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炭纸衬底上化学气相沉积直立型二维过渡金属硫化物及其电催化产氢性能

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新型炭材料（中英文） 2022年第6期37卷 1183-1192页

作者：王克汤飞姚孝璋 Hitanshu Kumar 干林清华大学深圳国际研究生院材料研究院广东深圳518055 深圳大学材料学院广东深圳518055

以MoS_(2)为代表的二维过渡金属硫化物近年来在电催化水分解产氢反应中表现出良好的电催化活性而受到广泛关注。但二维过渡金属硫化物的导电性一般较差、且催化活性位常在有限的边缘位置,成为限制其催化性能的重要因素。本文通过化学气... 详细信息

以MoS_(2)为代表的二维过渡金属硫化物近年来在电催化水分解产氢反应中表现出良好的电催化活性而受到广泛关注。但二维过渡金属硫化物的导电性一般较差、且催化活性位常在有限的边缘位置,成为限制其催化性能的重要因素。本文通过化学气相沉积方法研究了在炭纸基底上直接生长3种过渡金属硫化物(MoS_(2)、NbS_(2)和WS_(2))构筑一体化催化电极,以提高整个电极的导电性。通过优化生长工艺,实现了炭纸表面3种过渡金属硫化物的直立型生长并对电催化产氢反应表现出良好的催化性能,尤其是WS_(2)表现出新颖的纳米片/纳米纤维层次结构,其对产氢反应表现出最佳的催化性能。在此基础上,对炭纸上生长的过渡金属硫化物通过阴极电化学活化处理的方式引入硫缺陷,从而提高其HER活性。结合透射电子显微镜和原位电化学拉曼光谱仪研究了二维过渡金属硫化物在电化学活化前后的结构变化尤其是所产生的硫缺陷的微观结构,为其产氢性能的提升提供合理的解释。

关键词：化学气相沉积炭纸过渡金属二硫化物阴极电化学活化电催化析氢

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二维过渡金属二硫化物的能带调控

科学通报 2023年第14期68卷 1829-1843页

作者：吕倩马翰原吕瑞涛清华大学材料学院先进材料教育部重点实验室北京100084 清华大学材料学院新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室北京100084

二维过渡金属二硫化物(transition metal dichalcogenides,TMDCs)因其原子级平坦的表面、可调的能带结构等优势而在光学、电学、热学等领域受到广泛关注,并且为解决传统硅基晶体管尺寸进一步微缩面临的挑战提供了新的机遇.能带工程是调... 详细信息

二维过渡金属二硫化物(transition metal dichalcogenides,TMDCs)因其原子级平坦的表面、可调的能带结构等优势而在光学、电学、热学等领域受到广泛关注,并且为解决传统硅基晶体管尺寸进一步微缩面临的挑战提供了新的机遇.能带工程是调控二维TMDCs材料电子结构并研究其物理学特性的重要手段.本文从本征调控和外部调控两个方面综述了近年来二维TMDCs材料中的能带调控策略,主要包括本征层数调控、零维点缺陷调控(晶格空位构筑、掺杂/合金化)、施加应变、构筑异质结等.在现有研究成果的基础上,对未来的研究方向进行了展望.

关键词：二维材料过渡金属二硫化物能带调控物理特性

过渡金属二硫化物1T-TaS2的电子性质研究

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过渡金属二硫化物1T-TaS2的电子性质研究

作者：程丽大连理工大学

学位级别：硕士

随着时代的进步,人类对新型材料的需求越来越大。在过去的十几年间,石墨烯由于其突出的光学、电学、热学以及机械性能受到了人们的广泛关注,并成为半导体器件制备的明星材料。然而,石墨烯的带隙为零,而具备高开关比的场效应晶体管需要... 详细信息

