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过渡金属硒化物超级电容器高性能电极材料的研究进展

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功能材料 2022年第12期53卷 12047-12052页

作者：王帅达刘秀军张静天津工业大学化学工程与技术学院天津300387 天津工业大学中空纤维膜材料与膜过程国家重点实验室天津300387

过渡金属硒化物具有较高的电导率,并且硒具有低电负性使较弱的金属-硒键更有利于氧化还原反应的发生,是潜在的超级电容器高性能电极材料。本文首先介绍了目前过渡金属硒化物主要的制备方法,然后阐述了提升其电化学性能的优化策略。一方... 详细信息

过渡金属硒化物具有较高的电导率,并且硒具有低电负性使较弱的金属-硒键更有利于氧化还原反应的发生,是潜在的超级电容器高性能电极材料。本文首先介绍了目前过渡金属硒化物主要的制备方法,然后阐述了提升其电化学性能的优化策略。一方面对制备方法进行优化,通过调控反应物时间、反应温度、电解液组成等因素,调控电极材料的形貌和结构,来提高离子传输效率;另一方面通过(1)二元过渡金属成分的调配,(2)与碳基材料进行复合,以及(3)结构的调控制备高性能电极材料,以提高其电化学性能。最后对其发展前景和重点发展方向进行了展望。

关键词：过渡金属硒化物高性能电极材料制备方法结构调控

过渡金属硒化物作为染料敏化太阳能电池对电极催化性能的影响

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人工晶体学报 2017年第8期46卷 1503-1510页

作者：过家好史彦涛马廷丽安徽科技学院化学与材料工程学院凤阳233100 大连理工大学化学学院大连116024 大连理工大学盘锦校区石油化工学院盘锦124221

探索和开发廉价替代铂对电极催化材料已经成为染料敏化太阳能电池(DSCs)研究的热点。人们已经证明过渡金属硒化物(TMSes)是一种很有发展潜力的非铂对电极催化材料而在DSCs体系中得以应用。然而目前对过渡金属硒化物作为对电极催化材料在... 详细信息

探索和开发廉价替代铂对电极催化材料已经成为染料敏化太阳能电池(DSCs)研究的热点。人们已经证明过渡金属硒化物(TMSes)是一种很有发展潜力的非铂对电极催化材料而在DSCs体系中得以应用。然而目前对过渡金属硒化物作为对电极催化材料在DSCs中的研究尚不够深入,同时对硒化物材料还缺乏系统的研究。利用热溶剂法合成了两种过渡金属硒化物Cr_(5.6)Se_8和Hf Se_3并用作高效DSCs对电极催化材料。电化学测试结果表明这两种硒化物对I_3^-/I^-电对的还原反应具有良好的催化活性,组装的器件能量转换效率分别为7.27%和7.52%,与Pt相应器件的性能相当。这一结果进一步证实了硒化物作为对电极材料的可行性,为新型硒化物对电极的研究提供基础。

关键词：过渡金属硒化物染料敏化太阳能电池对电极电催化性能能量转换效率

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过渡金属硒化物用作锂硫电池正极材料的进展

化工新型材料 2023年第S02期51卷 13-17页

作者：秦小茜吴桐杨道通贾铭勋刘景海内蒙古民族大学化学与材料学院纳米创新研究院内蒙古自治区纳米碳材料重点实验室锂硫电池储能内蒙古自治区工程研究中心通辽028000

锂硫电池以地球中储量丰富的硫为正极,是目前研究最为广泛的电池之一。然而,锂硫电池充放电反应过程中的体积膨胀,多硫化物的穿梭效应以及金属锂腐蚀等问题严重阻碍了其商业应用。在过渡金属基材料中,过渡金属硒化物因具有良好的导电性... 详细信息

锂硫电池以地球中储量丰富的硫为正极,是目前研究最为广泛的电池之一。然而,锂硫电池充放电反应过程中的体积膨胀,多硫化物的穿梭效应以及金属锂腐蚀等问题严重阻碍了其商业应用。在过渡金属基材料中,过渡金属硒化物因具有良好的导电性、催化性、亲锂性和亲硫性,已成为研究热点,有望成为新型锂硫电池的高效催化剂。但这些过渡金属硒化物与多硫化锂的作用有限,仍需进一步明确其作用机理,以期实现锂硫电池最优的电池性能。

