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过渡金属氢氧氟化物异质结构的制备及电催化析氢性能研究

过渡金属氢氧氟化物异质结构的制备及电催化析氢性能研究

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作者：闫自豪吉林大学

学位级别：硕士

当今环境污染日益严重,迫切需要寻找清洁能源。电催化析氢得到的氢能源以其零污染和可再生等卓越特性在众多能源中脱颖而出。Pt基电极材料具有出色的析氢性能,然而由于成本高昂且资源稀缺,寻找Pt的替代品成为了研究的重要方向。过渡金... 详细信息

当今环境污染日益严重,迫切需要寻找清洁能源。电催化析氢得到的氢能源以其零污染和可再生等卓越特性在众多能源中脱颖而出。Pt基电极材料具有出色的析氢性能,然而由于成本高昂且资源稀缺,寻找Pt的替代品成为了研究的重要方向。过渡金属氢氧化物具有较高的催化活性,但其电荷转移效果以及氢吸附自由能较差。通过元素掺杂或构建异质结构,可以改善材料的电子结构并优化氢吸附自由能。本文采用钴的含氟氢氧化物Co（OH）F作为前驱体,分别与Ru纳米粒子以及Ni2P构建了双金属化合物的异质结构,并对异质结构电子转移和电化学析氢性能进行了详细研究。具体研究工作如下:（1）首先通过水热法制备了具有纳米草状结构的前驱体NF/Co（OH）F,然后利用元素置换反应合成了Ru和Co（OH）F异质结构催化剂(NF/Ru@Co（OH）F)。前驱体的纳米草结构具有较大的比表面积,有效解决了Ru纳米粒子的团聚问题。电化学测试结果显示,NF/Ru@Co（OH）F催化剂在仅需44 m V的电压下就能达到10m A/cm2的电流密度,表现出卓越的析氢性能,与商业电极材料相当接近,并且具有极高的析氢稳定性。XPS测试证明Ru和Co元素之间存在电子转移,证实了Ru纳米粒子和Co（OH）F之间的协同作用。（2）采用水热法合成了Co（OH）F@NF纳米阵列前驱体,然后通过低温磷化制备了P元素掺杂的Ni2P和Co（OH）F异质结构材料(Ni2P/Co（OH）F@NF)。探究了磷化温度条件对于Ni2P/Co（OH）F@NF电催化析氢性能的影响。实验发现,磷化过程中引入的P元素引起了X射线光电子能谱（XPS）中Ni和Co元素向P元素的电子转移。BET表面积测试和电化学性能评估均表明,材料的电化学比表面积和物理比表面积都有所增加。这表明Ni2P与Co（OH）F形成的异质结构具有强烈的协同效应,电极在10m A/cm2的电流密度的过电位为101 m V,塔菲尔斜率为83 m V/dec,展现了较好的析氢活性。此外,通过接触角测试进一步验证了该催化剂在氢气吸附和脱附方面的优势。

关键词：过渡金属氢氧氟化物 Ru纳米粒子磷化镍异质结构协同作用

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