随着时代的进步,人类对新型材料的需求越来越大。在过去的十几年间,石墨烯由于其突出的光学、电学、热学以及机械性能受到了人们的广泛关注,并成为半导体器件制备的明星材料。然而,石墨烯的带隙为零,而具备高开关比的场效应晶体管需要在室温下有可观的能隙,因此用石墨烯制备的场效应晶体管的通断不能通过栅极控制,这一缺陷极大地限制了石墨烯在电子工业中的应用。这一事实一方面促使科研人员开始探索各种可以打开石墨烯带隙的方法,另一方面再一次激起了人们对二维半导体材料的研究兴趣,例如过渡金属硫族化物。过渡金属硫族化合物(transition metal chalcogenides,TMCs)通常呈现出非层状结构,例如闪锌矿和纤锌矿,而层状的过渡金属硫族化合物一般限于IV-VI族的金属元素。比较典型的二维过渡金属硫族化合物就是过渡金属二硫化物(transition metal dichalcogenides,TMDs)。TMDs除了有类似于石墨烯的层状结构之外,还展现出非常广泛的电子性质,包括金属、半金属、绝缘体、具有直接或间接带隙的半导体以及取决于元素成分的大范围电子和空穴迁移率。这些特有的物化性质使得TMDs在新型高性能材料领域显示出巨大的应用潜力,已经引起了人们的广泛关注。在很多过渡金属氧化物和二硫化合物中,电子与晶格自由度之间具有较强的耦合效应,从而产生了很多新奇的物理现象,例如金属?绝缘转变(metal-insulator transition,MIT)和电荷密度波(charge-density wave,CDW)序。我们基于第一性原理分子动力学来跟踪瞬时电子结构从而研究这种相互作用。将该方法应用于层状过渡金属二硫化合物1T-TaS,我们证明了在晶格温度升高时,尽管CDW的振幅几乎是恒定的,但CDW引发的莫特(Mott)带隙持续降低。在CDW序在室温附近发生剧烈的一阶相变之前,即莫特带隙完全消失,动态的CDW波动已经使Mott带隙减小了一半。带隙大小的减小幅度比晶格温度变化大一个数量级。我们的计算不仅为理解1T-TaS中的热力学行为提供了重要线索,而且还提供了一种通用的量化晶格熵在MIT中作用的方法。

关键词：过渡金属二硫化物 1T-TaS2 Mott绝缘体电荷密度波第一性原理分子动力学

过渡金属二硫化物/炭材料复合材料合成及其储锂性能研究

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过渡金属二硫化物/炭材料复合材料合成及其储锂性能研究

作者：邢淞中国计量大学

学位级别：硕士

过渡金属二硫化物和炭材料凭借各自独特结构带来的物理和化学特性具有锂离子电池负极材料的潜在应用前景。同时研究发现这两类材料合成复合材料后能够极大提升二者之间的协同效应,将其应用于负极材料后显示了极高的可逆储锂容量,出色的... 详细信息