关键词：锂硫电池过渡金属硒化物穿梭效应

过渡金属硒化物的制备及在铝离子电池中的应用研究

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过渡金属硒化物的制备及在铝离子电池中的应用研究

作者：张琛河北大学

学位级别：硕士

随着电子设备的快速发展和能源的日益短缺,发展大容量可充电电池已成为当务之急。锂电池是目前应用最广泛的电池之一,虽然其具有高能量密度的优势,但地壳中锂的含量很低。同时,锂电池的安全性不尽如人意,锂电池爆炸事件频发。因此,迫切... 详细信息

随着电子设备的快速发展和能源的日益短缺,发展大容量可充电电池已成为当务之急。锂电池是目前应用最广泛的电池之一,虽然其具有高能量密度的优势,但地壳中锂的含量很低。同时,锂电池的安全性不尽如人意,锂电池爆炸事件频发。因此,迫切需要开发一种新型的金属电池。金属铝重量轻,是一种高能量载体,也是开发电池的理想电极材料。同时,铝是地壳中含量最丰富的金属元素,这解决了电池材料的短缺问题。铝离子电池在价格和能量密度方面具有一定优势,但其循环稳定性较差,这是目前急需解决的问题。过渡金属硒化物是一种高能量密度的正极材料,但是,由于过渡金属硒化物易溶于酸性电解质的特性,因而其在铝离子电池中的应用受限,无法满足目前电子设备的需求。本研究通过多种合成手法和结构改善制备具有稳定结构的过渡金属硒化物,主要工作内容如下:1、使用水热合成和高温硒化法制备具有高结晶度和空心球壳结构的Mn Se材料。在测试中,Mn Se正极材料表现出了较高的初始放电比容量（442.11 m A h/g）,经过500次循环后,放电容量维持在79.15 m Ah/g。进一步研究Mn Se材料的储能机理,发现由于Mn Se具有独特的空心球壳结构,在电化学反应有效限制了过渡金属硒化物的体积膨胀,因此Mn Se具有较强的循环性能、比容量和循环稳定性。这项工作为开发新型过渡金属硒化物材料提供了一种全新的思路。2、引入异质结结构改善过渡金属硒化物（Mn Se）的电化学性能。采用高温煅烧法,通过控制煅烧温度合成了两种新型异质结材料:Cu2Se@Mn Se和Zn0.71Mn0.29Se@C。并以此为正极制备铝离子电池。在测试中,Cu2Se@Mn Se异质结材料表现出优异的性能:在1 A/g电流下,其初始放电比容量为418.01 m Ah/g,经历3000次循环后,其容量保持在114.01 m Ah/g左右。在后续测试中,借助多种表征手段对这种新型材料进行分析,结果证实了Cu2Se@Mn Se异质结结构对于过渡金属硒化物的储能性能有极大的改善。Zn0.71Mn0.29Se@C异质结材料作为铝离子电池的正极也表现出了优异的性能,在1.0 A/g下循环2000次后仍能保持102.79 m Ah/g的容量。测试结果表明,将硒化物包裹在碳层中,大大提高了电极材料的结构强度,避免了酸性电解质中活性物质的损失。密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）表明,这种异质结对Al Cl4-存在较强的吸附效应,极大地优化了反应动力学,由于碳层的包覆,Al Cl4-对晶格条纹的作用减弱,因此这种新型异质结材料具有优异的长循环稳定性。此外,模拟结果表明离子在碳层和硒化物之间的插层导致了更高的电荷积累,进一步优化了材料的性能。

关键词：铝离子电池正极硒化物过渡金属硒化物

过渡金属硒化物及复合材料的制备与电催化性能的研究

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过渡金属硒化物及复合材料的制备与电催化性能的研究

作者：汪海琪电子科技大学

学位级别：硕士

化石燃料的过度消耗使得对于廉价、清洁和可持续能源的开发迫在眉睫。具有高能量密度、零污染和可再生等优点的氢(H)被认为是未来化石燃料的潜在替代品之一。由于产率稳定、纯度高,且无毒无碳,电化学水裂解是可持续制氢的最佳方法之一... 详细信息

