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现代化工 2024年第4期44卷 116-121页

作者：孙敬泽王嘉楠马桥宋峰山东理工大学山东淄博255000

木质素是重要的天然可再生芳香族化合物,是潜在的化石燃料替代者,是新型能源和芳香原料的来源。首先制备了催化剂g-C_(3)N_(4)和NC-800,并利用XRD、XPS、SEM、N_(2)-TPD等表征方法对其进行表征。以过一氧硫酸盐(PMS)为氧化剂,在g-C_(3)N... 详细信息

木质素是重要的天然可再生芳香族化合物,是潜在的化石燃料替代者,是新型能源和芳香原料的来源。首先制备了催化剂g-C_(3)N_(4)和NC-800,并利用XRD、XPS、SEM、N_(2)-TPD等表征方法对其进行表征。以过一氧硫酸盐(PMS)为氧化剂,在g-C_(3)N_(4)和NC-800的催化下解聚α-O-4型木质素模型化合物4-苄氧基苯酚。研究了催化剂在不同温度、时间下对4-苄氧基苯酚的解聚历程,结果表明,催化剂的比表面积越大、石墨N质量分数越高,模型化合物的解聚速率越高。提出了PMS氧化解聚α-O-4型木质素模型化合物的反应机理:活性氧自由基攻击模型化合物形成各种自由基,自由基进一步氧化形成单体产物。

关键词：过一氧硫酸盐 4-苄氧基苯酚氧化解聚碳氮催化剂

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高铁酸盐协同过一氧硫酸盐降解水中有机污染物的效能和机理研究

高铁酸盐协同过一氧硫酸盐降解水中有机污染物的效能和机理研究

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作者：张秀娟北京化工大学

学位级别：硕士

随着社会不断发展,人们对药品和个人护理品(PPCPs)的需求也增大。但是PPCPs类物质半衰期长,成分复杂,并且其可生化性差,所以传统污水处理工艺很难将其去除,排放至水体会对自然界的生物产生持久的危害。这警示我们需开发一种氧化能力强... 详细信息

随着社会不断发展,人们对药品和个人护理品(PPCPs)的需求也增大。但是PPCPs类物质半衰期长,成分复杂,并且其可生化性差,所以传统污水处理工艺很难将其去除,排放至水体会对自然界的生物产生持久的危害。这警示我们需开发一种氧化能力强且抗干扰能力强的方法来处理含PPCPs类物质的废水。基于硫酸根自由基的高级氧化技术(SR-AOPs)已被前人证明是一种具有高氧化性的体系,广泛用于去除难降解的有机物。选择高铁酸盐(Fe(VI))作为过一氧硫酸盐(PMS)的活化剂形成SR-AOPs技术,在Fe(VI)/PMS体系中,Fe(VI)既可以作为活化剂活化PMS产生SO和·OH这两种强氧化作用自由基,也可以作为氧化剂产生具有选择性降解作用的高价铁中间体,提高体系氧化效果的同时还可以抵御外界复杂环境的干扰。本研究以磺胺甲恶唑(SMX)作为PPCPs类物质的代表进行降解,探究了该体系去除PPCPs类污染物的效果,通过实验和计算的方式对体系中的活性物种进行定性和定量分析,得出该体系降解污染物的机理,最后通过工艺调控过程为该体系在实际应用中提供参考依据。SMX的去除实验结果表明,在10 mg/L的SMX中,Fe(Ⅵ)和PMS投加量均为0.2 m M时,在p H为7的条件下,30 min可去除75.4%的SMX;SMX的去除率在p H=3-7时都高于70%;SMX初始浓度为1mg/L时,Fe(Ⅵ)/PMS体系对SMX的去除率为60.5%,但当SMX的初始浓度在3-7 mg/L时,该体系对污染物的降解率可以达到90%以上;在该体系中添加Cl表现为对该体系的促进作用,HCO表现为对该体系的抑制作用,而NO和HA浓度的增加,对该体系的影响不大,且该体系对卡马西平、苯酚和布洛芬三种物种的去除率均达到了90%以上,说明该体系有良好的去除PPCPs的效果和较强的抗干扰能力。电子自旋共振实验(ESR)表明该体系中存在SO和·OH,不存在单线态氧等活性物种。而猝灭实验表明该体系中存在的自由基并不是发挥降解作用的唯一物质,体系中的高价铁中间体也对降解SMX起了较大的作用。通过竞争氧化动力的定量实验结果表明,中性p H下,当PMS/Fe(VI)的摩尔比为1:1时,高价铁物种和自由基对SMX降解的贡献分别为49.3%和50.7%。并且对于不同的污染物,两种活性物种的降解贡献均不相同。通过对比Fe(VI)/PMS和Fe(VI)体系,发现PMS能促进Fe(VI)/PMS体系种高价铁物种的产生,Fe(VI)/PMS体系中高价铁物种的含量是Fe(VI)体系的四倍。密度泛函理论计算表明,SMX更容易受到高价铁物种发起的亲电攻击。同时更多的计算结果表明,富电子污染物更容易受到高价铁物种的攻击。值得注意的是,使用甲基苯基亚砜(PMSO)作为高价铁物种的探针表明,在p H等于7时,随着PMS/Fe(Ⅵ)摩尔比的增加,主要的活性物种从高价铁物种转变为自由基。而随着p H由酸性变为中性,主要的活性物种也由自由基变为高价铁物种。本研究结果可促进Fe(VI)/PMS系统在废水处理中的工艺调节和应用。