过渡金属二硫化物和炭材料凭借各自独特结构带来的物理和化学特性具有锂离子电池负极材料的潜在应用前景。同时研究发现这两类材料合成复合材料后能够极大提升二者之间的协同效应,将其应用于负极材料后显示了极高的可逆储锂容量,出色的循环稳定性和优异的高倍率充放电性能。本论文设计了将过渡金属二硫化物中的MoS和SnS、炭材料中的石墨烯和碳球进行复合,并对得到的复合材料的晶体结构和表面形貌对其作为锂离子电池负极材料电化学性能的影响进行了探究。第一章介绍了本论文选题的背景和意义;第二章介绍了本论文的合成实验所使用的实验方法、药品试剂、实验仪器和测试仪器;第三章到第五章详尽介绍了作者在攻读硕士学位期间所做的主要研究工作和取得的相应结果,其内容和结论概括如下:1.以氧化石墨烯为前驱体,利用钼酸钠和硫脲通过水热法在不同阳离子表面活性剂(CTAB,CTAB,CTAB)的辅助下合成得到MoS/GF复合结构。XRD、SEM和TEM分析表明,MoS/GF复合材料因阳离子表面活性剂的不同而呈现不同的结构和表面形貌;电化学性能测试表明其结构和表面形貌对电极的容量、循环稳定性和倍率性能都有较大影响。相比于CTAB和CTAB,CTAB辅助合成的Mo S2/GF复合结构具有最高的首次放电容量(955 mAh/g),50次循环后仍保持751 mAh/g的可逆容量,而且倍率性能更好。本研究揭示MoS/GF复合材料电化学性能的提升可归因于其独特的praticle-on-sheet结构以及MoS与石墨烯之间的协同作用。2.以葡萄糖脱水得到的碳球为基底,在L-半胱氨酸的协助下利用水热法将MoS纳米片生长于其上得到MoS/C复合材料。通过XRD和SEM的表征发现MoS/C复合材料具有独特的Core-shell结构,直径在450-500nm之间,作为壳层的MoS是由分层的薄状纳米片自组装而成;通过电化学性能测试发现独特的Core-shell结构凭借坚固的结构和提升的协同效应为MoS/C复合材料作为锂电池负极材料带来了优于纯MoS电极的首次充放电容量,循环稳定性和倍率性能。MoS/C复合材料的首次放电容量为696.6 mAh/g,库伦效率为83.7%,30次充放电后保留了624 mAh/g的可逆容量。3.在L-半胱氨酸的协助下利用水热法制备了具有不同SnS与石墨烯摩尔比的SnS/GNS复合材料。通过XRD和SEM的表征显示了SnS/GNS-1,SnS/GNS-2,SnS/GNS-4复合材料中的SnS尺寸不断减小,这说明石墨烯量的增多可以抑制SnS多个方向的生长。通过电化学性能测试发现SnS/GNS-4复合材料的首次放电容量达到了1285.8 mAh/g,库伦效率为83.3%,循环50次后保留了766.4 mAh/g的可逆容量。本研究揭示了SnS/GNS-4复合材料优异电化学性能可能归因与石墨烯的量促使自身形成三维结构,同时调控SnS的尺寸形成了纳米颗粒。

关键词：锂离子电池过渡金属二硫化物石墨烯复合材料电化学性能

热电池用过渡金属二硫化物及其复合材料的研究进展

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化工进展 2021年第4期40卷 2161-2174页

作者：黄国勇李毅屈辰玮孙晓华李勃天戈磊叶海木张红梅中国石油大学(北京)新能源与材料学院重质油国家重点实验室北京102249 贵州梅岭电源有限公司特种化学电源国家重点实验室贵州遵义563003

过渡金属二硫化物具有较高的理论比容量、稳定的电化学性能及成熟的制备工艺,是锂系热电池中应用最广的正极材料之一,但其同时也存在电极电位低、大功率放电能力弱等问题,致使其进一步的发展受到限制。目前,对于过渡金属二硫化物正极材... 详细信息

过渡金属二硫化物具有较高的理论比容量、稳定的电化学性能及成熟的制备工艺,是锂系热电池中应用最广的正极材料之一,但其同时也存在电极电位低、大功率放电能力弱等问题,致使其进一步的发展受到限制。目前,对于过渡金属二硫化物正极材料的优化及改性是锂系热电池领域的核心课题。本文综述了FeS_(2)、CoS_(2)与NiS_(2)等过渡金属二硫化物在放电机理、制备工艺及电化学性能方面的研究现状,介绍了双金属二硫化物及过渡金属二硫化物/碳素类复合材料的主要研究进展。同时,通过对现有研究的归纳与总结,指出了掣肘过渡金属二硫化物正极材料发展的关键问题,简述了针对过渡金属二硫化物的主要改性手段,并对其之后的研究提出了一些建议与想法。

关键词：热电池过渡金属二硫化物正极材料合成改性

过渡金属二硫化物（二硫化钼、二硫化钨）纳米材料的合成与其在光热治疗中的应用

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过渡金属二硫化物（二硫化钼、二硫化钨）纳米材料的合成与其在光...

