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基于甲烷脉冲法的Fe_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)载氧体还原特性研究

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化工学报 2023年第6期74卷 2611-2623,F0001页

作者：周小文杜杰张战国许光文沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110142 沈阳工业大学材料科学与工程学院辽宁沈阳110870 沈阳化工大学资源化工与材料教育部重点实验室辽宁沈阳110142

开发高效廉价铁基载氧体是天然气化学链重整制氢技术走向应用的关键。为探究高效铁基载氧体设计的基本依据,利用自行设计的脉冲反应器和气体产物全量同步在线分析系统,在800℃和无内外扩散影响的条件下研究了不同Fe_(2)O_(3)质量分数的F... 详细信息

开发高效廉价铁基载氧体是天然气化学链重整制氢技术走向应用的关键。为探究高效铁基载氧体设计的基本依据,利用自行设计的脉冲反应器和气体产物全量同步在线分析系统,在800℃和无内外扩散影响的条件下研究了不同Fe_(2)O_(3)质量分数的Fe_(2)O_(3)-Al_(2)O_(3)载氧体的甲烷脉冲法还原特性。结果表明:Fe_(2)O_(3)的还原反应依两段机理进行,随载氧体颗粒内Fe_(2)O_(3)含量的多少可停止于Fe_(3)O_(4),也可完全进行至FeO;气相产物中CO_(2)与CO的摩尔比随CH_(4)脉冲次数的变化规律也与Fe_(2)O_(3)含量密切相关。对用α-Al_(2)O_(3)粉末稀释高Fe_(2)O_(3)质量分数载氧体粉末的方法制备的低Fe_(2)O_(3)质量分数颗粒进行的脉冲还原实验结果,进一步揭示单位时间进入单个载氧体颗粒内的CH_(4)量与其Fe_(2)O_(3)含量的摩尔比决定单个颗粒以及整个床层的Fe_(2)O_(3)还原度。最后对还原度和CH_(4)转化率以及CO_(2)选择性数据进行关联分析,发现只有将载氧体的还原过程止于生成Fe_(3)O_(4)阶段才能得到较高的CO_(2)选择性,从而达到低成本回收高纯CO_(2)的目的。

关键词：甲烷脉冲化学链制氢载氧体反应器

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含铜电镀污泥灰载氧体及其化学链气化特性

燃烧科学与技术 2022年第4期28卷 440-446页

作者：韩静单锐袁浩然罗博中国科学技术大学工程科学学院合肥230027 中国科学院广州能源研究所广州510640 南方海洋科学与工程广东省实验室(广州) 广州511458 重庆市环卫集团有限公司重庆401121

针对化学链气化利用含铜电镀污泥制备载氧体,使用XRD和BET探究含铜电镀污泥灰载氧体的晶体结构、孔结构确定最佳制备条件;使用XRF、ICP-MS和TGA分析筛选后载氧体的元素组成、循环稳定性及对纺织印染污泥(DS)热解的作用;在不同载氧体和D... 详细信息

针对化学链气化利用含铜电镀污泥制备载氧体,使用XRD和BET探究含铜电镀污泥灰载氧体的晶体结构、孔结构确定最佳制备条件;使用XRF、ICP-MS和TGA分析筛选后载氧体的元素组成、循环稳定性及对纺织印染污泥(DS)热解的作用;在不同载氧体和DS质量比、不同气化温度下进行DS固定床气化实验.结果显示,850℃下焚烧8 h的含铜电镀污泥灰(850CuES8)物相成分稳定,比表面积较大,载氧体活性成分含量高,有着较好的反应活性和循环稳定性,能有效加速DS热解;在850CuES8与DS质量比为1,气化温度950℃时DS固定床气化碳转化率可达82.91%、有效气产量0.24 m^(3)/kg、总气体产量0.40 m^(3)/kg.

关键词：含铜电镀污泥载氧体化学链气化印染污泥

基于流化床热重分析仪的赤铁矿载氧体反应动力学模型研究

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燃烧科学与技术 2022年第3期28卷 329-338页

作者：张文楷沈来宏东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室南京210096

为更好地研究载氧体的氧化还原反应特性,在流化床热重分析(FB-TGA)反应器上进行了赤铁矿载氧体的氧化还原循环反应实验,并采用Kunii和Levenspiel提出的两相流化床简化模型耦合单颗粒表观细化的一阶模型,结合实验结果分析了载氧体在流化... 详细信息

为更好地研究载氧体的氧化还原反应特性,在流化床热重分析(FB-TGA)反应器上进行了赤铁矿载氧体的氧化还原循环反应实验,并采用Kunii和Levenspiel提出的两相流化床简化模型耦合单颗粒表观细化的一阶模型,结合实验结果分析了载氧体在流化床内循环不同阶段的反应动力学特征,确定了循环不同阶段反应动力学参数的范围.模型计算的结果表明,在900℃时,第1次、第60次、第120次循环中表观细化模型选定的氧化反应速率常数分别为(2.65±0.02)×10^(-2)m^(3)/(mol·s)、(2.83±0.02)×10^(-2)m^(3)/(mol·s)和(8.40±0.02)×10^(-2)m^(3)/(mol·s);随着氧化还原反应循环的进行,载氧体的反应性能降低,选定更高反应速率数值的模型可以描述实验过程.该模型能准确地描述载氧体在整个氧化还原反应阶段不同时期的反应动力学特性.

