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钴活化过一硫酸盐氧化过程中卤代副产物的生成

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环境科学 2016年第5期37卷 1823-1830页

作者：刘阔金浩董为季跃飞陆隽鹤南京农业大学资源与环境科学学院南京210095

活化过硫酸盐产生的硫酸根自由基(SO^(·-)_4)可以降解大多数有机污染物,被广泛用于地下水、土壤修复等领域.本研究发现在钴活化过一硫酸盐(PMS)高级氧化过程中,溴离子会被SO^(·-)_4氧化生成自由溴,继而和苯酚反应生成溴代苯酚,最终生... 详细信息

活化过硫酸盐产生的硫酸根自由基(SO^(·-)_4)可以降解大多数有机污染物,被广泛用于地下水、土壤修复等领域.本研究发现在钴活化过一硫酸盐(PMS)高级氧化过程中,溴离子会被SO^(·-)_4氧化生成自由溴,继而和苯酚反应生成溴代苯酚,最终生成三溴甲烷和二溴乙酸等副产物.当反应液中苯酚初始浓度为0.05 mmol·L^(-1)、Br^-浓度0.2 mmol·L^(-1)、Co^(2+)浓度5μmol·L^(-1)、PMS浓度1 mmol·L^(-1)、p H为6.0时,三溴甲烷和二溴乙酸的生成随反应的进行先增加后降低,在8 h达到最大,分别为10.3μmol·L^(-1)和14.6μmol·L^(-1).卤代副产物的生成随p H的升高而降低.当卤离子总量保持不变,随着溶液中Cl^-/Br^-比例的增加,卤代副产物的生成总量逐渐降低,而含氯副产物的产量逐渐增加.本研究为全面评价过硫酸盐高级氧化工艺在污染控制方面的应用可行性提供了依据.

关键词：硫酸根自由基高级氧化过一硫酸盐溴离子苯酚溴代酚消毒副产物

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碱活化过一硫酸盐降解水中环丙沙星

环境科学 2017年第12期38卷 5116-5123页

作者：葛勇建蔡显威林翰徐梦苑沈一挺周丹钱梦洁邓靖浙江工业大学建筑工程学院杭州310014

采用碱活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)对环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)的去除进行了系统地研究.结果表明,碱活化PMS体系能够高效地去除CIP.通过自由基捕获实验确定了单线态氧(~1O_2)和超氧自由基(O_2^-·)是反应体系中的主要活... 详细信息

采用碱活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)对环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)的去除进行了系统地研究.结果表明,碱活化PMS体系能够高效地去除CIP.通过自由基捕获实验确定了单线态氧(~1O_2)和超氧自由基(O_2^-·)是反应体系中的主要活性物种.NaOH浓度、PMS浓度、反应温度和共存阴离子等对CIP在碱活化PMS体系中的去除均有一定影响.随着NaOH和PMS浓度的增加,CIP的降解均呈现出先增加后降低的趋势.提高反应温度能够加大CIP的反应速率,经过阿伦尼乌斯方程拟合得到的反应活化能为5.09 k J·mol^(-1).不同的阴离子对CIP的去除呈现不同的影响:Cl^-、SO_4^(2-)和NO_3^-对CIP的降解没有呈现明显的作用,H_2PO_4^(2-)能够有效地抑制环丙沙星的去除,而CO_3^(2-)极大地促进了反应进程.通过UPLC-MS/MS可检测到10种降解产物,CIP分子结构中的哌嗪环易于受到活性物种的攻击.

关键词：碱过一硫酸盐环丙沙星降解氧化产物

光热协同增强氮化碳锚定FeO_(x)纳米复合材料催化活化过一硫酸盐降解罗丹明B

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材料工程 2021年第6期49卷 156-163页

作者：孙丽娟苏义平赵志成魏启亮李颖楷李顺中国航发北京航空材料研究院北京100095 佛山(华南)新材料研究院广东佛山528200 南方科技大学前沿与交叉科学研究院广东深圳518055

光热协同催化是一种有效提升活化过一硫酸盐(PMS)高级氧化催化效率的方法。然而,对于常见的过渡金属基催化剂来说,反应过程中常常发生有毒金属离子溶出,限制了这类催化剂在实际水处理中的应用。因此,开发具有高效活化PMS能力的非金属基... 详细信息

