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无机化学学报 2017年第3期33卷 361-376页

作者：李耀武黄辰曦陶伟钱海生合肥工业大学生物与医学工程学院合肥230009 合肥工业大学纳米医学与环境化学实验室合肥230009

近红外光能量占太阳能的44%,但是传统半导体光催化剂难以利用近红外光,因此制备近红外光催化剂是近几年来的研究热点。本文阐述了镧系离子掺杂的近红外光催化剂催化的基本原理,综述了镧系离子掺杂上转换纳米材料/半导体复合近红外光催... 详细信息

近红外光能量占太阳能的44%,但是传统半导体光催化剂难以利用近红外光,因此制备近红外光催化剂是近几年来的研究热点。本文阐述了镧系离子掺杂的近红外光催化剂催化的基本原理,综述了镧系离子掺杂上转换纳米材料/半导体复合近红外光催化剂的合成方法及特点,重点介绍了外延生长法,静电纺丝法与化学组装法。并对这些近红外光催化材料在光降解污染物和光解水领域的应用进行了总结并对其应用前景进行了展望。

关键词：近红外光催化剂镧系离子掺杂复合材料合成方法

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可面对船舶污水的稀土上转换纳米复合材料的研究

可面对船舶污水的稀土上转换纳米复合材料的研究

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作者：黄民忠集美大学

学位级别：硕士

在半导体光催化领域,Ti O2和g-C3N4是当前最理想的两种半导体光催化剂。然而Ti O2禁带宽Eg可达到3.2e V,只能利用λ≤387nm的紫外光;g-C3N4的禁带宽Eg虽然有2.7e V,但也只能吸收λ≤460nm的可见光。所以许多研究学者做了大量的研究,对... 详细信息

在半导体光催化领域,Ti O2和g-C3N4是当前最理想的两种半导体光催化剂。然而Ti O2禁带宽Eg可达到3.2e V,只能利用λ≤387nm的紫外光;g-C3N4的禁带宽Eg虽然有2.7e V,但也只能吸收λ≤460nm的可见光。所以许多研究学者做了大量的研究,对这两种催化剂做了相应的改性,但几乎都停留在可见光响应范畴,而太阳光能中与可见光能量相当的近红外光能依然没有引起人们的关注与利用。因此,将近红外光能应用到光催化中,这对于光催化领域与能源领域具有深刻的理论意义。稀土上转换材料即吸收长波长的光并发出短波长的光,Yb3+/Tm3+共掺杂的氟化物在980nm近红外光的激发下可以发出短波长的紫外光和可见光,而紫外光和可见光分别可以激发Ti O2和g-C3N4。基于该理论,本文选择上转换效率最高的Na YF4作为上转换基质,用高温热分解法合成β-Na YF4:Yb3+,Tm3+纳米颗粒,探讨并分析了其光致发光机理。然后通过以PVP为表面活性剂和粘结剂、以钛酸四丁酯为钛源,制备出具有核壳结构的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+@Ti O2纳米颗粒和以甲醇为分散剂,通过超声和磁力搅拌等方式将β-Na YF4:Yb3+,Tm3+纳米颗粒均匀分散于层状g-C3N4薄片上形成具有异质结构的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4复合材料。采用PL、XRD、SEM、TEM等测试方法,对催化剂的形貌与结构、晶型、化学组成以及发光性能等进行分析,并在980nm近红外光条件下,分别研究了两种光催化剂对模拟船舶有机污水的两种染料（MB和Rh B）和苯酚的催化降解效果。最后以对二苯甲酸为荧光探针,研究了近红外光催化剂β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4的近红外光催化活性以及近红外催化的机理。实验结果表明,高温热分解法合成的上转换材料为β型六方相结构,其直径0nm且具有强紫外和可见发光性能,然后再将其合成为具有核壳结构的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+@Ti O2和具有异质结构的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4两种近红外光催化剂。再以两种有机染料（MB和Rh B）和苯酚为目标污染物,在980nm近红外光下照射一定时间后,两种近红外光催化剂对两种有机染料和苯酚的降解均取得了不错的效果。并以β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4降解MB为例,进行了循环降解实验,结果显示,经过四次循环利用的催化剂还能够保持较高的光催化活性。最后以对二苯甲酸为荧光探针,在光催化反应过程中能够规律地检测出·OH自由基的产生,从而证明所制备的新型稀土上转换纳米复合材料具有近红外光催化活性。近红外光能的有效利用,对于半导体材料Ti O2和g-C3N4在水污染处理领域甚至船舶污水处理领域都具有广阔的应用前景。

