸渍还原法,制备得到膨胀石墨(EG)负载的纳米钯催化剂(Pd-EG),采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂组成、结构、形貌和价态进行了表征,并考察了Pd-EG催化剂在六价铬还原反应中的活性.结果表明,催化剂中纳米钯颗粒均匀分散在膨胀石墨上,平均粒径为4.37 nm,金属负载量质量分数为0.446%.该催化剂对六价铬还原反应具有良好的催化性能,可将六价铬完全转化为三价铬,在pH=4.0及45℃条件下反应转化频率(TOF)达到3186 h-1;催化剂经过多次重复使用后的活性仍保持稳定.

关键词：膨胀石墨钯纳米颗粒六价铬催化还原反应

锆和钽基氧气还原反应催化剂的简易合成(英文)

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催化学报 2015年第4期36卷 484-489页

作者： David Sebastián Vincenzo Baglio Shuhui Sun Ana C.Tavares Antonino S.Aricò Istituto di Tecnologie Avanzate per l’Energia "Nicola Giordano" CNR Via Salita Santa Lucia sopra Contesse 5 98126 Messina Italy Institut National de la Recherche Scientifique-énergie Matériaux et Télécommunications 1650 Boulevard Lionel-Boulet Varennes QC J3X 1S2 Canada

Cathode catalysts for direct alcohol fuel cells(DAFCs) must have high catalytic activity for the oxy-gen reduction reaction(ORR), low cost, and high tolerance to the presence of methanol or ethanol. Pt is the benchmark catalyst for this application owing to its excellent electrocatalytic activity, but its high cost and low tolerance to the organic fuel permeating through the membrane have hindered the commercialization of DAFCs. Herein we present a facile synthesis route to obtain organic fuel-tolerant Zr- and Ta-based catalysts supported on carbon. This method consists of a simple precipitation of metal precursors followed by a heat treatment. X-ray diffraction analyses confirmed that the obtained samples were crystalline ZrO 2-x and Na2Ta8O21-x having crystallite sizes of 26 and 32 nm, respectively. The thermal treatment effectively increased the activity of the catalysts to-wards the ORR, although further optimization is necessary. Both catalysts exhibited a high tolerance to the presence of methanol with only a moderate reduction in ORR activity even at high methanol concentration(0.5 mol/L).

关键词：阴极催化剂还原反应简便合成低氧直接醇类燃料电池电催化活性 X射线衍射分析钽基

主族s区金属Mg电催化N;还原反应的第一性原理计算研究（英文）

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中国科学技术大学学报 2021年

作者：杨康王长来邓希陈乾旺合肥微尺度物质科学国家研究中心中国科学技术大学材料科学与工程系香港城市大学材料科学与工程系超金刚石及先进薄膜研究中心中国科学技术大学化学与材料科学学院中国科学院合肥物质科学研究院强磁场安徽省实验室

电催化N;还原反应（NRR）可以在温和的条件下利用可再生的电力将氮气和质子从电解质水溶液转化为氨，被认为是一种非常有前景的替代哈伯法合成氨技术。但是这项技术也面临具大的挑战，因为N;分子中的N≡N键非常牢固，需要高活性的催化... 详细信息

电催化N;还原反应（NRR）可以在温和的条件下利用可再生的电力将氮气和质子从电解质水溶液转化为氨，被认为是一种非常有前景的替代哈伯法合成氨技术。但是这项技术也面临具大的挑战，因为N;分子中的N≡N键非常牢固，需要高活性的催化剂才能将其断裂。和过渡金属相比，主族s区金属在NRR中很少被研究。本文采用第一性原理计算的方法，发现氧掺杂的石墨烯锚定的镁单原子催化剂(Mg-O;)是一种高活性的NRR电催化剂。理论计算结果表明，N;分子能有效地被Mg-O;活化，并通过非解离交替机制被还原成NH;。此外，分子动力学模拟结果显示Mg-O;具有高的稳定性。

关键词：电催化N 还原反应主族金属单原子催化剂第一性原理计算