光热协同催化是一种有效提升活化过一硫酸盐(PMS)高级氧化催化效率的方法。然而,对于常见的过渡金属基催化剂来说,反应过程中常常发生有毒金属离子溶出,限制了这类催化剂在实际水处理中的应用。因此,开发具有高效活化PMS能力的非金属基催化剂至关重要。采用溶胶-热还原法制备一种新型氮化碳锚定FeO_(x)纳米复合物(FeO_(x)/CN)类芬顿催化剂。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、氮气吸附-脱附仪和紫外-可见漫反射吸收光谱等测试手段对复合材料的结构、形貌和光吸收性质进行表征。考察光热协同作用下FeO_(x)/CN催化剂活化PMS氧化降解罗丹明B(RhB)的效果。结果表明:在近中性(pH=6)条件下,光热(水浴40℃,λ>420 nm光照)协同辅助反应30 min,CN/FeO_(x)/PMS体系对RhB的去除率达到98.0%。活性自由基捕获实验证明,空穴(h+)和羟基自由基(OH·)在污染物降解中起到决定性作用。

关键词：铁氧化物光热协同活化过一硫酸盐类芬顿反应有机染料去除降解

Fe(Ⅱ)活化过一硫酸盐氧化调理剩余活性污泥

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中国环境科学 2017年第10期37卷 3794-3799页

作者：刘昌庚伍斌谢四才攀枝花学院资源与环境工程学院四川攀枝花617000

采用Fe(Ⅱ)活化过一硫酸盐(Fe(Ⅱ)-PMS)氧化对剩余活性污泥进行调理研究.结果表明,Fe(Ⅱ)-PMS氧化能有效改善污泥的脱水性能;在优化实验条件下(p H为6.7,Fe(Ⅱ)和PMS投量分别为60和120mg/g TSS),标准化毛细吸附时间(SCST=CST0/CST)和毛... 详细信息

采用Fe(Ⅱ)活化过一硫酸盐(Fe(Ⅱ)-PMS)氧化对剩余活性污泥进行调理研究.结果表明,Fe(Ⅱ)-PMS氧化能有效改善污泥的脱水性能;在优化实验条件下(p H为6.7,Fe(Ⅱ)和PMS投量分别为60和120mg/g TSS),标准化毛细吸附时间(SCST=CST0/CST)和毛细吸附时间(CST)减少率分别为11.28和91.13%.Fe(Ⅱ)-PMS氧化有助于污泥稳定性提高和组分溶出,处理后VSS减少率为15.74%、上清液中TN和TOC的含量较初始值分别增加6.21和9.13倍.此外,研究表明Fe(Ⅱ)-PMS氧化能有效破解和降解胞外聚合物(EPS)(特别是蛋白质),释放出EPS结合水,进而显著改善污泥脱水性能.

关键词：过一硫酸盐脱水性能剩余活性污泥毛细吸附时间

MnFe_(2)O_(4)-CR的制备及其活化过一硫酸盐降解盐酸四环素性能

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精细化工 2024年第7期41卷 1570-1580页

作者：陈丛瑾黄丽斌范辉张强煦廖金戈陈紫霞广西大学化学化工学院广西石化资源加工及过程强化技术重点实验室广西南宁530004

利用水热法将Mn Fe_(2)O_(4)负载在生物质汽化炭渣(CR)上,得到了负载型复合催化剂Mn Fe_(2)O_(4)-CR,通过SEM、XRD、XPS、BET和VSM对Mn Fe_(2)O_(4)-CR进行了表征,将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解盐酸四环素(TC)。考察了不同反应体系、... 详细信息

利用水热法将Mn Fe_(2)O_(4)负载在生物质汽化炭渣(CR)上,得到了负载型复合催化剂Mn Fe_(2)O_(4)-CR,通过SEM、XRD、XPS、BET和VSM对Mn Fe_(2)O_(4)-CR进行了表征,将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解盐酸四环素(TC)。考察了不同反应体系、Mn Fe_(2)O_(4)与CR质量比、PMS用量、催化剂用量、温度、pH、阴离子(HCO_(3)–、H_(2)PO_(4)^(–)、Cl^(–)、NO_(3)^(–))和腐植酸(HA)对MnFe_(2)O_(4)-CR/PMS体系降解TC的影响,探究了Mn Fe_(2)O_(4)-CR的稳定性和循环使用性,并探讨了Mn Fe_(2)O_(4)-CR/PMS体系中TC可能的降解机理。结果表明,Mn Fe_(2)O_(4)与CR质量比为1∶2时制备的Mn Fe_(2)O_(4)-CR催化效果良好,在30℃、30 mg MnFe_(2)O_(4)-CR、40 mg PMS、90 min的条件下,100 mL质量浓度为50mg/L自然pH的TC溶液中TC的降解率达到91.32%。Mn Fe_(2)O_(4)-CR可利用其磁性回收,经过5次循环利用,催化PMS降解TC的降解率仍能达到82.90%,表明MnFe_(2)O_(4)-CR具有良好的稳定性和重复使用性。Mn Fe_(2)O_(4)-CR/PMS体系中,硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·)、·OH、单线态氧(^(1)O_(2))和过氧自由基(O_(2)^(-)·)是降解TC的主要活性氧物种,并提出了相应的催化降解机理。