关键词：高铁酸盐过一氧硫酸盐高价铁中间体竞争氧化动力学药品及个人护理品

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Fe(Ⅱ)/亚硫酸盐氧化体系的构建及其转化As(Ⅲ)机理研究

Fe(Ⅱ)/亚硫酸盐氧化体系的构建及其转化As(Ⅲ)机理研究

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作者：熊龙中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

具有致癌性、剧毒性以及强迁移性的无机砷(包括三价砷和五价砷)广泛存在于自然水体和工业废水中,严重威胁水环境和水生命的安全,已经被列为优先控制污染物。与As(V)相比,As(Ⅲ)具有更高的毒性及迁移性,而且大多数As(V)去除技术对As(Ⅲ)... 详细信息

具有致癌性、剧毒性以及强迁移性的无机砷(包括三价砷和五价砷)广泛存在于自然水体和工业废水中,严重威胁水环境和水生命的安全,已经被列为优先控制污染物。与As(V)相比,As(Ⅲ)具有更高的毒性及迁移性,而且大多数As(V)去除技术对As(Ⅲ)的脱除效果并不理想,因此As(Ⅲ)废水的预氧化是砷污染废水处理的关键环节之一,但是这个过程需要消耗大量的氧化剂或能量。本论文旨在研究一种新的绿色高效的三价砷氧化技术,同时可以实现工业脱硫过程中的亚硫酸盐废水的资源化利用。首先,本论文通过研究Fe(Ⅱ)/S(Ⅳ)反应体系在罗丹明B染料的脱色中的应用,初步考察了该体系的氧化能力。考察反应物初始浓度、溶液pH、铁离子配体以及特定醇类(乙醇和叔丁醇)对罗丹明B染料废水氧化脱色的影响。此外,还利用荧光光谱仪检测该体系中活性自由基的生成。研究结果表明:在有氧氛围下,Fe(Ⅱ)/S(Ⅳ)氧化还原反应过程中可生成强氧化性自由基,即SO和OH;向上述反应体系内引入RhB染料废水,可有效捕获强氧化性自由基,从而被有效氧化脱色。其次,本论文还验证了在Fe(Ⅱ)、S(Ⅳ))和As(Ⅲ)的混合溶液中S(Ⅳ)与As(Ⅲ)协同氧化的可行性。主要考察了反应物初始浓度、溶液pH、铁离子配体以及特定醇类乙醇和叔丁醇对As(Ⅲ)和S(Ⅳ)氧化的影响。研究结果表明:在Fe(Ⅱ)/S(Ⅳ)/As(Ⅲ)反应体系内,pH和S(Ⅳ)浓度是限制S(Ⅳ)与As(Ⅲ)氧化效率的关键影响因素;通过铁离子配体干扰实验和铁离子物种平衡态计算,进一步确定了铁离子与配体S(Ⅳ)之间的电子转移反应机制是产生活性自由基并进一步氧化三价砷的关键;通过荧光光谱技术及特定醇类乙醇和叔丁醇的自由基捕获实验,发现氧化三价砷的最终活性氧化剂是OH、SO、SO等强氧化性自由基以及原位产生的HSO。最后,在以上研究的基础上,进一步明确了Fe(Ⅱ)/S(Ⅳ)反应体系内部的自由基反应机制,提出了该体系下As(Ⅲ)氧化转化的的反应机理。

