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N_(2)气氛下氨水溶液γ辐射分解行为

辐射研究与辐射工艺学报 2024年第1期42卷 28-37页

作者：郭子方张扬李一帆林子健刘春雨林鹏林铭章中国科学技术大学核科学技术学院合肥230026 中广核研究院有限公司深圳518028

某些压水堆中使用氨及其分解产生的H_(2)抑制H_(2)O_(2)、O_(2)和·OH等氧化性物种的浓度,在保持一回路的还原性化学环境的同时调节冷却剂pH,以减轻结构材料的腐蚀。本工作为了研究脱氧氨水溶液在辐射场中的分解行为,针对其在γ场中的... 详细信息

某些压水堆中使用氨及其分解产生的H_(2)抑制H_(2)O_(2)、O_(2)和·OH等氧化性物种的浓度,在保持一回路的还原性化学环境的同时调节冷却剂pH,以减轻结构材料的腐蚀。本工作为了研究脱氧氨水溶液在辐射场中的分解行为,针对其在γ场中的辐解过程进行了实验研究,重点考察了N_(2)压强、气相与液相体积之比和温度对氨水溶液辐解的影响,测定了剩余氨、H_(2)和氮氧化物(NO_(2)^(-)和NO_(3)^(-))的浓度及溶液的pH。结果表明:N_(2)压强(0.5~5.0 MPa)及气液体积比的变化未对氨的分解和氮氧化物的生成造成影响,吸收剂量为28.8 kGy时,辐解产生的氮氧化物浓度约为1 mg/L,但N_(2)压强和气液体积比的增加会显著降低H_(2)的浓度。温度由25℃升至200℃时,氨的分解过程将大幅放缓,吸收剂量为14.4 kGy时,30 mg/L氨水中氨的分解比例由26.5%降至8.4%,高温有利于抑制氨的分解速率,但同时导致NO_(2)^(-)和NO_(3)^(-)的浓度分别升高34和3倍左右。此外,本工作中还建立了含氨冷却剂的辐解模型并对其可靠性进行了验证,不同温度下实验数据与模型预测结果的最大相对误差仅为4.1%。随后利用该模型计算了不同初始浓度的含氨冷却剂辐解过程中剩余氨的浓度变化,结果表明较高的初始浓度有利于体系中氨的保持,连续辐照的情况下单独使用氨抑制氧化性物种时需要及时对其进行补充。

关键词：冷却剂辐射分解氨水水化学反应堆

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氨水溶液在γ场中的稳态辐射分解行为研究

核动力工程 2023年第3期44卷 217-222页

作者：郭子方杨雨林铭章曹骐汤嘉林蕴良林子健中国科学技术大学核科学技术学院合肥230026 中国核动力研究设计院成都610213

含氨冷却剂被应用于压水堆中,可以清除冷却剂辐射分解产生的O_(2)、H_(2)O_(2)等氧化性产物,从而减轻结构材料腐蚀。本文研究了氨水在γ辐射场中的辐射分解行为,考察氨浓度、辐射吸收剂量和吸收剂量率、气液体积比和不同饱和气体对氨水... 详细信息

含氨冷却剂被应用于压水堆中,可以清除冷却剂辐射分解产生的O_(2)、H_(2)O_(2)等氧化性产物,从而减轻结构材料腐蚀。本文研究了氨水在γ辐射场中的辐射分解行为,考察氨浓度、辐射吸收剂量和吸收剂量率、气液体积比和不同饱和气体对氨水辐射分解行为的影响,重点关注辐射分解产物H_(2)O_(2)和NO_(2)^(-)的浓度变化。结果表明,随着体系中氨浓度的增加,H_(2)O_(2)的浓度受到明显抑制,NO_(2)^(-)的浓度则呈现出上升趋势;吸收剂量的增加使得H_(2)O_(2)浓度明显升高,NO_(2)^(-)的浓度则在吸收剂量为8 kGy时达到最大(>100μmol/L),而后降低;吸收剂量率的差异(2.78~25 Gy/min)并未导致H_(2)O_(2)和NO_(2)^(-)浓度产生明显变化;氨水中的O_(2)是NO_(2)^(-)生成的关键,但O_(2)过多会促进NO_(2)^(-)氧化为NO_(3)^(-)从而降低NO_(2)^(-)浓度,此外O_(2)的存在促进了H_(2)O_(2)的生成。本文研究结果可为后续含氨冷却剂体系的优化提供参考。