关键词： Mn Fe_(2)O_(4)-CR 盐酸四环素高级氧化技术复合催化剂过一硫酸盐降解催化技术

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铁盐改性蒙脱土活化过一硫酸盐去除水中双酚A效能与机理

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哈尔滨工业大学学报 2022年第5期54卷 18-23,33页

作者：王盼盼赵博城市水资源与水环境国家重点实验室(哈尔滨工业大学) 哈尔滨150090 东北师范大学环境学院长春130024

有机微污染物是饮用水处理的新兴难题,过一硫酸盐氧化是去除有机微污染物的有效途径,但存在催化剂成本高、制备和再生过程复杂等问题。本文尝试利用三价铁盐改性后的蒙脱土(Fe-MMT)作为过一硫酸盐催化剂,研究Fe-MMT活化过一硫酸盐(PMS)... 详细信息

有机微污染物是饮用水处理的新兴难题,过一硫酸盐氧化是去除有机微污染物的有效途径,但存在催化剂成本高、制备和再生过程复杂等问题。本文尝试利用三价铁盐改性后的蒙脱土(Fe-MMT)作为过一硫酸盐催化剂,研究Fe-MMT活化过一硫酸盐(PMS)降解饮用水中双酚A的规律和效能。实验结果表明:双酚A能够快速吸附到Fe-MMT表面,并在1 h内的去除率高达96.4%。分析认为,Fe-MMT的纳米级层间距加速了Fe^(3+)与PMS间的电子转移,有利于PMS活化分解产生HO·和SO_(4)·^(-)自由基,导致水中双酚A快速降解。此外,Fe-MMT的层状结构能够有效抑制水中背景腐殖酸成分对PMS活化的影响。铁盐改性蒙脱土的制备和再生过程简单,可作为过一硫酸盐催化剂应用于饮用水处理领域。

关键词：铁盐改性蒙脱土过一硫酸盐微污染物饮用水

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钴/锌双金属多孔氧化物的制备及其活化过一硫酸盐降解亚甲基蓝的性能

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材料工程 2023年第5期51卷 146-156页

作者：沈海丽夏强袁锦钲解小玲李纲田甜重庆理工大学化学化工学院重庆400054

采用草酸盐-热解法制备钴/锌双金属多孔氧化物复合材料,并用于催化过一硫酸盐(PMS)处理亚甲基蓝(MB)溶液。以Co(NO_(3))_(2)·6H_(2)O和Zn(NO_(3))_(2)·6H_(2)O为金属离子源,草酸为沉淀剂,Co^(2+)和Zn^(2+)同步沉淀获得钴锌草酸盐前驱... 详细信息

采用草酸盐-热解法制备钴/锌双金属多孔氧化物复合材料,并用于催化过一硫酸盐(PMS)处理亚甲基蓝(MB)溶液。以Co(NO_(3))_(2)·6H_(2)O和Zn(NO_(3))_(2)·6H_(2)O为金属离子源,草酸为沉淀剂,Co^(2+)和Zn^(2+)同步沉淀获得钴锌草酸盐前驱体,将草酸盐热解后获得具有不同Co/Zn摩尔比的多孔Co_(3)O_(4)/ZnO复合氧化物催化剂。结果表明:Co/Zn原料比为1∶5的复合材料(Co_(1)Zn_(5))催化活性最佳,在催化剂用量和PMS浓度分别为0.02 g·L^(-1)和0.6 mmol·L^(-1)时,其对MB溶液的降解率可达98.49%。电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,Co_(1)Zn_(5)/PMS催化氧化体系对MB的降解遵循自由基和非自由基双重机理。Co_(1)Zn_(5)较之Co_(3)O_(4)催化活性提升的原因:PMS形成的弱酸性环境引起复合材料中ZnO的部分溶解,使得活性组分Co_(3)O_(4)更多地暴露,从而增加催化剂与PMS接触反应的机会。