作者：黄梓宸山东大学

学位级别：硕士

癌症严重威胁人们的生命安全,而传统的癌症治疗方法存在风险高、效率低等诸多问题。光热治疗是一种新型的癌症治疗手段,因其具有无创且精确度高等众多优点而日益受到关注。为了实现更加高效的光热治疗,各种各样的纳米材料被开发成光热... 详细信息

癌症严重威胁人们的生命安全,而传统的癌症治疗方法存在风险高、效率低等诸多问题。光热治疗是一种新型的癌症治疗手段,因其具有无创且精确度高等众多优点而日益受到关注。为了实现更加高效的光热治疗,各种各样的纳米材料被开发成光热治疗剂,这些治疗剂能有效地将激光能量转化成热能,从而提升激光的加热效率。过渡金属二硫化物(transition metal disulfide, TMD)是一类具有典型层状结构的金属半导体,近年来应用于存储器件、光检测器、锂电池、产氢催化剂、DNA检测和晶体管等众多领域。TMD材料具有宽而强的近红外吸收和良好的生物相容性,因而在光热治疗领域极具潜力。目前已经有一些TMD材料(二硫化钼、二硫化钨)被开发成光热治疗剂,但是其转化效率低和代谢困难等问题仍有待解决。本文分别从形貌和尺寸两个角度对TMD纳米材料的制备进行了研究,然后进一步探索了其在光热治疗中的应用。具体归纳如下：1.我们使用钼酸钠和硫代乙酰胺为原料,通过自下而上的高温水热法得到了雷达状二硫化钼纳米颗粒,这种纳米颗粒具有良好的水溶性和近红外吸收。经过研究我们选择了36小时作为最佳反应时间,此外反应原料和溶剂都会对产物的形貌造成影响。另一方面,我们通过自上而下的溶剂剥离法得到了平均粒径在3 nm以内的二硫化钨量子点。为了让这种量子点在实际应用中更容易实现抗体修饰等生物功能化,我们在其表面修饰了半胱氨酸。这种二硫化钨量子点的CT响应较好,具有作为诊断治疗剂的潜力。2.我们通过一系列实验证明了雷达状的二硫化钼纳米颗粒是一种高效的808 nm激光诱导癌症光热治疗剂。通过水溶液中的激光照射实验,我们发现这种纳米材料在激光照射下有很好的热效应,且计算得出其光热转化效率可以达到53.3%;激光循环开关实验证明其具有高的光热稳定性;通过细胞毒性实验我们验证了其良好的生物相容性;体外光热治疗和凋亡分析证明这种颗粒能杀死培养皿中的癌细胞,小鼠的体内光热治疗实验则进一步证明这种颗粒能在较低功率密度(0.5 W/cm2)的激光照射下有效地破坏体内的肿瘤组织。

关键词：过渡金属二硫化物纳米材料光热治疗二硫化钼二硫化钨

过渡金属二硫化物拉曼散射在免疫检测中的应用

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光学精密工程 2018年第3期26卷 572-577页

作者：楚学影沙雪徐铭泽李金华金芳军长春理工大学理学院吉林长春130022

为了利用可见光激发下半导体拉曼散射信号实现生物检测,以窄带隙的MoS_2材料构建了拉曼免疫标记探针,用于实现对人IgG分子的高特异性识别。首先,运用液相剥离法分别获得了MoS_2和WS_2微米材料,以加热陈化处理分析了温度对532nm激发下样... 详细信息

为了利用可见光激发下半导体拉曼散射信号实现生物检测,以窄带隙的MoS_2材料构建了拉曼免疫标记探针,用于实现对人IgG分子的高特异性识别。首先,运用液相剥离法分别获得了MoS_2和WS_2微米材料,以加热陈化处理分析了温度对532nm激发下样品拉曼散射信号强度的影响。之后借助3-巯基丙酸修饰向MoS_2材料表面引入羧基,进而获得了可用于免疫检测的拉曼探针。最后,以"抗体-待测物-抗体"的三层结构分析了基于MoS_2拉曼散射的免疫检测性能。实验发现适当温度下加热陈化处理可增强过渡金属二硫化物的拉曼散射强度(70℃下最优)。多组对照实验结果表明,免疫检测生物芯片的拉曼信号强度随人IgG浓度的升高而升高,最终趋于饱和,最低浓度的检测限达到1fM,实现了可见光激发下利用半导体拉曼散射信号对目标分子的高灵敏度、高特异性免疫检测。