关键词：亚硫酸盐 As(Ⅲ) 氧化活性自由基过一氧硫酸盐

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磁性纳米类Fenton催化剂的制备及其在光辅助下催化降解性能的研究

磁性纳米类Fenton催化剂的制备及其在光辅助下催化降解性能的研究

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作者：郭旭华东师范大学

学位级别：硕士

本论文的主要工作是将具有优异磁学性能的纳米材料与具有优异类Fenton活性的纳米材料相结合用于催化降解有机污染物。二者的结合,既可以提高催化降解效率,又可以降低回收应用成本。此外,充分运用丰富的太阳能,将其引入到类Fenton氧化反... 详细信息

本论文的主要工作是将具有优异磁学性能的纳米材料与具有优异类Fenton活性的纳米材料相结合用于催化降解有机污染物。二者的结合,既可以提高催化降解效率,又可以降低回收应用成本。此外,充分运用丰富的太阳能,将其引入到类Fenton氧化反应体系进一步提高了体系的降解效率。本论文开展了以下三个方面的工作。论文第二章选用CoFeO纳米粒子修饰g-CN纳米片表面,合成了含有不同CoFeO质量分数的CoFeO/g-CN负载型磁性纳米类Fenton催化剂。利用CoFeO/g-CN在可见光和PMS同时存在下(光促类Fenton)降解污染物,发现CoFeO/g-CN光促类Fenton催化活性较单独CoFeO或g-CN均有明显提高,其中含CoFeO质量分数为3%的CN-CoFeO-3显示出最优的催化活性。降解效率的提高与类Fenton氧化和光催化过程之间的协同效应密切相关,并据此为CoFeO/g-CN的光促类Fenton催化过程提出了可能的反应机理。最后,通过改变实验条件以及循环实验验证了该复合催化剂在光促类Fenton催化反应中具有广泛的适用性以及较好的稳定性。论文第三章以磁性CoNi纳米合金包覆于氮掺杂的碳纳米管(CoNi@NCNT)为催化剂催化降解RhB。磁性核-壳纳米结构不仅可以使材料易于回收,还可以保护金属纳米粒子免受腐蚀和浸出。首先将Co、Ni功能化的g-CN在N气氛中碳化,随后利用0.5 mol/L硫酸酸洗获得CoNi@NCNT。讨论了该包覆型磁性类Fenton催化剂在光辅助下活化PMS降解RhB。通过捕获剂实验,指出CoNi@NCNT在模拟太阳光下活化PMS的可能反应机理。最后,通过改变实验条件以及循环实验验证了该催化剂在光助类Fenton催化反应中具有广泛的适用性以及较好的稳定性。论文第四章将磁性CoNi纳米合金包覆于氮掺杂的石墨烯纳米球(CoNi@NG),并将其用于催化降解RhB。CoNi@NG不仅具有优异的PMS活化性能,同时具有良好的染料吸附性能。利用g-CN与CoNi@NG二者之间的π-π相互作用得到两者的复合物。发现复合物的光促类Fenton催化降解效率较单独的CoNi@NG或g-CN均有明显提高。通过文献调研以及实验结果,推测出了可行的反应机理。最后,通过改变实验条件以及循环实验验证了该复合催化剂在光助类Fenton催化反应中具有广泛的适用性以及较好的稳定性。本论文以构筑高效磁性纳米类Fenton催化剂为目标,通过调控材料的形貌结构,合成并研究了三种新型磁性纳米类Fenton催化剂用于PMS活化降解有机污染物。这些催化剂兼具高活性、易回收等优点,具有极好的应用前景。

关键词： CoFe2O4/g-C3N4 CoNi@NCNT CoNi@NG 磁性纳米催化剂光助类Fenton氧化过一氧硫酸盐废水处理

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