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过渡金属催化偕二溴烯烃衍生物的偶联反应

有机化学 2022年第4期42卷 1033-1060页

作者：梁陆祺张立志彭永利刘会武汉工程大学材料科学与工程学院武汉430205 山东理工大学化学与工程学院山东淄博255049

偕二溴烯烃衍生物是有机化学中非常重要的合成工具,已被广泛应用于功能化分子的构建.在过去几十年中,金属催化(如铂、铜、银、金、镍)与偕二溴烯烃衍生物的转化已发展成为合成炔烃、色烯、吲哚、苯并吲哚及苯并噻吩等具有重要生理活性... 详细信息

偕二溴烯烃衍生物是有机化学中非常重要的合成工具,已被广泛应用于功能化分子的构建.在过去几十年中,金属催化(如铂、铜、银、金、镍)与偕二溴烯烃衍生物的转化已发展成为合成炔烃、色烯、吲哚、苯并吲哚及苯并噻吩等具有重要生理活性的苯并稠合杂环的有力工具.总结了自2013年以来过渡金属催化的偕二溴烯烃衍生物转化的研究进展.

关键词：偕二溴烯烃衍生物炔基中间体过渡金属催化偶联反应

过渡金属催化的烯/炔丙基杂原子偶极前体参与的不对称环化反应

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有机化学 2022年第10期42卷 3051-3101页

作者：张键陈颖汪全南沈佳欢刘飏子邓卫平浙江师范大学化学与生命科学学院浙江金华321004 华东理工大学药学院上海200237

手性杂环化合物是一类重要的手性物质,存在于许多手性药物、农药及催化剂中,实现其催化不对称合成一直是有机合成的研究热点.而过渡金属催化的杂原子偶极参与的不对称环化反应是构建该骨架的重要方法.其中,基于过渡金属催化的烯/炔丙基... 详细信息

手性杂环化合物是一类重要的手性物质,存在于许多手性药物、农药及催化剂中,实现其催化不对称合成一直是有机合成的研究热点.而过渡金属催化的杂原子偶极参与的不对称环化反应是构建该骨架的重要方法.其中,基于过渡金属催化的烯/炔丙基取代反应设计的杂原子偶极前体在近二十年来发展迅速,在该领域占有着重要地位.详细介绍了烯/炔丙基杂原子偶极前体参与的过渡金属催化不对称环化反应,分析了目前方法的优势及存在的问题,以期为从事催化不对称合成及相关领域的研究者提供有益借鉴和参考.

关键词：过渡金属催化杂原子偶极不对称环化

过渡金属催化CO_(2)/H_(2)参与的羰基化研究进展

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物理化学学报 2021年第5期37卷 133-148页

作者：华凯敏刘晓放魏百银张书南王慧孙予罕中国科学院上海高等研究院中科院低碳转化科学与工程重点实验室上海201203 中国科学院大学北京100049 上海科技大学物质科学与技术学院上海201203 上海低碳技术创新功能型平台上海201620

有限的化石燃料与不断增长的能源需求的矛盾和因温室气体大量排放导致的异常气候变化这两大相关问题引起全世界范围内的关注。二氧化碳(CO_(2))是一种主要的温室气体,同时也是合成燃料和化学品的重要C1资源。利用CO_(2)参与合成化学品... 详细信息

有限的化石燃料与不断增长的能源需求的矛盾和因温室气体大量排放导致的异常气候变化这两大相关问题引起全世界范围内的关注。二氧化碳(CO_(2))是一种主要的温室气体,同时也是合成燃料和化学品的重要C1资源。利用CO_(2)参与合成化学品能有效减少温室气体的排放。然而,高度氧化、热力学稳定的CO_(2)的化学转化仍然是一较大挑战,需要引入还原剂等参与CO_(2)的化学转化。作为理想的还原剂,氢气(H_(2))可将CO_(2)逆水煤气变换(RWGS)转化为一氧化碳(CO),考虑到有毒CO的繁琐分离和运输,众多研究利用原位生成的CO参与到各种羰基化反应中,既得到了高附加值的化学品,又避免了CO的直接使用。基于此,过渡金属催化CO_(2)/H_(2)参与的羰基化反应得到了广泛地关注和研究,实现了CO_(2)/H_(2)参与的烯烃羰基化生成醇、羧酸、胺、醛等产物。同时多相催化的烯烃羰基化的实现为该领域开发了新的催化体系。在烯烃羰基化的基础上,该领域得到了进一步的发展,CO_(2)参与羰基化的反应路径变得更加丰富,如出现了CO_(2)加氢到甲酸(HCOOH),HCOOH到CO的间接生成CO的路径和CO_(2)直接参与羰基化的反应路径,实现了CO_(2)/H_(2)参与的卤代烃、甲醇(MeOH)及其衍生物等的羰基化反应,获得芳醛、乙酸、乙醇等大宗或精细化学品。CO_(2)/H_(2)参与的羰基化研究的快速发展拓展了CO_(2)资源化利用的途径,获得高附加值的大宗或精细化学品,促进了绿色化学的发展。本文主要围绕过渡金属催化CO_(2)/H_(2)参与的多种羰基化生成高附加值化学品的反应,总结了近年来的研究进展,并对该方向的发展做了展望。

