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活性炭纤维负载锰氧化物活化过硫酸盐体系的构建及其对SBR运行的影响研究

活性炭纤维负载锰氧化物活化过硫酸盐体系的构建及其对SBR运行的...

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作者：肖俪曦武汉纺织大学

学位级别：硕士

炭材料活化过硫酸盐高级氧化技术（advanced oxidation processes,AOPs）应用于有机新污染物的去除是现今水处理领域的前沿热点,该技术具有反应速度快、适用范围广、去除能力强等优势。继粉末活性炭、颗粒活性碳的广泛使用和研究后,作... 详细信息

炭材料活化过硫酸盐高级氧化技术（advanced oxidation processes,AOPs）应用于有机新污染物的去除是现今水处理领域的前沿热点,该技术具有反应速度快、适用范围广、去除能力强等优势。继粉末活性炭、颗粒活性碳的广泛使用和研究后,作为第三代活性炭材料出现的活性炭纤维（activated carbon fiber,ACF）具有较强的单电子转移能力,活化过硫酸盐潜力巨大。但是,原始活性炭纤维催化能力有限。相关研究表明,通过负载纳米金属氧化物可以提高其对过硫酸盐的活化效果。锰氧化物（Mn O）由于其优良的催化性能（丰富的价态组成和突出的催化效率）被广泛应用于AOPs。因此,本研究通过原位组装法,将纳米Mn O负载于ACF表面,制备了纳米锰氧化物-活性炭纤维复合催化剂（Mn O@ACF）,以此构建活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）的非均相高级氧化体系,并选取盐酸四环素（tetracycline,TCH）为模型污染物探究该体系对新污染物的降解效能。此外,使用小型序批式活性污泥反应器（sequencing batch reactor activated sludge process,SBR）模拟污水处理厂的生物处理系统,研究了Mn O@ACF复合催化剂对生物处理抗生素废水系统的稳定性影响和生态学效应。具体研究内容如下:（1）采用简单的原位组装法制备Mn O@ACF多价态复合型催化剂,通过一系列催化试验和表征技术评估Mn O@ACF/PMS对TCH的催化性能。结果表明Mn O@ACF可以有效激活PMS,在p H=5、PMS投加量为0.1 mmol/L时,0.1g/L Mn O@ACF实现了88.9%的TCH去除。同时,对Mn O@ACF/PMS的催化机理及活性物种进行分析,Mn O@ACF/PMS体系中产生的活性物种含有自由基(SO、OH)和非自由基（O）,此外,Mn O@ACF/PMS表面的特殊结构（表面PMS络合物）可以提升PMS活化效果,在TCH降解过程中有一定的贡献。（2）通过将不同浓度的Mn O@ACF混入小型SBR反应器,探讨了不同剂量（0.05、0.1、0.2、0.4 g/L）下的Mn O@ACF对长期运行下的SBR反应器生物降解TCH系统稳定性的影响。对30个周期的出水TCH浓度和COD含量进行连续监测,五个SBR反应器均能稳定达到70.0%以上的TCH降解率,出水COD含量均为30.0-40.0 mg/L。（3）提取了运行30个周期后的五个SBR中的全部微生物的DNA信息构建了宏基因组数据库,并采用宏基因组学研究了混入不同浓度Mn O@ACF对SBR反应器中微生物种群结构及功能组成的影响。结果表明:低浓度的Mn O@ACF可以刺激SBR反应器中微生物活性并增加物种群落丰富度,SBR反应器中优势菌群组成也受到Mn O@ACF的影响而发生变化。其次,Mn O@ACF和TCH的共同作用促进了各类功能基因的丰度增长,但SBR反应器中微生物的功能结构组成并未受到Mn O@ACF的影响。

关键词：过硫酸盐技术 ACF MnOx SBR 宏基因组测序

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铜基催化剂活化过硫酸盐去除难降解有机污染物

铜基催化剂活化过硫酸盐去除难降解有机污染物

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作者：倪熙武汉纺织大学

学位级别：硕士

难降解有机污染物的毒性较大、容易富集于生物体,如果不经过处理直接排入自然水体,会严重威胁到环境及人类健康。传统的处理方法并不能很好的降解这些有机物,还存在很多弊端。过硫酸盐高级氧化技术可通过过渡金属激活过硫酸盐生成氧化... 详细信息

难降解有机污染物的毒性较大、容易富集于生物体,如果不经过处理直接排入自然水体,会严重威胁到环境及人类健康。传统的处理方法并不能很好的降解这些有机物,还存在很多弊端。过硫酸盐高级氧化技术可通过过渡金属激活过硫酸盐生成氧化性较强的硫酸根自由基,从而达到降解目标污染物的目的。因此,选择、制备一种高活性的过渡金属材料作为催化剂是提高有机物降解性能的关键。过渡金属铜具有较高的活性,本文利用零价铜以及通过水热法制备的铜钴负载碳化树脂（CuCo@C）作为催化剂,分别探究了不同粒径零价铜和CuCo@C活化过硫酸盐对有机污染物的降解性能与机制。本论文的工作主要包括以下两个部分:（1）本研究首先采用不同粒径的零价铜（ZVC）活化过二硫酸盐（PDS）在温和温度下降解刚果红（CR）。50 nm、500 nm、15 um ZVC活化PDS对CR去除率分别为97%、61%和20%。共存SO和Cl有利于CR的降解,HCO和HPO不利于CR的降解。随着ZVC粒径的减小,共存阴离子对降解的影响逐渐增强。50 nm和500 nm ZVC在p H=7.0时的降解效率最高,15 um ZVC在p H=3.0时降解效率较高。ZVC粒径越小,活化PDS产生活性氧的效果越好。自由基淬灭实验以及电子顺磁共振（EPR）分析表明,反应中存在SO·、·OH和·O。根据LC-MS提出了3种可能的降解途径。此外,50 nm的ZVC在第5个循环中仍能达到96%的降解率。（2）其次采用CuCo@C活化过一硫酸盐（PMS）降解头孢氨苄（CEX）。设定不同煅烧温度、不同铜钴比,考察对CEX的降解影响。实验结果表明600℃煅烧条件、CuCo更有利于CEX的降解,且铜钴成功负载碳化树脂。20 mg/L的CEX在0.2 g/L的PMS、0.2 g/L催化剂投加量、25℃的条件下降解率为94%。CuCo@C/PMS体系在碱性条件对CEX的降解效果最好。共存Cl、SO、HPO、CO不利于CEX的降解。四种自由基淬灭剂的淬灭实验以及EPR分析显示反应中存在SO·、·OH和·O。另外,基于LC-MS,推测出9种中间产物,并给出了四种可能降解途径。

关键词：过硫酸盐技术零价铜硫酸根自由基刚果红头孢氨苄

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