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科学通报 2019年第17期64卷 1817-1831页

作者：周鹭付磊武汉大学高等研究院武汉430072 武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

二维过渡金属二硫属化合物(TMDs)因其优异的性质,在光电器件、能量存储、催化等领域具有重要的应用价值.调节材料的晶格结构可以有效地调控其性质并扩展其应用领域,而应力调控是一种高效调节二维TMDs晶格结构与性质的重要方法.在过去的... 详细信息

二维过渡金属二硫属化合物(TMDs)因其优异的性质,在光电器件、能量存储、催化等领域具有重要的应用价值.调节材料的晶格结构可以有效地调控其性质并扩展其应用领域,而应力调控是一种高效调节二维TMDs晶格结构与性质的重要方法.在过去的几年中,研究人员不断丰富应力调控二维TMDs的策略,拓展其在柔性光电器件、传感器、催化以及储能等领域的应用.本文主要综述了应力调控二维TMDs结构的各种策略、性质的调控效果以及在器件中的应用,展望了应力调控二维TMDs的发展趋势,并指出了未来研究中存在的挑战.

关键词：二维材料过渡金属二硫属化合物应力性质调控应用

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二维VB族过渡金属二硫属化合物的制备及物性研究

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稀有金属 2019年第11期43卷 1164-1178页

作者：司昆鹏孟令佳宫勇吉北京航空航天大学材料科学与工程学院

二维材料因为其简单的结构和特殊的物理化学性质近些年来受到科研人员的广泛关注。作为与石墨烯同属于二维材料家族的过渡金属族二硫属化合物(TMDs),在降低维度后,具有不同的半导体或金属特性,并由于维度的特性,将出现电荷密度波、磁性... 详细信息

二维材料因为其简单的结构和特殊的物理化学性质近些年来受到科研人员的广泛关注。作为与石墨烯同属于二维材料家族的过渡金属族二硫属化合物(TMDs),在降低维度后,具有不同的半导体或金属特性,并由于维度的特性,将出现电荷密度波、磁性等独特物性。其中, VB族过渡金属二硫属化合物因为其相结构的多样性和物理性质的独特性而逐渐进入人们的视野。本文主要总结了近几年对于二维VB族过渡金属二硫属化合物的研究成果,从制备手段和物理性能进行介绍。制备方法主要包括机械剥离法、分子束外延法(MBE)、化学气相沉积法(CVD)等,并利用扫描隧道显微镜、拉曼光谱、电学器件等方式对物理性能进行表征。物理性能包括电荷密度波、超导电性、磁性。最后结合这些理论和相关性质的应用,对未来的研究方向和应用前景做出总结和展望。

关键词：过渡金属二硫属化合物电荷密度波磁性超导电性

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扫描隧道显微镜的真空系统设计与搭建及其在低维异质结构研究中的应用

扫描隧道显微镜的真空系统设计与搭建及其在低维异质结构研究中的...

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作者：汤乔银华中科技大学

学位级别：硕士

低维量子材料具有新奇的物理性质和潜在的应用前景,引起了广泛的研究兴趣。分子束外延(MBE)和扫描隧道显微镜(STM)是制备和研究低维量子材料的有力手段。为此我们自主设计和搭建了两套分子束外延系统,包含真空腔体、泵组、蒸发源、样品... 详细信息