关键词： β-NaYF4:Yb3+ Tm3+ 稀土上转换 TiO2 g-C3N4 近红外光催化剂

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还原型钨酸盐介导的宽光谱光驱动水净化研究

还原型钨酸盐介导的宽光谱光驱动水净化研究

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作者：文晓丹哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

近年来，淡水资源的短缺引发了全球的关注。为了解决这一危机，迫切需要利用可再生的清洁能源太阳能缓解水污染以及净化海水。将光催化技术与界面水蒸发相结合，在同时解决废水污染和淡水短缺问题方面显示出巨大的前景。因此，探索具备... 详细信息

近年来，淡水资源的短缺引发了全球的关注。为了解决这一危机，迫切需要利用可再生的清洁能源太阳能缓解水污染以及净化海水。将光催化技术与界面水蒸发相结合，在同时解决废水污染和淡水短缺问题方面显示出巨大的前景。因此，探索具备优异的太阳能吸收性能的光热、光催化剂十分有必要。本文通过水热法制备钨酸铁（FeWO4）和钨酸钴（CoWO4），氢气还原后得到的FeWO4(H2)和CoWO4(H2)表面有WO2相产生。钨酸盐与WO2结合后在太阳光谱中表现出优良的光吸收性能，有望成为高效的近红外光催化剂。同时进一步探索FeWO4(H2)、CoWO4(H2)的近红外光（NIR）催化性能和光热转换性能，以及聚乙烯醇（PVA）/钨酸盐/海绵太阳能吸收器在太阳能驱动下的蒸发性能。　　传统光催化剂在近红外区不具有光吸收，不能有效利用在太阳能中占近50%的近红外光。我们探索了FeWO4(H2)和CoWO4(H2)在近红外区的光催化性能以及光热灭菌性能。通过设计MB降解体系和DPBF降解体系，证明FeWO4(H2)、CoWO4(H2)具有优良的光催化性能。在降解MB实验中，通过引入牺牲剂确定超氧阴离子、空穴和羟基自由基在FeWO4(H2)介导的近红外光催化中起主要作用，超氧阴离子和空穴在CoWO4(H2)介导的近红外光催化中起主要作用。实验表明，FeWO4(H2)和CoWO4(H2)还具备良好的光热转换能力。FeWO4(H2)和CoWO4(H2)的光致升温效果可在10min内将大肠杆菌几乎全部杀死。　　为了提高界面水蒸发体系中太阳能吸收器的太阳能利用率以及减小热损失，设计了“蘑菇式”结构的PVA/钨酸盐/海绵太阳能吸收器。实验证明PVA/钨酸盐/海绵太阳能吸收器具有良好的光吸收性能和光热转换性能。同时，PVA/FeWO4(H2)/海绵太阳能吸收器（PFS）和PVA/CoWO4(H2)/海绵太阳能吸收器（PCS）的光吸收率分别高达87.7%和88.8%。在1个太阳光照强度下,PFS和PCS的蒸发速率依次为1.33kg?m-2?h-1和1.59kg?m-2?h-1，蒸发效率分别为72.2%和87.3%。PFS、PCS在MB溶液、大肠杆菌溶液和重金属离子溶液仍然保持较高的蒸发性能。此外，实验证明PFS、PCS具有优良的耐盐性能和长期蒸发稳定性。

关键词：近红外光催化剂钨酸盐水热法催化性能光热转换性能

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