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氮掺杂碳纳米管的合成及活化过一硫酸盐的性能与机理

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高等学校化学学报 2020年第11期41卷 2503-2510页

作者：闫松张成武袁芳秦传玉吉林大学新能源与环境学院地下水资源与环境教育部重点实验室石油化工污染场地控制与修复技术国家联合工程实验室长春130012

以多壁碳纳米管(MWCNT)为原材料,三聚氰胺为氮前体,采用高温煅烧法制得了含氮量约3.33%(摩尔分数)的氮掺杂碳纳米管(N-CNT-700),该纳米管为一维材料.N-CNT-700活化过一硫酸盐(PMS)体系60 min内对苯酚的降解效率可达100%,总有机碳(TOC)... 详细信息

以多壁碳纳米管(MWCNT)为原材料,三聚氰胺为氮前体,采用高温煅烧法制得了含氮量约3.33%(摩尔分数)的氮掺杂碳纳米管(N-CNT-700),该纳米管为一维材料.N-CNT-700活化过一硫酸盐(PMS)体系60 min内对苯酚的降解效率可达100%,总有机碳(TOC)去除率可达61.6%,体系的活化能为35.4 kJ/mol.通过电子顺磁共振(EPR)检测、掩蔽实验及PMS浓度测定等方式确定了体系降解机制为自由基(·OH,SO4·−)与非自由基共同作用,除去9%的吸附去除外,91%的氧化降解中自由基作用占比约49%,单线态氧(1O2)作用占比约18%,活性中间体作用占比约24%.N-CNT-700的反应活性随着重复利用次数的增加而降低,高温处理可以恢复其高反应活性.煅烧温度影响材料中的氮含量及种类,N-CNT的反应活性与氮含量成正比,且与石墨氮含量密切相关.

关键词：碳纳米管氮掺杂过一硫酸盐苯酚反应活性

Co-Fe/SBA-15与过一硫酸盐联用非均相催化降解水中染料罗丹明B（英文）

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催化学报 2015年第10期36卷 1785-1797页

作者：胡龙兴杨帆邹联沛袁航胡星上海大学环境与化学工程学院上海200444

由于硫酸根自由基(SO·-4)的强氧化性,基于SO·-4的高级氧化技术受到人们的高度关注.采用过渡金属活化过一硫酸盐(PMS)产生SO·-4用以分解有机物,反应体系简单,反应条件温和,且不需要额外的能量供给,因此,成为人们优先选用的方法,其中,... 详细信息

由于硫酸根自由基(SO·-4)的强氧化性,基于SO·-4的高级氧化技术受到人们的高度关注.采用过渡金属活化过一硫酸盐(PMS)产生SO·-4用以分解有机物,反应体系简单,反应条件温和,且不需要额外的能量供给,因此,成为人们优先选用的方法,其中,采用高效、环境友好的非均相过渡金属催化剂活化PMS处理难降解有机物成为研究热点.本文研究了非均相CoFe/SBA-15-PMS体系对水中难降解染料罗丹明B(RhB)的降解.以SBA-15为载体,Co(NO3)2·6H2O和Fe(NO3)3·9H2O为前驱物,采用一步等体积浸渍法制备了CoFe/SBA-15,通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)、透射电镜(TEM)和振动样品磁强计(VSM)等对其进行了表征.考察了焙烧温度、Co与Fe的负载量对CoFe/SBA-15催化性能的影响和该催化剂的重复使用性能,还考察了RhB降解动力学及催化剂CoF e/SBA-15投加量、氧化剂PMS投加量和反应物(Rh B和PMS)初始浓度对其性能的影响,探讨了Rh B的降解机理.结果表明:对于催化剂CoFe/SBA-15,合成焙烧后在SBA-15上负载的Fe、Co化合物主要是CoFe2O4复合物,它作为催化剂的活性中心负载在SBA-15的孔道内外.制备的焙烧温度对Co Fe/SBA-15催化性能几乎无影响,但对Co浸出影响显著.与SBA-15相比,催化剂10Co9.5Fe/SBA-15-700(Co和Fe负载量分别为10 wt%和9.5 wt%,焙烧温度700 oC)的比表面积、孔体积和孔径均减小,分别为506.1 m2/g,0.669 cm3/g和7.4 nm,但仍然保持SBA-15的有序六方介孔结构.该催化剂以棒状体的聚集态存在,聚集体直径大于0.25μm,其磁化强度为8.3 emu/g,因此,可通过外磁铁容易地从水中分离.相比之下,10Co9.5Fe/SBA-15-700具有最佳的催化性能和稳定性,可使Rh B的降解率达到96%以上,Co的浸出量小于32.4μg/L.在CoFe/SBA-15和PMS共存下,RhB的降解符合一级动力学方程,Rh B降解速率随CoFe/SBA-15和PMS投加量的增加和初始反应物浓度的减小而提高.淬灭实验结果表明,在Co Fe/SBA-15,PMS和RhB水溶液体系中,存在的主要活性自由基为SO·-4,它是由CoFe/SBA-15活化PMS产生的,对RhB的降解起决定性的作用.RhB降解过程的UV-vis结果表明,RhB的降解途径主要是蒽环打开,SO·-4优先攻击RhB的有色芳香烃环,然后RhB进一步分解为小分子有机物.CoF e/SBA-15循环使用10次仍能保持高催化活性和稳定性,在每次反应中RhB的降解率均大于84%,Co和Fe的浸出量均分别小于72.1和35μg/***/SBA-15作为高效、环境友好的非均相催化剂可有效地活化PMS产生SO·-4降解水中RhB,具有实际应用的潜力.