化石燃料的过度消耗使得对于廉价、清洁和可持续能源的开发迫在眉睫。具有高能量密度、零污染和可再生等优点的氢(H)被认为是未来化石燃料的潜在替代品之一。由于产率稳定、纯度高,且无毒无碳,电化学水裂解是可持续制氢的最佳方法之一。对于水裂解的两个半反应,即析氢反应(HER)和析氧反应(OER),虽然Pt和RuO目前分别是最高效的催化剂,但其商业化应用受限于其极为稀有的资源和昂贵的价格。近几年,低成本、高储量的过渡金属硒化物(TMSes)由于导电性较高、价态多变等优点引起了研究人员的极大关注。因此,我们设计了一系列的TMSes纳米材料并对其进行了电催化性能研究。首先研究了硒化镍纳米线复合石墨烯(rGO)前后的电催化析氢性能,接着研究了硒化0.85钴(CoSe)空心纳米球的合成与其催化电解水性能,然后以CoSe空心纳米球的改性为研究重点,分别研究了其复合碳纳米管(CNT)和氮掺杂石墨烯(NG)的复合材料(CoSe/CNT和CoSe@NG)的催化电解水性能。主要研究内容与结论如下:1.采用简单的水热法及后续的硒化法制备了一硒化镍(NiSe NWs)和二硒化镍纳米线(NiSe NWs)及其与还原氧化石墨烯(rGO)复合后的复合材料,并研究了其在酸性电解液中的电催化析氢性能。研究表明,与纯的镍基纳米线相比,与rGO复合后的所有复合材料的电催化析氢性能得到大幅度提升,特别是二硒化镍纳米线/石墨烯复合材料(rGO/NiSe NWs),其展现出较低的开启电位(-153mV),在10 mA cm的电流密度下过电位仅为-190 mV,Tafel斜率仅有35.6 mV dec,且展现出优异的电催化稳定性。2.采用简单快速的一步水热法合成了CoSe空心纳米球及其与CNT复合后的材料(CoSe/CNT)。研究表明,CoSe/CNT复合材料在碱性环境中催化HER和OER的Tafel斜率分别降低至73.9 mV dec和75.9 mV dec,HER催化反应从Volmer机制改进为Volmer-Heyrovsky机制。当其作为双功能催化剂在碱性条件下应用于全水分解时,仅需要1.65 V的过电位就可提供10 mA cm的电流密度。CoSe/CNT优异的电催化性能归因于CoSe空心纳米球与高导电CNT网络的协同作用,它不仅提高了CoSe内部反应区域和活性位点的可用性,而且大大提升了电催化比表面积和导电性,提高了电荷转移效率。3.通过简单高效的一步水热法合成了CoSe空心纳米球/氮掺杂石墨烯复合材料(CoSe@NG)。研究表明,在碱性条件下,其催化HER和OER的Tafel斜率分别降至76.5 mV dec与63.3 mV dec。当其同时用作阴极和阳极进行全水分解时,在10 mA cm的电流密度下所需的过电位仅为1.63 V,连续催化电解水23小时后仍然很稳定。CoSe@NG优异的电催化性能归因于其独特的纳米复合结构,将CoSe中空纳米球均匀固定在氮掺杂石墨烯薄片上可以很好地抑制CoSe纳米球的聚集,从而增加材料的比表面积,暴露出丰富的活性位点,提升材料的结构稳定性。此外,该结构还提高了材料的整体导电率,极大促进了电荷的转移。

关键词：过渡金属硒化物电催化析氢电催化析氧电催化剂

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过渡金属硒化物的制备及电催化析氧性能研究

过渡金属硒化物的制备及电催化析氧性能研究

作者：张鑫青岛大学

学位级别：硕士

能源短缺和环境污染是21世纪以来两大世界性难题,为了解决这些问题,通过开发先进的能量转换和存储系统来利用可再生能源已逐渐成为共识。其中,电化学裂解水制氢以其高效、二氧化碳零排放等优点成为研究热点。然而,由于发生在电解槽阳极... 详细信息