关键词：氨冷却剂辐射分解反应堆水化学

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含铜离子水溶液的辐射分解行为及其应用研究

含铜离子水溶液的辐射分解行为及其应用研究

作者：林蕴良中国科学技术大学

学位级别：硕士

在核材料领域,铜与铜合金可用作乏燃料深地质储罐的铜防腐层和聚变堆水冷偏滤器热沉材料。然而,在材料服役期间,储罐中的放射性废液和偏滤器水冷回路中的冷却剂会在电离辐射作用下发生辐射分解,生成一系列辐解产物,辐解产物中的H2O2和O... 详细信息

在核材料领域,铜与铜合金可用作乏燃料深地质储罐的铜防腐层和聚变堆水冷偏滤器热沉材料。然而,在材料服役期间,储罐中的放射性废液和偏滤器水冷回路中的冷却剂会在电离辐射作用下发生辐射分解,生成一系列辐解产物,辐解产物中的H2O2和O2可诱发铜防腐层和热沉材料的腐蚀,使一定量的铜离子释放到体系中。铜离子又会作为反应物参与辐解反应,改变反应进程,导致辐解产物浓度发生变化,进而影响体系的化学环境,最终影响材料的电化学腐蚀环境。因此,研究含铜离子水溶液的辐射分解行为对铜与铜合金在水溶液体系辐解影响下的腐蚀控制具有深远意义。本文主要从含铜离子水溶液辐射分解行为的研究、中国聚变工程实验堆(CFETR)工况下水冷偏滤器冷却剂辐解动力学研究以及CFETR水冷偏滤器热沉材料CuCrZr电化学腐蚀电位(ECP)的计算研究三个部分展开,对含铜离子水溶液辐射分解行为及其应用进行了研究,主要开展了以下工作:1.采用模拟与实验相结合的方法研究了含铜离子水溶液的辐射分解行为。开展了含铜离子水溶液γ辐解实验,探究了吸收剂量、吸收剂量率和C u2+浓度对辐解生成H2O2、O2和H2的影响。实验结果表明:随着吸收剂量的增加,H2O2和气相中H2的浓度先增大后趋于稳态,而气相中O2的浓度基本不变;Cu2+的存在可促进H2与H2O2的生成,使两者的平衡浓度分别提升一个和两个数量级,但对O2的生成基本没有影响;H2O2和H2的平衡浓度随着吸收剂量率的增大而升高,但O2的平衡浓度基本不受吸收剂量率的影响。同时,基于水辐解反应动力学和气液两相传质双膜理论构建了含铜离子水溶液辐解计算模型,模拟结果与实验数据相比,标准化平均偏差的绝对值基本在1%-7%之间,证明了模型的有效性、正确性和可扩展性。这项工作揭示了铜离子对体系辐解的影响机制,所构建的计算模型能够较为准确地模拟不同辐射场下含铜离子水溶液的辐解行为,为后续研究铜与铜合金电化学腐蚀调控策略奠定了基础。2.运用含铜离子水溶液辐解计算模型实现了对CFETR工况下水冷偏滤器冷却剂辐解行为的模拟。以CFETR水冷偏滤器工况参数为基准,计算了 14 MeV聚变中子辐照下温度、溶氧量、H2O2起始浓度、Cu2+浓度、吸收剂量率和注氢量对冷却剂辐解的影响。结果表明:随着温度的升高,辐解生成H2O2、O2和H2的平衡浓度不断降低,且温度越高下降越平缓;辐解生成H2O2、O2和H2的平衡浓度随溶氧量、H2O2起始浓度、Cu2+浓度和吸收剂量率的增大而升高;注氢能够抑制CFETR水冷偏滤器冷却剂辐解时氧化性辐解产物的生成,但这种抑制作用存在边际递减效应,最佳注氢量为8 cc(STP)/kg H2O。这项工作深入探讨了各项工况参数对冷却剂主要辐解产物生成情况的具体影响,有助于为CFETR水冷偏滤器提供最优工况参数。3.开展了 CuCrZr阳极极化曲线测定实验,求得CuCrZr的Tafel常数约为0.127,然后基于混合电位模型设计算法并建立了 CuCrZr合金ECP计算模型。以CFETR水冷偏滤器工况参数为基准,运用本模型分别计算了温度、溶氧量、H2O2起始浓度、Cu2+浓度、吸收剂量率、注氢量和流速对CFETR水冷偏滤器热沉材料CuCrZr合金ECP的影响。根据计算结果提出了抑制CuCrZr电化学腐蚀的调控策略:在合理的范围内升高冷却剂温度并降低流速,尽可能降低冷却剂的H2O2起始浓度,同时给予8 cc(STP)/kg H2O的注氢。这项工作展示了含铜离子水溶液辐解行为的研究在材料腐蚀控制领域的具体应用,为CFETR水冷偏滤器热沉材料的水化学参数设定提供了有益参考。本论文提供了一系列含铜离子水溶液γ辐解基础数据,深入探讨了辐解影响机理,同时构建了含铜离子水溶液辐解计算模型及CuCrZr合金ECP计算模型,上述模型能够分别实现对不同环境下含铜离子水溶液辐解行为和CuCrZr合金电化学腐蚀环境的有效模拟,并且具备良好的可扩展性,有助于研究各种条件下含铜离子水溶液辐解产物的生成情况,以及评估不同应用场景下CuCrZr合金的腐蚀倾向并探讨腐蚀调控策略。