关键词：钴铁 SBA-15 过一硫酸盐罗丹明B降解,高级氧化技术,硫酸根自由基

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过一硫酸盐降解毒死蜱

环境科学学报 2020年第4期40卷 1214-1222页

作者：赵擎张学维周润生宋哲严佳颖周磊修光利国家环境保护化工过程环境风险评价与控制重点实验室华东理工大学资源与环境工程学院上海200237 上海市环境保护化学污染物环境标准与风险管理重点实验室华东理工大学资源与环境工程学院上海200237 上海污染控制与生态安全研究院上海200092

本研究采用过一硫酸盐降解有机磷农药毒死蜱,系统地考察了降解过程的动力学、降解产物、降解机制及其生态毒性风险.结果表明,过一硫酸盐能有效降解水溶液中的毒死蜱.过一硫酸盐降解毒死蜱的体系中起作用的不是SO4^-和·OH等活性自由基,... 详细信息

本研究采用过一硫酸盐降解有机磷农药毒死蜱,系统地考察了降解过程的动力学、降解产物、降解机制及其生态毒性风险.结果表明,过一硫酸盐能有效降解水溶液中的毒死蜱.过一硫酸盐降解毒死蜱的体系中起作用的不是SO4^-和·OH等活性自由基,而是过一硫酸盐本身.提高过一硫酸盐投加量会促进毒死蜱的降解;碱性条件有利于其去除过程;离子强度的升高会抑制毒死蜱的降解;腐殖酸的存在也会抑制毒死蜱的降解,但其仅在高腐殖酸浓度时呈现明显的抑制作用.产物鉴定表明,过一硫酸盐直接降解毒死蜱主要有去乙基化、P=S的氧化和C-O的断裂3条途径.经ECOSAR生态毒性模型预测发现毒死蜱的降解产物对鱼、水蚤和绿藻的生物毒性均低于毒死蜱母体.研究表明,过一硫酸盐可以作为水处理中降解毒死蜱的有效手段,为去除水体中毒死蜱的实际应用提供了可行性依据.

关键词：过一硫酸盐毒死蜱降解机制动力学生态毒性

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氮掺杂碳负载氧化钴纳米团簇活化过一硫酸盐

中国环境科学 2023年第5期43卷 2341-2346页

作者：李文璇张佩琴孙建富刘丹吴西林陈建荣浙江师范大学地理与环境科学学院浙江金华321004 浙江省金华市生态环境监测中心浙江金华321000 浙江华普环境科技有限公司浙江金华321000

采用天然的墨鱼骨为模板合成了氮掺杂碳负载氧化钴纳米团簇(CoO-CN),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解诺氟沙星(NOR).结果表明,CoO-CN可在宽的pH值范围(3.0~11.0)高效活化PMS降解NOR,降解率均超过95%.循环使用5次后,CoO-CN/PMS体系对NOR的... 详细信息

采用天然的墨鱼骨为模板合成了氮掺杂碳负载氧化钴纳米团簇(CoO-CN),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解诺氟沙星(NOR).结果表明,CoO-CN可在宽的pH值范围(3.0~11.0)高效活化PMS降解NOR,降解率均超过95%.循环使用5次后,CoO-CN/PMS体系对NOR的降解率仍达到91.8%.这些结果证明了CoO-CN优异的催化性能和可重复使用性,有望应用于实际污水的处理.淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)表明CoO-CN/PMS体系涉及自由基和非自由基两种路径,产生硫酸根自由基(SO_(4)•–)、羟基自由基(•OH)和单线态氧(1O2)三种活性氧物种参与NOR的氧化降解.与纯的CN相比,CoO-CN可提供额外的Co活性位点,从而极大提高催化活化PMS的性能.此外,CoO-CN简易的合成方法和低廉的成本,使其在有机污水处理领域具有广泛的应用前景.