能源短缺和环境污染是21世纪以来两大世界性难题,为了解决这些问题,通过开发先进的能量转换和存储系统来利用可再生能源已逐渐成为共识。其中,电化学裂解水制氢以其高效、二氧化碳零排放等优点成为研究热点。然而,由于发生在电解槽阳极的析氧反应(OER)缓慢的动力学过程阻碍了电解水的效率。尽管贵金属催化剂,如Ru O和Ir O,已被用作商业催化剂,但高成本和稀缺性严重限制了它们的大规模应用。因此开发高性能和低成本的OER电催化剂的需求不断增加。过渡金属硒化物由于其独特的二维结构,在电催化析氧方面具有一定的潜力,但其本身的固有活性和导电性都有待提高。一般来说,改善主体材料的电子结构可以提高其电催化性能。调节电子结构的主要方法有:界面修饰、缺陷工程、应变调制和构建异质结。本文通过界面复合、构筑形貌和阳离子掺杂等方法,调节过渡金属硒化物电子结构、暴露更多活性位点,降低电荷转移电阻从而提高材料的电催化性质。主要研究成果如下:(1)通过一步溶剂热法合成棒状MOF与过渡金属硒化物纳米颗粒复合材料。硒化过程不仅导致棒状MOF的形成,而且还引入了MOF和硒化物之间的界面。FeCoNiSe-MOF在10 m A cm的电流密度下仅需要260 m V的过电势,并且Tafel斜率仅有54.3 m V dec,远优于商业Ru O和其他对照样品。较好的催化活性可归因于复合材料多金属协同作用和较低的电荷转移电阻。(2)通过简单的一步水热法,在无外源Ni盐的情况下,通过Fe离子刻蚀作用我们制备出具有优异OER性能和稳定性的Fe掺杂镍硒纳米颗粒,产生100m A cm的电流密度仅需要276 m V,并且在100小时的长时间OER测试下性能几乎没有衰减。实验指出Fe掺杂可以改变Ni物种的局部配位环境,调节催化剂表面形貌暴露更多活性位点,提高Ni物种对*O的吸附是其具有高OER活性的原因。(3)采用水热法制备Ni Se/NiO纳米颗粒,进一步通过电沉积法制备多级Ni Se/NiO/Fe OOH纳米复合材料,电沉积合成的超薄纳米片具有高比表面积充分暴露了活性位点。它还优化了界面处的电子分布,降低了电荷转移阻力,为传质提供了足够的空间,从而提高了电催化性能。作为一种新型催化剂,Ni Se/NiO/Fe OOH表现出优异的OER活性,100 m A cm的电流密度过电势仅为270 m V,且具有较快的反应动力学(Tafel斜率值为54.7 m V dec)。Ni Se/NiO/Fe OOH除了具有优异的OER催化活性外,还具有良好的耐久性。

关键词：过渡金属硒化物电催化剂析氧反应复合材料电子调控

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过渡金属硒化物的制备及光/电催化性能研究

过渡金属硒化物的制备及光/电催化性能研究

作者：杨宝登西南大学

学位级别：硕士

全世界现在正在面临环境污染和能源短缺的问题,通过光催化反应直接利用绿色太阳能降解有机污染物和电解水产生H是最有前景的长期解决方案之一。半导体光催化被认为是一种能够有效解决环境污染以及能源短缺的技术,这是一种经济,清洁且安... 详细信息