关键词：化学链燃烧赤铁矿流化床热重分析仪载氧体反应动力学

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CuO载氧体对煤化学链燃烧中汞迁移的影响

动力工程学报 2023年第8期43卷 1054-1059,1094页

作者：刘秋祺刘敦禹王静杰范昀培许开龙上海理工大学能源与动力工程学院上海200093 上海市动力工程多相流动与传热重点实验室上海200093 哈尔滨锅炉厂有限责任公司高效清洁燃煤电站锅炉国家重点实验室哈尔滨150046

研究了在“CuO+煤”、“SiO_(2)+煤”、“煤”实验中燃烧和汞迁移规律。结果表明:在化学链燃烧还原反应器中载氧体与煤反应后,主要气体组分为CO_(2),并含有少量CO、CH_(4)、H_(2)等挥发物;汞在还原反应器中主要以单质汞(Hg^(0))的形式... 详细信息

研究了在“CuO+煤”、“SiO_(2)+煤”、“煤”实验中燃烧和汞迁移规律。结果表明:在化学链燃烧还原反应器中载氧体与煤反应后,主要气体组分为CO_(2),并含有少量CO、CH_(4)、H_(2)等挥发物;汞在还原反应器中主要以单质汞(Hg^(0))的形式进行释放,“CuO+煤”实验中Hg^(0)释放量占总汞量的22.6%,远低于对照组;CuO促进了燃烧过程中汞迁移至载氧体形成颗粒态汞(HgP),CuO载氧体表面的Oα有利于汞转化吸附于载氧体表面,形成吸附态的HgO,一部分CuO被还原时,暴露的吸附位点较多,有利于Hg^(0)的氧化。

关键词：化学链燃烧 CuO 载氧体汞

不同径高比柱状载氧体固定床CLC非均相反应及共轭传递过程的数值分析

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动力工程学报 2023年第6期43卷 663-669页

作者：霍官平郭雪岩上海理工大学能源与动力工程学院上海200093

为了解柱状载氧体的外形如何影响组分扩散与复杂间隙流动,并最终影响整体气固非均相反应性能,采用计算流体力学(CFD)方法对不同径高比的柱状载氧体的固定床化学链燃烧(CLC)过程进行了数值分析。结果表明:柱状载氧体颗粒的径高比越大,填... 详细信息

为了解柱状载氧体的外形如何影响组分扩散与复杂间隙流动,并最终影响整体气固非均相反应性能,采用计算流体力学(CFD)方法对不同径高比的柱状载氧体的固定床化学链燃烧(CLC)过程进行了数值分析。结果表明:柱状载氧体颗粒的径高比越大,填充床反应器中气流平均速度和床层压降越大;相比于常规的圆柱载氧体颗粒,薄片状或棒状颗粒具有更大的比表面积和更短的组分扩散距离,能够缓解多孔颗粒载氧体中的内扩散限制,从而提高整体气固非均相反应速率和载氧体转化率;在相同径高比下,薄片状颗粒填充床具有更大的内扩散传质速率和对流传质速率,综合共轭传质能力更强。

关键词：化学链燃烧载氧体内扩散径高比比表面积

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灰原位形成似长石结构提高载氧体耐磨性研究

燃烧科学与技术 2022年第5期28卷 498-506页

作者：刘方张曦杨丽陈文斌亢炜燎中国矿业大学低碳能源与动力工程学院徐州221116

固体化学链燃烧伴生大量灰分,与载氧体共同流化,两者存在复杂的相互作用.同时,灰成分与载氧体形成稳定骨架所需惰性添加剂类似,具有影响载氧体骨架及活性的潜力.针对这一特性,提出了采用生物质灰原位形成似长石结构强化载氧体颗粒骨架... 详细信息

固体化学链燃烧伴生大量灰分,与载氧体共同流化,两者存在复杂的相互作用.同时,灰成分与载氧体形成稳定骨架所需惰性添加剂类似,具有影响载氧体骨架及活性的潜力.针对这一特性,提出了采用生物质灰原位形成似长石结构强化载氧体颗粒骨架的方法,研究了含K、Ca油菜秸秆灰对载氧体的影响,分析其活性与骨架变化.采用机械二次混烧的方法改性载氧体,通过小型流化床实验系统和热重分析仪分别研究反应过程、整体颗粒、单颗粒的宏观特性,结合XRF、SEM-EDS、XRD、PSD分析强化机理.结果表明:灰分的加入未降低反应活性,但却有效减小了颗粒磨损率、增大了留存粒径的分布范围.对比XRD和SEM-EDS结果,发现灰改性载氧体的表面原位生成似长石结构(KNa_(3)(AlSiO_(4))_(4)),并存在丰富的撕裂棱和准解理裂纹,保护和强化了载氧体骨架.

