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环境科学学报 2024年第3期44卷 51-60页

作者：贾华牛建瑞高玮芮遨宇余铭浩陈梦郭延凯河北科技大学环境科学与工程学院石家庄050018 河北省污染防治生物技术实验室石家庄050018 中国石化沧州炼化公司沧州061000 合肥供水集团有限公司合肥230011

为实现水体中抗生素类污染物的高效去除,以青霉素菌渣为前驱体制备了系列金属钴负载的生物炭催化剂(Co-doped penicillin residue biochar,CoPB),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC).同时,系统表征了系列材料的理化性质、形貌结构... 详细信息

为实现水体中抗生素类污染物的高效去除,以青霉素菌渣为前驱体制备了系列金属钴负载的生物炭催化剂(Co-doped penicillin residue biochar,CoPB),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC).同时,系统表征了系列材料的理化性质、形貌结构、表面官能团和元素价态分布特征,探究了催化剂投加量、PMS剂量及不同体系对TC降解的影响.结果表明,所制备的CoPB-10催化剂可在20 min内有效实现98.06%的TC去除率,循环4次后仍保持在93.33%.通过淬灭实验、电子顺磁共振(EPR)、循环伏安法(CA)和电化学阻抗(EIS)鉴别了体系中的活性物种,明晰了CoPB/PMS/TC体系的降解机制.CoPB-10/PMS体系的优异催化性能得益于Co元素的价态循环和物相间的电子传递.本研究为构建电子传递主导的新型钴基催化剂提供了新的思路.

关键词：载钴生物炭过一硫酸盐四环素电子转移青霉素菌渣

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载钴生物炭活化过一硫酸盐去除磺胺二甲基嘧啶的效能与机制研究

载钴生物炭活化过一硫酸盐去除磺胺二甲基嘧啶的效能与机制研究

引用

作者：田冉湖南大学

学位级别：硕士

目前新兴的被广泛用于矿化有机污染物的高级氧化技术,主要通过催化剂活化过硫酸盐（包括过一硫酸盐与过二硫酸盐）氧化剂产生硫酸根自由基。生物炭由于其具有电化学结构（如表面基团、碳基体结构）,可提供电子、接受电子、或者作为中间... 详细信息

目前新兴的被广泛用于矿化有机污染物的高级氧化技术,主要通过催化剂活化过硫酸盐（包括过一硫酸盐与过二硫酸盐）氧化剂产生硫酸根自由基。生物炭由于其具有电化学结构（如表面基团、碳基体结构）,可提供电子、接受电子、或者作为中间体介导电子转移来参与水中氧化还原反应。虽然生物炭能够将电子转移给过一硫酸盐产生硫酸根自由基,但是生物炭活化过一硫酸盐能力有限,对污染物的去除效率不高。钴纳米颗粒可高效活化过一硫酸盐,然而易团聚且会造成二次污染。本研究以磺胺二甲基嘧啶为模型污染物,制备了载钴生物炭复合材料,以提高生物炭对过一硫酸盐的活化效果,碳基体增加了钴的分散性,有效抑制钴浸出,减少二次污染。优化了催化剂和氧化剂的投加量,热解温度,钴负载量,溶液pH对载钴生物炭催化剂使用的影响。还采用了XRD,XPS,Raman表征探究反应机制。主要研究结果如下:1.载钴生物炭催化剂可高效活化过一硫酸盐降解磺胺二甲基嘧啶。其中载钴生物炭和过一硫酸盐的最佳投加量分别为400 mg/L和0.06 m M,随着载钴生物炭投加量的提高,磺胺二甲基嘧啶降解效率增加,但过一硫酸盐投加过量会抑制反应速率。钴存在最佳负载量,过量的钴会活化产生过多自由基,发生自淬灭反应。在800°C下热解得到的载钴生物炭催化剂对过一硫酸盐具有最佳活化效果,热解温度通过影响负载的钴的晶型和种类影响去除效果。最适宜的溶液pH为8,可在60分钟内100%降解浓度为20 mg/L的污染物。2.在催化剂的重复使用实验中,催化剂回收再利用3次后,污染物去除率降低不足10%,钴仅有微量浸出,3次反应后的溶液钴浸出浓度均小于0.05 mg/L。使用高效液相色谱质谱研究了磺胺二甲基嘧啶的降解途径。当载钴生物炭应用于模拟地下水中磺胺二甲基嘧啶的去除时,也能表现出稳定良好的催化性能。3.空白生物炭的对照实验表明,在活化过一硫酸盐时,生物炭上负载的钴起主导作用。此外,钴和生物炭存在协同催化作用,协同作用的实现基于生物炭碳基体的类石墨结构介导电子在钴和过一硫酸盐之间的传递,提高电子转移效率和自由基产生效率。

关键词：高级氧化载钴生物炭过一硫酸盐磺胺二甲基嘧啶

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