全世界现在正在面临环境污染和能源短缺的问题,通过光催化反应直接利用绿色太阳能降解有机污染物和电解水产生H是最有前景的长期解决方案之一。半导体光催化被认为是一种能够有效解决环境污染以及能源短缺的技术,这是一种经济,清洁且安全的技术。目前主流的半导体光催化剂有TiO、g-CN、以及铋基半导体等材料。由于TiO只吸收紫外光,g-CN禁带宽度较大,铋基半导体光生载流子重组快等原因,导致对能源有效吸收和利用较低。因此急需开发出可见光吸收能力强的催化剂。在电催化制H方面,由于贵金属高昂的价格及其稀缺程度极大地限制了商业化大规模应用。因此,未来将大力开发用于大规模电化学制氢的非贵金属电催化剂。而过渡金属硒化物,它们有可能取代目前占据主要地位的主流光催化剂,以及现有的昂贵金属基催化剂。因此,本论文采用简便的水热法,用简便、低成本的方法和原料制备了不同过渡金属硒化物,用于可见光催化降解有机污染物和电催化析氢。在光催化领域方面:用单一的硒化物作为可见光催化降解污染物的优点就是不用掺杂进行改性,不用改变催化剂中CB和VB的位置,在一定程度上降低了成本并丰富了光催化剂材料的种类。在电催化制氢方面:因硒化物不管是在酸性还是碱性的条件下,均展现出较好的催化性能。因其有三种不同的相导致其具有不同的晶体结构,影响着材料的电催化活性。文献曾报道了不同的方法制备过渡金属硒化物并进行电催化析氢测试,但是利用简便的水热法合成具有一定形貌特征的硒化物仍旧是一个大的挑战。本论文采用水热法制备了三种不同的过渡金属硒化物。用XRD、SEM、EDS、XPS、BET和UV-Vis等设备对所制备样品的晶体结构以及形貌等进行了相关的表征,分析了部分材料的生长机理。将所制备的样品CuSe在模拟可见光的条件下对亚甲基蓝(MB)染料进行光降解,来评价它的可见光催化性能,并用电化学工作站测试了其它两种合成材料的电催化析氢性能。主要的研究结果分为以下的三个部分:1.以抗坏血酸(AC)为还原剂,β-环糊精(β-CD)为表面活性剂,通过便捷的、绿色的途径制备了大尺寸CuSe六角片。采用XRD、SEM、TEM、UV-Vis和XPS等相关的仪器测量了样品的光学性能以及形貌、晶体结构等。提出了形成CuSe HSs(CuSe hexagonal sheets)的N-T-H(形核-三角形-六角形)机理。研究表明CuSe HSs的最终形貌由β-CD和不同晶面的生长速率决定。将所制备的CuSe HSs的可见光催化性能通过催化MB来研究。在HO的协同下,发现CuSe HSs在1 h内降解98.2%的MB,循环降解4次后,降解效率仍旧高达92.1%。2.在这项研究中,首次使用抗坏血酸通过简便的一锅水热法合成了类海胆状的CoSe纳米颗粒。然后将CoSe固定在具有少量层的氧化石墨烯纳米片上,以形成CoSe/GO导电网络(CSGN)。在实验中发现,掺杂不同数量的氧化石墨烯,可使CoSe表现出不同的析氢反应(HER)催化活性。研究表明当掺杂量为30 mg时,CSGN-30的Tafel斜率非常低,为38.2 mV/dec,远低于纯CoSe的斜率(98m V/dec),也低于大多数报道的基于CoSe的催化剂。与纯CoSe相比,CSGN-30在析氢反应中表现出更快的动力学和更好的电催化活性。发现CSGN-30在电流密度为10 mA/cm下提供的过电势为184 mV,远小于纯CoSe(308 mV)的过电位。即使经过1500个CV循环,CSGN-30仍显示出良好的循环稳定性。3.以Ni(NO)、NHF、尿素为原料,通过简便的水热法(140℃,12 h)合成了花朵状的β-Ni(OH)前驱体。然后进一步通过水热法合成了三种不同化计量比(NiSe、NiSe、NiSe)的镍硒化物,都呈现出相似的花朵状形貌,并简单分析了其形成的过程。对所制备的样品在1 M KOH溶液中进行析氢性能实验,通过对于LSV曲线的分析,研究表明:NiSe在电流密度为10 mA/cm的时候,过电位达到了205 mV。极化曲线电位略高于NiSe和NiSe,Tafel斜率较高。为了提高材料的析氢性能,我们在合成NiSe的过程中添加了Ag(NO),进一步通过水热法再次合成了双金属硒化物NiSe@AgSe。该材料具有较强的催化活性位点,研究发现在电流密度为10 mA/cm的情况下提供了83 mV的过电势,相应的Tafel斜率为43 mV/dec。即使经过1500圈的CV循环之后,LSV曲线仅仅发生了8 mV左右的位移,经过28 h的电流循环以后,依旧呈现较稳定的趋势。

关键词：微纳米材料水热法过渡金属硒化物可见光催化析氢

过渡金属硒化物电极材料的制备及其电化学性能研究

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过渡金属硒化物电极材料的制备及其电化学性能研究

作者：夏旭兰州理工大学

学位级别：硕士

随着全球能源的过度消耗,电化学储能器件(EESDs)的研究被认为是能源结构改革的重要组成部分。超级电容器(SCs)与钠离子电池(SIBs)作为目前应用最为广泛的电化学储能装置,有着各自的优点。其中超级电容器因高功率密度和安全稳定的循环性... 详细信息