关键词：含铜离子水溶液辐射分解化学动力学模拟电化学腐蚀电位

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甲醛水溶液的电子束辐射分解

原子能科学技术 2013年第9期47卷 1642-1647页

作者：张明昕黄建微胡涛张耀锋江艳王乃彦北京师范大学核科学与技术学院北京100875 福建农林大学材料工程学院福建福州350002

介绍了在电子能量3～5MeV、最大束流功率约0．8kW电子加速器直接辐照下，3种不同初始浓度（25、500、11000mg／L）甲醛水溶液的辐射分解过程，并用紫外（UV）吸收谱和液相色谱（LC）法分析了辐解样品。结果显示：溶液中剩余甲醛的质量... 详细信息

介绍了在电子能量3～5MeV、最大束流功率约0．8kW电子加速器直接辐照下，3种不同初始浓度（25、500、11000mg／L）甲醛水溶液的辐射分解过程，并用紫外（UV）吸收谱和液相色谱（LC）法分析了辐解样品。结果显示：溶液中剩余甲醛的质量分数随吸收剂量的增大呈指数衰减，其主要辐解产物至少有4种，其中3种为包括甲酸在内的可确认结构的小分子产物，1种为大分子产物。此外还发现添加辐解助剂NaOH后，甲醛水溶液电子束辐解效率提高近2倍。以上结果表明，电子束辐射有望成为辐解各种浓度甲醛水溶液的高效手段。

关键词：甲醛电子束辐射分解

110keVFe^+离子束对氨基酸衍生物的辐射分解

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物理化学学报 2002年第11期18卷 1033-1037页

作者：袁世斌卫增泉高清祥李海燕中国科学院近代物理研究所兰州730000 兰州大学生命科学学院兰州730000

用200kV离子注入机提供的110keVFe+离子束注入L(+)-半胱氨酸盐酸盐单晶水合物薄膜样品,离子注量为2.5×1016ions·cm-2.离子注入后刮下薄膜进行简单固态混和,在傅里叶变换红外光谱仪、高效液相色谱仪和电喷雾电离-傅里叶变换质谱仪上对... 详细信息

用200kV离子注入机提供的110keVFe+离子束注入L(+)-半胱氨酸盐酸盐单晶水合物薄膜样品,离子注量为2.5×1016ions·cm-2.离子注入后刮下薄膜进行简单固态混和,在傅里叶变换红外光谱仪、高效液相色谱仪和电喷雾电离-傅里叶变换质谱仪上对离子注入前后的样品分别进行了测试.对离子注入样品的两次红外光谱分析结果有所不同,表明薄膜样品不同部位受低能铁离子束辐照后可发生不同的辐射分解,但二者又具有一定的相似性,都反映了原分子中氨基、羧基和巯基等基团的受损和新的硝基的生成.高效液相色谱和傅里叶变换质谱分析表明,离子注入样品中产生了多种不同分子量的新分子,证实110keVFe+离子束能够引起氨基酸衍生物的辐射分解.