关键词：二氧化碳加氢羰基化反应过渡金属催化醇醛羧酸乙醇乙酸

过渡金属催化导向基团辅助的惰性C—H键硝化反应研究进展

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有机化学 2019年第2期39卷 318-327页

作者：程辉成林锦龙张耀丰陈冰王敏程丽华马姣丽广东石油化工学院化学工程学院茂名525000 广东省石油化工腐蚀与安全工程技术研究开发中心茂名525000

芳香族硝基化合物是一类重要的化学原料和有机合成中间体.传统的亲电硝化反应难以做到区域选择性地定位硝化.近几十年来,过渡金属催化的C-H键活化反应得到了快速发展,目前大多数官能团都可以通过过渡金属与导向基团的螯合作用引入芳烃... 详细信息

芳香族硝基化合物是一类重要的化学原料和有机合成中间体.传统的亲电硝化反应难以做到区域选择性地定位硝化.近几十年来,过渡金属催化的C-H键活化反应得到了快速发展,目前大多数官能团都可以通过过渡金属与导向基团的螯合作用引入芳烃的特定位置.钯、钌及铑等过渡金属催化的导向基团辅助芳烃C-H键硝化反应研究副产物较少,具有很好的区域选择性,更加绿色环保,已经取得了重要的进展.根据不同的过渡金属催化剂进行分类,综述了导向基团辅助的惰性C-H键硝化反应研究进展,对该研究领域的局限性和未来的发展前景进行总结和展望.

关键词：过渡金属催化惰性C-H键硝化反应芳香族硝基化合物

过渡金属催化乙烯/一氧化碳非交替共聚的研究进展

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高分子通报 2023年第3期36卷 273-281页

作者：高佳蕾罗志宋洪赞李倩李化毅胡友良中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室工程塑料重点实验室北京100190 河北大学化学与环境科学学院保定071002

乙烯/一氧化碳交替共聚产物由于熔点高、溶解性差,在材料加工和应用上存在较大困难。通过催化剂的设计可以实现乙烯/一氧化碳的非交替共聚,降低聚合物中羰基含量,从而改善材料的加工性能。本文综合评述了中性过渡金属催化剂、阳离子过... 详细信息

乙烯/一氧化碳交替共聚产物由于熔点高、溶解性差,在材料加工和应用上存在较大困难。通过催化剂的设计可以实现乙烯/一氧化碳的非交替共聚,降低聚合物中羰基含量,从而改善材料的加工性能。本文综合评述了中性过渡金属催化剂、阳离子过渡金属催化剂以及金属羰基化合物在应用于乙烯/一氧化碳非交替共聚的研究进展,最后还对新型可光降解塑料的研究前景进行了展望。

关键词：乙烯/一氧化碳共聚过渡金属催化非交替聚酮可光降解塑料

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过渡金属催化碳二亚胺环化的研究进展

有机化学 2021年第5期41卷 1835-1850页

作者：张震畅温旭烟台大学化学化工学院山东烟台264005 中国农业大学理学院北京100193

碳二亚胺是合成含氮分子最有效的前体之一.过渡金属催化的碳二亚胺环化反应已成为合成杂环产物的有效方法,并引起了合成化学和药物化学家的极大关注.近些年发表的大量成果证明了该合成方法在现代有机合成中的重要性.总结了该领域在过去... 详细信息

碳二亚胺是合成含氮分子最有效的前体之一.过渡金属催化的碳二亚胺环化反应已成为合成杂环产物的有效方法,并引起了合成化学和药物化学家的极大关注.近些年发表的大量成果证明了该合成方法在现代有机合成中的重要性.总结了该领域在过去十年中的研究进展及一些开拓性的工作.根据不同的环化机理,从三部分归纳和讨论了从碳二亚胺到系列杂环分子的合成方法,主要包括由亲核过程引发的串联环化、基于碳二亚胺对环金属中间体插入过程的环化和含不饱和体系的碳二亚胺参与的协同环化.