关键词：草酸盐-热解法双金属氧化物过一硫酸盐非均相催化高级氧化技术

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污泥生物炭活化过一硫酸盐降解环丙沙星

环境科学 2023年第12期44卷 6801-6810页

作者：郑大洋邹佳丽徐皓王滕石宇翔陈永健李彬阳王亚宜冯沧吴敏同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

以脱水干化污泥为原料,经450℃热解制成污泥生物炭(BC),活化过一硫酸盐(PMS),构建BC/PMS体系,降解环丙沙星(CIP).采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、Zeta电位分析仪和电子自旋共... 详细信息

以脱水干化污泥为原料,经450℃热解制成污泥生物炭(BC),活化过一硫酸盐(PMS),构建BC/PMS体系,降解环丙沙星(CIP).采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、Zeta电位分析仪和电子自旋共振(EPR)分析了BC的理化性质;考察了BC投加量、PMS投加量、初始pH值和无机阴离子对BC/PMS体系降解CIP效果的影响;通过自由基淬灭实验和X射线光电子能谱(XPS)分析,深入探讨了BC/PMS体系对CIP降解机制.结果表明,CIP降解率随BC投加量和PMS投加量增大而升高,随溶液初始pH增大而降低,在BC 1.0 g·L^(-1)、PMS 3.0 mmol·L^(-1)、初始pH 6.0、CIP 20 mg·L^(-1)和反应时间120 min时,CIP降解率为49.09%;SOSO_(4)^(-)和NO_(3)^(-)对BC/PMS体系降解效果无显著影响,HCO_(3)^(-)和Cl^(-)具有明显抑制作用;BC/PMS体系降解CIP是自由基途径(·OH和SO_(4)^(-)·)和非自由基途径(^(1)O_(2))共同作用的结果,降解路径主要包括哌嗪环开环和羟基化反应.

关键词：过一硫酸盐污泥生物炭环丙沙星自由基非自由基

Bio-MOF-11(Co)活化过一硫酸盐去除废水中的罗丹明B和Cu^(2+)

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中国环境科学 2024年第2期44卷 755-767页

作者：张霞玲苏冰琴宋鑫峂赵文博林嘉伟卫月星太原理工大学环境科学与工程学院山西晋中030600 山西省市政工程研究生教育创新中心山西晋中030600

采用Bio-MOF-11(Co)活化过一硫酸盐(PMS)同步去除废水中的罗丹明B(RhB)和Cu^(2+).考察了Bio-MOF-11(Co)投加量、PMS浓度、初始pH值、反应温度、RhB初始浓度和Cu^(2+)浓度对RhB降解和Cu^(2+)去除的影响,并采用响应面分析法优化了降解RhB... 详细信息

采用Bio-MOF-11(Co)活化过一硫酸盐(PMS)同步去除废水中的罗丹明B(RhB)和Cu^(2+).考察了Bio-MOF-11(Co)投加量、PMS浓度、初始pH值、反应温度、RhB初始浓度和Cu^(2+)浓度对RhB降解和Cu^(2+)去除的影响,并采用响应面分析法优化了降解RhB的反应条件.结果表明,RhB的降解符合伪一级反应动力学.Cu^(2+)最大吸附量为22.98mg/g.在RhB初始浓度为20mg/L、Cu^(2+)浓度为2.5mg/L、Bio-MOF-11(Co)浓度为80mg/L、PMS浓度为1.0mmol/L、初始pH值为7的条件下,反应15min后,RhB降解率达到98.72%,Cu^(2+)去除率为73.53%,.自由基淬灭实验证实,RhB的降解通过非自由基(~1O_(2))和自由基(SO_(4)^(-)·、·O_(2)^(-)和·OH)氧化的途径共同完成,Cu^(2+)主要通过Bio-MOF-11(Co)的吸附作用被去除.紫外可见吸收光谱分析结果推测了RhB可能的降解路径.Bio-MOF-11(Co)活化PMS高级氧化工艺可实现同步去除有机污染物和重金属.

关键词： Bio-MOF-11(Co) 过一硫酸盐罗丹明B 铜离子反应机制