关键词：高级氧化过一硫酸盐碳材料抗生素污染物降解

固相钴基催化剂活化过一硫酸盐在水处理中的研究进展

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化工进展 2022年第2期41卷 730-739页

作者：许泽涛曹怡婷王俏王志红广东工业大学土木与交通工程学院广东广州510006

固相钴基催化剂驱动的过一硫酸盐(PMS)高级氧化技术,由于其高催化活性和易于从水中分离的优势,近年来受到了研究人员的广泛关注。本文回顾了近年来用于过一硫酸盐活化的固相钴基催化剂的研究进展,总结了钴基催化剂的种类和催化剂开发过... 详细信息

固相钴基催化剂驱动的过一硫酸盐(PMS)高级氧化技术,由于其高催化活性和易于从水中分离的优势,近年来受到了研究人员的广泛关注。本文回顾了近年来用于过一硫酸盐活化的固相钴基催化剂的研究进展,总结了钴基催化剂的种类和催化剂开发过程中采取的改性措施,汇总了钴基过一硫酸盐高级氧化技术在难降解有机污染物削减方面的应用,并分析了多种水质环境因素对削减效能的影响作用,同时阐述了钴基催化剂活化过一硫酸盐的氧化机理。最后,展望了固相钴基催化剂在未来研究中有望往大尺度、低泄漏、高循环、低能耗、具有磁效应或与膜反应器相结合的方向进一步发展。

关键词：固相钴基催化剂过一硫酸盐改性策略活化机理有机污染物降解

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铈掺杂强化碳纳米管活化过一硫酸盐实验研究

化工学报 2022年第4期73卷 1743-1753页

作者：韩雪高生旺王国英夏训峰太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030024 中国环境科学研究院北京100012

采用浸渍-煅烧法制备了高效稳定的CeO_(2)/CNT复合材料。利用X射线衍射、X射线光电子能谱和Raman光谱等手段对材料结构进行表征,并研究了复合材料活化过一硫酸盐(PMS)对磺胺异[口恶]唑的降解性能。结果表明,在材料投加量为75 mg·L^(-1)... 详细信息

采用浸渍-煅烧法制备了高效稳定的CeO_(2)/CNT复合材料。利用X射线衍射、X射线光电子能谱和Raman光谱等手段对材料结构进行表征,并研究了复合材料活化过一硫酸盐(PMS)对磺胺异[口恶]唑的降解性能。结果表明,在材料投加量为75 mg·L^(-1)、PMS投加量为0.3 mmol·L^(-1)、初始pH为5.36时,30 min降解率可达90%以上,50 min内可完全去除,反应过程符合伪一级反应动力学模型,活化剂使用5次后仍有77%的去除率。电子顺磁共振实验表明,SO_(4)‧^(−)、‧OH和1O_(2)均参与了反应,碳纳米管表面缺陷可能与1O_(2)的形成有关。CeO_(2)的掺杂提高了碳纳米管中缺陷碳的含量,同时Ce^(3+)/Ce^(4+)为反应提供了更多活性位点,从而有效提升了碳纳米管活化PMS的性能,为铈基碳纳米管复合材料应用于过硫酸盐高级氧化技术提供了借鉴。

关键词： CeO2 碳纳米管复合材料活化过一硫酸盐磺胺[口恶]唑降解

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过一硫酸盐的化学氧化机理及在有机污染土壤修复中应用研究进展

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土壤 2022年第4期54卷 653-666页

作者：周明珠仓龙中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤研究所) 南京210008 贵州师范大学贵州省山地环境信息系统与生态环境保护重点实验室贵阳550001

基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术因反应快速高效、降解有机污染物效果优越,在环境修复领域拥有广阔的应用潜能。经过活化的PMS化学氧化技术在有机污染废水处理中被广泛应用,污染物的去除机制也在不断被发现并完善,其在有机污染土壤... 详细信息