关键词：衍生物重离子束氨基酸辐射分解红外光谱高效液相色谱质谱铁离子

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含氨冷却剂辐射分解行为模拟计算研究

含氨冷却剂辐射分解行为模拟计算研究

中国核学会2023年学术年会

作者：郭子方张扬李一帆刘春雨林子健杜香怡林铭章

冷却剂中加入氨可以有效抑制辐解产生的氧化性物质（·OH、O和HO）,从而缓解结构材料的腐蚀。本文建立了含氨冷却剂辐射分解模型并验证了其可靠性,计算与实验结果的最大相对误差小于20%。使用辐解模型研究了主要因素包括温度、初始氨浓... 详细信息

冷却剂中加入氨可以有效抑制辐解产生的氧化性物质（·OH、O和HO）,从而缓解结构材料的腐蚀。本文建立了含氨冷却剂辐射分解模型并验证了其可靠性,计算与实验结果的最大相对误差小于20%。使用辐解模型研究了主要因素包括温度、初始氨浓度及溶解氧浓度等对含氨冷却剂辐解行为的影响。由室温升至300℃过程中,氨分解速率大幅放缓,H的浓度随之降低。室温下30 ppm的氨水溶液吸收剂量为18.0 kGy时氨分解比例达到45%,而300℃下吸收剂量为8.6×10～6 kGy时才能达到该分解比例（45%）。初始氨浓度的提升加快了氨分解速率,但降低了其分解比例,初始氨浓度由5 ppm增至50 ppm,分解比例从80.2%下降至40.5%（吸收剂量为1.0×10～7 kGy）,辐解产生的H表现出对氨浓度降幅的线性依赖。冷却剂中存在溶解氧时,氨水的辐解过程明显加强,H的浓度同时降低,吸收剂量为1.0×10～7 kGy时,无氧氨水中氨损失比例为45.5%,而溶解有8 ppm O的氨水溶液中氨损失率为57.9%,因此清除冷却剂中初始溶解的O是必要的。

关键词：氨辐射分解数学模型冷却剂

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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含铜离子水溶液的辐射分解行为

辐射研究与辐射工艺学报 2023年第4期41卷 1-10页

作者：林蕴良郭子方林子健吴志豪周煜筑张鹏林铭章中国科学技术大学核科学技术学院合肥230026 中国科学技术大学国家同步辐射实验室合肥230029

铜与铜合金广泛应用于核材料领域,对于材料腐蚀控制和氢爆风险评估,含铜离子水溶液辐解的影响必须予以考虑。本工作开展了含铜离子水溶液γ辐解实验,探究了不同吸收剂量、吸收剂量率和Cu^(2+)浓度对H_(2)O_(2)、O_(2)和H_(2)生成的影响... 详细信息

铜与铜合金广泛应用于核材料领域,对于材料腐蚀控制和氢爆风险评估,含铜离子水溶液辐解的影响必须予以考虑。本工作开展了含铜离子水溶液γ辐解实验,探究了不同吸收剂量、吸收剂量率和Cu^(2+)浓度对H_(2)O_(2)、O_(2)和H_(2)生成的影响。实验结果表明:随着吸收剂量的增加(0~1.80 kGy),H_(2)O_(2)和气相中H_(2)的浓度先增大后趋于稳态,其稳态浓度分别为5.41×10^(-6)mol/L和7.91×10^(-5)mol/L,而气相中O_(2)的浓度则维持在9.04×10^(-4)mol/L。Cu^(2+)的存在使H_(2)、H_(2)O_(2)的平衡浓度分别提升一个和两个数量级,对H_(2)O_(2)、H_(2)的生成起到促进作用,但对O_(2)的生成基本没有影响。H_(2)O_(2)和H_(2)的平衡浓度随着吸收剂量率的增大而升高,当吸收剂量率从1.40 Gy/min增大到46.93 Gy/min,其平衡浓度分别从4.56×10^(-6)mol/L和1.78×10^(-5)mol/L升高到2.46×10^(-5)mol/L和3.81×10^(-4)mol/L,而在此吸收剂量率范围内O_(2)基本不受影响。同时,基于水辐解反应动力学和气液两相传质双膜理论,我们构建了含铜离子水溶液辐解计算模型。模拟结果与实验数据相比,标准化平均偏差的绝对值基本在1%~7%之间,最大约24%,证明了计算模型的有效性和正确性。在此基础上,运用该模型计算了C^(6+)离子辐照下含铜离子水溶液的辐解行为,模拟结果与文献报道的实验数据吻合良好,表明模型具备可扩展性。