随着全球能源的过度消耗,电化学储能器件(EESDs)的研究被认为是能源结构改革的重要组成部分。超级电容器(SCs)与钠离子电池(SIBs)作为目前应用最为广泛的电化学储能装置,有着各自的优点。其中超级电容器因高功率密度和安全稳定的循环性能等优点在大功率充放电设备上广泛应用。而钠离子电池的高能量密度,适用于便携式电子设备。过渡金属硒化物因其种类繁多、含量丰富、价格低廉、高初始库伦效率以及高理论比容量等优点在超级电容器和钠离子电池的应用中具有广阔的发展前景。本文在电极材料的制备上探索了一种过程简便、成本低廉且环境友好的一步固相合成法。该方法在不需要惰性气氛的保护下,成功制备了硒化镍/碳纳米管(NiSe/CNTs)、硒化镍钴/碳纳米管(NiCoSe/CNTs)和硒化钴铁/碳纳米管(CoFeSe/CNTs)等过渡金属硒化物复合材料。并研究相关复合材料的形貌、元素价态分布、比表面积及孔径结构等理化性能与电化学性能之间的关系。将所制备的复合材料作为超级电容器与钠离子电池的电极材料分别组装为混合超级电容器和钠离子电池器件。(1)以甲酸镍、硒粉和多壁碳纳米管为原料,通过一步固相合成法制备了NiSe和NiSe/CNTs纳米复合材料,考察了反应温度和多壁碳纳米管添加量对所制备的NiSe/CNTs纳米复合材料电化学性能的影响。结果表明,在450℃下,碳纳米管添加量为20 mg时所获得的NiSe/CNTs纳米复合材料具有最优异的电化学性能。作为超级电容器电极材料时,NiSe/CNTs纳米复合材料在1 A g的电流密度下表现出172.7 m Ah g(1381.6 F g)的高比容量和良好的倍率性能(在20A g的电流密度下比容量仍可达108.6 m Ah g)。将NiSe/CNTs纳米复合材料和互连分级多孔炭(IHPC)组装成混合超级电容器(NiSe/CNT//IHPC),在1 A g的电流密度下表现出57.07 m Ah g的比容量。在0.84 k W kg的功率密度下,可提供42.8 Wh kg的能量密度。并且该混合超级电容器在经过20000圈充放电循环后仍有100%的容量保持率。同时,作为钠离子电池负极材料时,在0.1 A g的小电流密度下表现出415.8 m Ah g的可逆比容量,在2 A g的电流密度下循环360圈后放电比容量仍有330 m Ah g,具有良好的倍率性能和循环稳定性。(2)以乙酸镍、乙酸钴、硒粉和多壁碳纳米管为原料,通过一步固相合成法制备了NiCoSe/CNTs复合材料,考察了反应温度和多壁碳纳米管添加量对所制备的NiCoSe/CNTs复合材料电化学性能的影响。结果表明,在750℃下,碳纳米管添加量为30 mg时所获得的NiCoSe/CNTs复合材料具有最优异的电化学性能。作为超级电容器电极材料时,NiCoSe/CNTs复合材料在1 A g的电流密度下表现出133.7 m Ah g(1069.9 F g)的高比容量和优异的倍率性能,在10 A g的电流密度下比容量保持率高达88.0%。将NiCoSe/CNTs复合材料和IHPC组装成混合超级电容器(NiCoSe/CNT//IHPC),在1 A g的电流密度下器件比容量达44.43 m Ah g,在0.41 k W kg的功率密度下所组装的混合超级电容器(NiCoSe/CNT//IHPC)可提供33.32 Wh kg的能量密度,并且该混合超级电容器在20000圈充放电循环后容量保持率高达91.6%。同时,所制备的NiCoSe/CNTs复合材料在作为钠离子电池负极材料时仍具有较高的比容量。在电流密度为0.1 A g时经过300圈循环后,可逆比容量为367.1 m Ah g,库伦效率为99.2%。在2.0A g的电流密度下,经过500圈循环后,可逆比容量为319 m Ah g。在5 A g的大电流下经过1000圈的长循环后仍保有268.6 m Ah g高比容量。说明该材料具有优异的倍率和循环性能。(3)以碳纳米管为导电基质,乙酸钴作为钴源,普鲁士蓝为铁源,硒粉作为硒源,通过一步固相合成法制备了CoFeSe/CNTs纳米复合材料。所制备的CoFeSe/CNTs纳米复合材料在作为钠离子电池负极材料时具有较高的比容量和良好的倍率性能。在电流密度为0.1 A g时,经过200圈循环后可逆比容量为567m Ah g,库伦效率为97.3%。在2.0 A g的电流密度下,经过140圈循环后,可逆比容量为333.1 m Ah g。当电流密度增加到5.0 A g,经过1500圈循环后,可逆比容量为272.4 m Ah g。在大电流密度下,该材料表现出高循环寿命和高容量保持率。