关键词：生物检测过渡金属二硫化物拉曼散射温度免疫球蛋白

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层状过渡金属二硫化物光学特性研究

层状过渡金属二硫化物光学特性研究

作者：彭坤坤南京信息工程大学

学位级别：硕士

自2004年研究人员在石墨烯领域取得突破性进展后,其他二维材料如黑磷烯、六方氮化硼、过渡金属二硫化物等引起人们广泛的关注。迄今为止,石墨烯由于优异的光学、电学、热力学性能仍然是研究最多的二维材料之一。然而石墨烯在某些领域也... 详细信息

自2004年研究人员在石墨烯领域取得突破性进展后,其他二维材料如黑磷烯、六方氮化硼、过渡金属二硫化物等引起人们广泛的关注。迄今为止,石墨烯由于优异的光学、电学、热力学性能仍然是研究最多的二维材料之一。然而石墨烯在某些领域也存在一些不足,单层过渡金属二硫化物提供了与石墨烯互补但又不同的属性。例如单层过渡金属二硫化物具有2 e V左右的直接带隙,在可见光范围内吸收约20%,光致发光等独特的光学特性。尽管如此,过渡金属二硫化物光学特性仍然不够完美。本文围绕过渡金属二硫化物设计一些纳米光学结构,数值计算了光吸收和偏振特性,并分析内在机理。系统研究了结构的几何参数、入射光的角度、偏振对光学特性的调制作用。本文具体研究内容如下:(1)多层MoS/WS-介质结构的吸收特性:利用转移矩阵的方法,对含有二硫化钼(MoS)和二硫化钨(WS)的多层介质结构,将MoS和WS视为没有厚度的界面电导,在可见光范围内的吸收特性进行了数值计算和理论研究。研究表明,吸收率可以通过入射光的角度和偏振方向、结构的层数和厚度来调制。在这些因素的最佳选择下,当单层MoS或WS覆盖Si表面时,吸收率分别被提高到约49.7%(MoS)和48.9%(WS)。(2)过渡金属二硫化物覆盖的银纳米光栅的吸收特性:用有限元法计算了由MoS组成亚波长金属光栅的光吸收特性,结果表明在光栅的银条厚度和缝隙宽度以及光栅周期分别取104 nm、65 nm和270 nm时,结构在2.415 e V处出现了完美吸收峰,相比于同条件下没有二维材料的光栅,吸收提高了32%。此外这些吸收峰还受到光栅几何参数的调制发生偏移。同样研究了含WS的光栅,结果和MoS类似。(3)二维材料平面介质结构中透射光的偏振特性:利用转移矩阵的方法计算了TE和TM模式的电磁波以不同角度入射在MoS-、WS-、石墨烯-的平面介质结构上,两种模式透射光的相位差。由于二维材料引入界面电流,其相位差在零点附近上下振荡,这意味这当线偏振光入射在二维材料平面介质结构中,透射光在椭圆偏振光和线偏振光之间来回转换,并受到入射角的调制。在含有石墨烯的结构中,TE和TM模式的相位还取决于石墨烯的层数、费米能级和展宽。利用这一点可以通过实验有效的获得石墨烯的层数。本文基于过渡金属二硫化物等二维材料设计了微纳光学结构,仿真和计算了这些结构的反射、透射、吸收以及偏振特性。这些研究将拓宽二维材料在太阳能电池、光电晶体管等光吸收和光传感器件中的应用。

关键词：过渡金属二硫化物微纳结构光学特性

过渡金属二硫化物超薄纳米结构自组装体的合成及应用研究

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过渡金属二硫化物超薄纳米结构自组装体的合成及应用研究