关键词：含铜离子水溶液 γ射线辐射分解化学动力学模拟

γ辐照条件下硼-锂-氨型冷却剂的辐射分解行为

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辐射研究与辐射工艺学报 2023年第3期41卷 11-16页

作者：曹骐杜香怡郭子方林子健杨雨朱伟林铭章中国核动力研究设计院成都610213 中国科学技术大学核科学技术学院合肥230026

本文探究了γ辐射场下新型冷却剂硼-锂-氨的辐射分解行为,主要考察了不同硼-锂浓度、吸收剂量和吸收剂量率对辐解产物H_(2)O_(2)、NO_(2)^(−)和NO_(3)^(−)的浓度影响。实验结果表明:在常规的压水堆运行pH范围内(pH300℃=7.1~7.3),随着... 详细信息

本文探究了γ辐射场下新型冷却剂硼-锂-氨的辐射分解行为,主要考察了不同硼-锂浓度、吸收剂量和吸收剂量率对辐解产物H_(2)O_(2)、NO_(2)^(−)和NO_(3)^(−)的浓度影响。实验结果表明:在常规的压水堆运行pH范围内(pH300℃=7.1~7.3),随着硼酸浓度增加,冷却剂体系的H_(2)O_(2)和NO_(2)^(−)浓度没有明显变化,其中H2O2的浓度范围在9.28×10^(-5)~1.07×10^(-4)mol/L之间,NO_(2)^(−)浓度范围为9×10^(-6)~1.5×10^(-5)mol/L;NO_(3)^(−)浓度相较于前两个产物波动较大,为4×10^(-5)~8×10^(-5)mol/L。随着吸收剂量增加(1~30 kGy),硼-锂-氨体系中的H_(2)O_(2)和NO_(2)^(−)的平衡浓度增加,分别为1.28×10^(-4)mol/L和1.30×10^(-5)mol/L,NO_(3)^(−)的浓度未明显变化(4×10^(-5)~6×10^(-5)mol/L)。在本工作探究的吸收剂量率范围内(1.27~18.86 Gy/min),H_(2)O_(2)、NO_(2)^(−)和NO_(3)^(−)的浓度均未因吸收剂量率增加而受到显著影响。本工作为新型冷却剂硼-锂-氨体系的实际应用提供了有参考价值的基础数据。

关键词：硼酸氢氧化锂氨冷却剂辐射分解

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水溶液辐射分解产物对金属材料腐蚀的影响

辐射研究与辐射工艺学报 1992年第3期10卷 156-159页

作者：闵茂中戚成云周云生南京大学南京辐射中心

实验研究了水辐射分解作用对高放废物深地质处置容器材料的影响。在高放废物深地质处置库附近的地下水,受辐射线作用后分解出氧、氢和氧化产物(例如H_2O_2等),于是在高放废物容器周围形成一个氧化场,导致高放废物中的某些重要放射性核素... 详细信息

实验研究了水辐射分解作用对高放废物深地质处置容器材料的影响。在高放废物深地质处置库附近的地下水,受辐射线作用后分解出氧、氢和氧化产物(例如H_2O_2等),于是在高放废物容器周围形成一个氧化场,导致高放废物中的某些重要放射性核素(例如U,Np和Tc)易溶于水,并向远域迁移。本实验中的含FeSO_4(0.13 mol/L)水溶液在吸收剂量为0、20、60、180、500kGy的射线作用下,其氧化还原电位(Eh)值由+357mV增至+414 mV;在不同吸收剂量的射线作用下,金属Cu、金属Al、0.357 mv金属Fe和不锈钢(后者是我国拟采用的高放废物包装容器材料),在水溶液中的氧化侵蚀强度,分别比在无辐射情况下的大0.2-6.1倍。

关键词：辐射分解高放废物容器腐蚀金属