基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术因反应快速高效、降解有机污染物效果优越,在环境修复领域拥有广阔的应用潜能。经过活化的PMS化学氧化技术在有机污染废水处理中被广泛应用,污染物的去除机制也在不断被发现并完善,其在有机污染土壤修复中也已得到应用。本文综述了PMS对有机污染物的化学氧化机制,分析了有机污染物降解的自由基和非自由基反应过程,探讨了不同活化方式(碱、过渡金属、碳基材料、辐射等)对PMS降解有机污染物的影响,阐述了PMS在有机污染土壤修复中的研究进展和存在问题,并进行了研究展望。

关键词：过一硫酸盐化学氧化有机污染土壤修复

水凝胶负载BiOI活化过一硫酸盐降解尼泊金甲酯

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中国环境科学 2019年第8期39卷 3249-3254页

作者：胡优优李正魁南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室

以辐射聚合法合成的水凝胶为载体,采用化学沉淀法制备水凝胶基碘氧化铋复合光催化剂(p(HEA-APTMACl)-BiOI).应用扫描电子显微镜(SEM),X射线能谱仪(EDS)和X射线粉末衍射仪(XRD)对材料进行表征,结果显示,BiOI成功负载于水凝胶上.p(HEA-APT... 详细信息

以辐射聚合法合成的水凝胶为载体,采用化学沉淀法制备水凝胶基碘氧化铋复合光催化剂(p(HEA-APTMACl)-BiOI).应用扫描电子显微镜(SEM),X射线能谱仪(EDS)和X射线粉末衍射仪(XRD)对材料进行表征,结果显示,BiOI成功负载于水凝胶上.p(HEA-APTMACl)-BiOI活化过一硫酸盐(PMS)于可见光下可有效降解尼泊金甲酯(MP).探究氧化剂投加量、BiOI负载量、MP初始浓度等因素对MP降解效率的影响,结果表明,p(HEA-APTMACl)、BiOI与PMS存在协同作用,且在MP初始浓度为0.328mmol/L,PMS浓度为1.5mmol/L,催化剂投加量为0.1g条件下,2h内MP去除率高达99%.Cl-对MP降解速率有促进作用,SO4^ 2-则相反,且HCO3-会抑制MP降解效率,NO3-和H2PO4-对MP降解影响较小.

关键词：水凝胶碘氧化铋过一硫酸盐尼泊金甲酯

软铋矿铁酸铋活化过一硫酸盐降解环丙沙星机理及产物研究

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工程科学与技术 2022年第5期54卷 203-209页

作者：刘杨张永丽周鹏四川大学建筑与环境学院四川成都610065

运用共沉淀低温水热技术制备软铋矿铁酸铋(sillenite bismuth ferrite,S-BFO),构建S-BFO非均相活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)降解环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)体系。实验结果表明:在初始pH值为(6.5±0.1)和反应温度为(25±1)℃条件下,向反应溶液中加入0.675 mmol/L PMS、1000 mg/L的催化剂,反应60 min后,溶液中84.8%的CIP被去除(初始浓度为5.0 mg/L);在相同反应条件下,S-BFO活化PMS降解CIP效率高于SBFO活化过二硫酸盐(persulfate,PS)。采用场发射电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)和X射线衍射仪(X-ray diffraction,XRD)分别对S-BFO的微观形貌特征和晶型结构进行了分析。探究了PMS浓度和初始反应pH值对S-BFO活化PMS降解CIP的影响,评估了S-BFO/PMS体系在实际水体条件下处理污染物的应用潜能。通过活性物质淬灭实验,发现体系中对CIP起主要降解作用的活性物质是单线态氧(^(1)O_(2)),而不是硫酸根自由基(·SO_(4)^(-))和羟基自由基(·OH),并提出了S-BFO活化PMS降解CIP的机理。采用三重四级杆串联液相色谱质谱仪(liquid chromatography tandem mass spectrometry,LC/MS/MS)技术检测到了9种CIP降解过程中的主要中间产物,并确定了CIP被氧化去除的主要降解路径是通过羟基加成反应(路径Ⅰ)及脱羧反应(路径Ⅱ)。本研究为基于过硫酸盐的高级氧化技术在污水处理领域的应用提供了重要的理论支撑。

关键词：软铋矿铁酸铋过一硫酸盐环丙沙星机理产物

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