关键词：过渡金属硒化物纳米复合材料固相合成混合型超级电容器钠离子电池

过渡金属硒化物电极材料的制备和超电容性能的研究

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过渡金属硒化物电极材料的制备和超电容性能的研究

作者：张娟山西师范大学

学位级别：硕士

超级电容器作为一种新型储能器件,一直以来受到研究者的广泛关注,过渡金属氧化物和硫化物作为典型的混合超级电容器正极材料,其比电容和能量密度都比较高。通常情况下同族元素具有相似的化学性质,因此过渡金属硒化物在理论上也应该有着... 详细信息

超级电容器作为一种新型储能器件,一直以来受到研究者的广泛关注,过渡金属氧化物和硫化物作为典型的混合超级电容器正极材料,其比电容和能量密度都比较高。通常情况下同族元素具有相似的化学性质,因此过渡金属硒化物在理论上也应该有着不错的电化学性能,并将其作为超级电容器电极材料使用时具有显著优势。首先,硒的电负性低于氧和硫,故硒原子与键合电子之间的化学键会更弱,该化合物的电子状态可能会发生变化,因此可以使硒化物在反应过程中表现出更大的活性。其次,相比于碳基双电层电容器,金属硒化物作为电极材料可提供更高的电容值,利于组装高性能超级电容器器件。基于以上考虑,本论文主要围绕下列工作展开:1、利用简单的水热法制备了Cu-Co-Se与Cu-Co-O电极材料,通过设计实验对比了两者在电化学性能方面的差异,实验结果表明:Cu-Co-Se在形貌上呈现独特的刺猬状结构并且在电化学性能方面表现良好,在电流密度为2.5 A g时,比电容为914 F g,此外,将实验制备的Cu-Co-Se电极材料作为正极,活性炭(AC)作为负极组装了不对称超级电容器,该不对称器件工作电势窗口可以扩展到0-1.6 V,当电流密度为10 m A cm时,显示出82.7 F g的高比电容和29.5 Wh Kg的高能量密度。测试结果表明该双元金属硒化物作为电极材料具有潜在的应用价值。2、采用简单的水热法制备了CoMoO前驱体,通过二次水热反应对CoMoO前驱体进行定量硒化处理。反应后得到的复合电极材料呈片状空心微球结构,在三电极体系的测试条件下,电流密度为1 A g时,比电容为810 F g,在组装后的两电极体系中测试,电势窗范围可以扩展到0-1.6 V,电流密度为10 m A cm时,比电容为47.3 F g,能量密度为16.8 Wh Kg。测试结果表明,通过钼酸盐的引入同样可以表现出良好的电化学性能。这种独特的微球结构增加了反应活性位点,有利于电化学性能的提升。3、为了深入研究基于钼酸盐的金属硒化物电极材料电化学性能,我们进一步采用水热法制备了基于钼酸盐的双金属硒化物电极材料,通过控制实验条件,获得了不同镍钴摩尔比的复合材料,实验结果表明:在不同比例下制备的电极材料,其形貌呈现纳米颗粒状,当镍钴摩尔比为2:1时,复合材料电化学性能达到最优,在三电极体系对其进行电化学测试,电流密度为1 A g时,比电容为981 F g,此外,将制备的复合材料作为正极,活性炭(AC)作为负极,进行了两电极的测试,组装后电势窗范围可扩展到0-1.6 V。在电流密度为10 m A cm时,比电容能够达到67 F g,能量密度为23.8 Wh Kg,这种基于钼酸盐的双金属硒化物,可以有效提升此类过渡金属硒化物材料的电化学性能,为钼酸盐硒化物在电化学领域的研究开辟了一条新思路。

关键词：超级电容器过渡金属硒化物钼酸盐水热法