关键词：碳二亚胺过渡金属催化环化杂环杂累积双烯

过渡金属催化不饱和烃与有机金属试剂及CO_(2)的串联羧化反应研究进展

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有机化学 2021年第1期41卷 80-93页

作者：易雅平杭炜席婵娟清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京1000842 南开大学元素有机化学国家重点实验室天津300071

二氧化碳(CO_(2))作为一碳合成子具有储量丰富、无毒无污染、绿色清洁等优点,因此在有机化学领域使用CO_(2)作为一碳合成子反应一直以来受到广泛的关注.过渡金属催化不饱和烃与CO_(2)反应合成羧酸是CO_(2)作为一碳合成子的重要应用之一... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))作为一碳合成子具有储量丰富、无毒无污染、绿色清洁等优点,因此在有机化学领域使用CO_(2)作为一碳合成子反应一直以来受到广泛的关注.过渡金属催化不饱和烃与CO_(2)反应合成羧酸是CO_(2)作为一碳合成子的重要应用之一,这类反应可以通过串联羧化的策略实现,过渡金属催化不饱和烃先与有机金属试剂反应在原位生成新的有机金属试剂,之后再与CO_(2)完成羧化.常用的有机金属试剂如格氏试剂、有机锌试剂和有机铝试剂均能够完成这类反应.根据不饱和烃的类别,并根据羧化反应的类型介绍过渡金属催化不饱和烃与有机金属试剂及CO_(2)的串联羧化反应.

关键词：二氧化碳不饱和烃羧化反应过渡金属催化有机金属试剂

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过渡金属催化的C—P键活化

有机化学 2021年第10期41卷 3880-3891页

作者：张凤萍栾玉新叶萌春南开大学化学学院元素有机化学国家重点实验室天津300071

过渡金属催化的C—P键活化转化为有机膦化合物的合成提供了一条经济、高效的途径,近年来受到了越来越多的关注.然而由于C—P键较高的键能和P原子强的配位性能,C—P键活化一直较为挑战.采用不同的底物预活化方法和各类催化剂,过渡金属催... 详细信息

过渡金属催化的C—P键活化转化为有机膦化合物的合成提供了一条经济、高效的途径,近年来受到了越来越多的关注.然而由于C—P键较高的键能和P原子强的配位性能,C—P键活化一直较为挑战.采用不同的底物预活化方法和各类催化剂,过渡金属催化的C—P键活化转化已经取得了显著的进展.本综述将对该领域的发展进行总结,按照反应机理和底物预活化策略的不同,分类阐述这些反应的类型,发展、特点和机理等.

关键词：有机膦化合物过渡金属催化 C—P键活化

过渡金属催化不对称C—H键官能团化反应构建轴手性联芳基化合物研究进展

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化学学报 2019年第8期77卷 690-704页

作者：王强顾庆游书力中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室

在手性分子中,轴手性化合物占据着非常重要的地位.从原子和步骤经济性方面考虑,利用不对称碳-氢官能团化反应构建轴手性化合物是最简洁高效的方法.随着过渡金属催化的不对称碳-氢键官能团化领域的逐步发展,利用该策略来构建轴手性联芳... 详细信息

在手性分子中,轴手性化合物占据着非常重要的地位.从原子和步骤经济性方面考虑,利用不对称碳-氢官能团化反应构建轴手性化合物是最简洁高效的方法.随着过渡金属催化的不对称碳-氢键官能团化领域的逐步发展,利用该策略来构建轴手性联芳基化合物的研究成果也不断涌现.本文综述了通过过渡金属钯、铑和铱催化的不对称碳-氢键官能团化反应合成轴手性联芳基化合物的最新进展.此外,还介绍了利用这些方法合成多种轴手性配体及其催化的不对称反应,以及这些方法在天然产物合成中的应用.

关键词：过渡金属催化不对称催化不对称C—H键官能团化轴手性