低维量子材料具有新奇的物理性质和潜在的应用前景,引起了广泛的研究兴趣。分子束外延(MBE)和扫描隧道显微镜(STM)是制备和研究低维量子材料的有力手段。为此我们自主设计和搭建了两套分子束外延系统,包含真空腔体、泵组、蒸发源、样品操纵台、样品生长监测装置、氩离子溅射枪和针尖处理装置等部分。我们还将自主搭建的两套分子束外延系统分别集成到Unisoku公司生产的低温(5 K)和室温两套商用扫描隧道显微镜系统中。两套MBE-STM联合系统均可用于低维量子材料体系的生长和原子级形貌与电子结构的表征,有效提升了我们的研究效率和研究能力。另外,理论上铁磁薄膜与s波超导体异质结,在自旋轨道耦合效应的协同作用下可以实现拓扑超导态,其特征是在铁磁薄膜边界上的超导能隙中诱导出马约拉纳边界态。目前理论上预言单层二硒化钒具有本征铁磁性,但多种实验手段的研究结果不一致,单层二硒化钒的磁性还有待确认。在本论文中,我们利用MBE方法在s波超导体二硒化铌衬底上生长单层二硒化钒,构建二维过渡金属二硫属化合物异质结构,并利用扫描隧道显微镜/谱(STM/STS)表面分析技术来研究异质结的结构和电子性质,进一步确认单层二硒化钒的磁性和寻找可能的马约拉纳边界态。我们研究发现了三种单层二硒化钒相:已报道过的3×7和2×3电荷密度波(CDW)相,无序相,及从未报道过的3×3 CDW相。3×7和2×3 CDW相的结构和电子性质与报道一致,不具有磁性。无序相二硒化钒保持原本的晶格结构,但表面电子态不均一,岛内超导被抑制,超导能隙和相干峰几乎消失,可能具有铁磁性,但在边界未发现拓扑超导信号。3×3 CDW相二硒化钒的3×3超晶格与二硒化铌3倍晶格是公度的,表面硒原子出现二聚现象,其不具有铁磁性,但在费米能级附近出现了一个尖峰。我们进一步发现边界和缺陷对尖峰的影响与扭角双层石墨烯AA堆叠区域中心载流子掺杂时的变化趋势类似,所以猜测这种结构可能在费米面附近形成窄带,导致尖峰的出现。费米面附近的窄带通过调控可能出现新的电子关联性质,若猜测被证实,这个体系可以为二维过渡金属二硫属化合物异质结构的关联物理研究提供新的研究平台。

关键词：扫描隧道显微镜过渡金属二硫属化合物异质结构电荷密度波

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二硫化钒纳米片的合成与电催化析氢性能研究

二硫化钒纳米片的合成与电催化析氢性能研究

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作者：朱媛合肥工业大学

学位级别：硕士

二维层状结构过渡金属二硫属化合物(TMDs)是一类有良好发展前景的高效低成本的电解水析氢电催化剂。以往对TMDs电催化析氢性能的研究主要集中在VIB族的二维层状材料上,如Mo S、WS。与VIB-TMDs相比,VS作为典型的VB-TMD具有更优秀的氢吸... 详细信息

二维层状结构过渡金属二硫属化合物(TMDs)是一类有良好发展前景的高效低成本的电解水析氢电催化剂。以往对TMDs电催化析氢性能的研究主要集中在VIB族的二维层状材料上,如Mo S、WS。与VIB-TMDs相比,VS作为典型的VB-TMD具有更优秀的氢吸附吉布斯自由能、更高的电导率和优异的热稳定性,因此,VS被认为是一种更有发展潜力的电催化剂。值得一提的是,有些2H相电催化剂的催化活性主要来自于边缘活性位点,基面上基本不存在活性位点。而1T相VS的催化活性不仅源于边缘,基面上也具有催化活性,这使得VS在众多电解水析氢催化剂中脱颖而出。本文首次合成了V掺杂的1T-VS介孔纳米片作为一种优异的电催化析氢反应(HER)催化剂。将通过一步水热法合成的VS·NH前驱体浸泡在酸性溶液中,去除纳米片层间的NH分子而得到的V掺杂的1T-VS介孔纳米片。其中,V掺杂可以显著提高VS基面的空位和无序度,并增加了基面活性位点的数量,而介孔的存在可以提供大量额外的边缘位点,因此,产生大量的缺陷可作为电催化活性位点,大大改善纳米片的催化活性。由于V掺杂、介孔结构和1T相导电性的协同作用,使得制备出的V掺杂的1T-VS介孔纳米片成为HER的高活性催化剂。实验表明,该材料显示出优良的电催化动力学指标,具有非常低的起始电位(19 m V)和很小的Tafel斜率(38 m V dec)。此外,V掺杂的1T-VS催化剂在长期稳定性测试中显示出优良的电化学稳定性,H的析出可以在21.4 m A cm左右的稳定电流密度下持续进行70 h。

关键词：过渡金属二硫属化合物二维层状材料掺杂介孔析氢反应

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二维MoSe2基复合纳米材料的可控制备及其电化学性能的研究

二维MoSe2基复合纳米材料的可控制备及其电化学性能的研究

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作者：程云中国科学技术大学

学位级别：硕士

随着人类社会的快速进步和发展,传统化石燃料的大量使用,一方面对环境造成严重的污染,另一方面短缺的不可再生能源也逐渐威胁和制约着社会的发展。因此,为了改善环境和解决能源不足问题,世界各国科学家都在致力于寻求新型清洁易得的可... 详细信息

随着人类社会的快速进步和发展,传统化石燃料的大量使用,一方面对环境造成严重的污染,另一方面短缺的不可再生能源也逐渐威胁和制约着社会的发展。因此,为了改善环境和解决能源不足问题,世界各国科学家都在致力于寻求新型清洁易得的可再生能源。近年来,过渡金属二硫属化合物由于其高效、清洁、储量丰富以及特殊的物理化学性质备受研究工作者的关注和探究,应用于自然生命科学各个领域,成为一类具有潜在应用价值的功能性无机材料。虽然已有大量的实验研究和报道成果展示过渡金属二硫属化合物的制备手段和应用方向,但是如何优化过渡金属二硫属化合物的性能并通过简单易得的方式实现其可控制备,是当下各界科学家们关注的重点。本论文旨在凭借MoSe2作为典型的过渡金属二硫属化合物材料,其应用受限于自身差的导电性和不足的活性位点等问题,设计通过溶剂热法将其与其他过渡金属二硫属化合物(TMDs)进行复合,合成新型的有应用价值的纳米复合材料,并研究这些改性的MoSe2纳米材料在电催化析氢反应、析氧反应以及超级电容器上的应用。本论文主要的研究成果包括以下:1.设计了两步热液注射方法制备出多层聚集的MoSe2/Co9S8复合纳米材料,并探索研究了其电催化析氢和析氧反应性能。实验研究中,首先在油相体系中利用油胺为溶剂,二苄基二硒和乙酰丙酮二氧化钼作为硒源和钼源,在240℃下制备出MoSe2超薄纳米片,然后向热液中注入以二苄基二硫和乙酰丙酮钴为硫源和钴源的混合溶液,在MoSe2纳米片上生长Co9S8纳米颗粒,利用XRD、TEM、XPS等测试的表征结果说明,我们成功合成分散均匀且多层聚集的MoSe2/Co9S8复合纳米材料。电化学测试显示,我们将合成的MoSe2/Co9S8复合纳米材料同时用作电催化析氢(0.5 MH2SO4中)和析氧(1MKOH中)反应的催化剂时,与纯相MoSe2和Co9S8相比,在10 mA cm-2的电流密度下其过电位明显降低,分别为178和343 mV,这些结果都表明复合纳米材料不仅提高了 MoSe2纳米片的导电性,而且增加了活性边缘面积。2.发展了一种简单且易操作的一步热液注射方法实现多层聚集的MoSe2/NiSe复合纳米材料的可控制备,通过利用油胺为溶剂,在280℃下注入以乙酰丙酮镍、乙酰丙酮二氧化钼和二苄基二硒为前驱源的混合溶液得到。同时我们还研究不同的乙酰丙酮镍含量对反应结果的影响。另外,我们将所制备出的MoSe2/NiSe复合纳米材料应用于电催化析氢和超级电容器上,测试结果显示,乙酰丙酮镍含量为20%时的复合材料具有最优异的电化学性能。其作为电催化析氢催化剂时,在146 mV的过电位下即可实现10 mAcm-2的电流密度。用作超级电容器电极材料在3 M KOH溶液中,在1 A/g电流密度时,可获得较高的电容为421.5 F/g。

关键词： MoSe2纳米片复合纳米材料过渡金属二硫属化合物 NiSe纳米晶电催化 HER Co9S8纳米晶 OER 超级电容器

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