关键词：化学链燃烧载氧体生物质灰颗粒磨损增韧方法

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载氧体化学链催化氧化净化室内空气污染

化学工程 2023年第4期51卷 7-11页

作者：陈兵兵豆斌林上海理工大学图书馆上海200093 上海理工大学能源与动力工程学院上海200093

为实现新装修室内空气污染的高效净化,研究以联合溶胶凝胶-共浸渍法,制备多孔复合NiO-CeO_(2)-Fe_(2)O_(3)载氧体,在固定床反应器中对微量甲醛、甲苯和苯污染物进行了单独和同时化学链催化氧化净化研究。结果表明:载氧体均能将3种污染... 详细信息

为实现新装修室内空气污染的高效净化,研究以联合溶胶凝胶-共浸渍法,制备多孔复合NiO-CeO_(2)-Fe_(2)O_(3)载氧体,在固定床反应器中对微量甲醛、甲苯和苯污染物进行了单独和同时化学链催化氧化净化研究。结果表明:载氧体均能将3种污染物催化氧化净化,床层穿透前的净化尾气污染物含量均能达到0。3种污染物净化的难易程度为苯、甲苯和甲醛,同时净化的穿透时间均很短,表明了载氧体催化氧化净化这3种微量空气污染物的弱选择性。12环反应和再生研究表明,载氧体具有较好的化学链氧传递和氧化还原反应性。未反应核收缩模型能较好地描述载氧体催化氧化净化过程,主要速率控制步骤为表面化学反应控制。

关键词：载氧体化学链催化氧化高温净化室内空气污染反应动力学

基于甲烷脉冲法的FeO-AlO载氧体还原特性研究

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化工学报 2023年

作者：周小文杜杰张战国许光文沈阳化工大学资源化工与材料教育部重点实验室沈阳化工大学化学工程学院沈阳工业大学材料科学与工程学院

开发高效廉价铁基载氧体是天然气化学链重整制氢技术走向应用的关键。为探究高效铁基载氧体设计的基本依据，利用自行设计的脉冲反应器和气体产物全量同步在线分析系统，在800 ℃和无内外扩散影响的条件下研究了不同Fe2O3质量分数的Fe2O... 详细信息

开发高效廉价铁基载氧体是天然气化学链重整制氢技术走向应用的关键。为探究高效铁基载氧体设计的基本依据，利用自行设计的脉冲反应器和气体产物全量同步在线分析系统，在800 ℃和无内外扩散影响的条件下研究了不同Fe2O3质量分数的Fe2O3-Al2O3载氧体的甲烷脉冲法还原特性。结果表明：Fe2O3的还原反应依两段机理进行，随载氧体颗粒内Fe2O3含量的多少可停止于Fe3O4，也可完全进行至FeO；气相产物中CO2与CO的摩尔比随CH4脉冲次数的变化规律也与Fe2O3含量密切相关。对用α-Al2O3粉末稀释高Fe2O3质量分数载氧体粉末的方法制备的低Fe2O3质量分数颗粒进行的脉冲还原实验结果进一步揭示单位时间进入单个载氧体颗粒内的CH4量与其Fe2O3含量的摩尔比决定单个颗粒以及整个床层的Fe2O3还原度。最后对还原度和CH4转化率以及CO2选择性数据进行关联分析发现只有将载氧体的还原过程止于生成Fe3O4阶段才能得到较高的CO2选择性，从而达到低成本回收高纯CO2的目的。

关键词：甲烷脉冲化学链制氢载氧体反应器

复合赤铁矿和铜矿石载氧体在化学链燃烧中的循环反应性能研究

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发电技术 2022年第4期43卷 574-583页

作者：苗桢武沈来宏赵海波东南大学能源与环境学院江苏省南京市210096 煤燃烧国家重点实验室(华中科技大学) 湖北省武汉市430074

单一天然矿石载氧体(oxygen carrier,OC)由于存在反应活性差且循环稳定性低的问题,限制了其在工业上的应用。针对喷雾干燥造粒法制备的复合赤铁矿和铜矿石OC,在流化床热重分析仪(fluidized bed thermogravimetric analyzer, FB-TGA)上... 详细信息

单一天然矿石载氧体(oxygen carrier,OC)由于存在反应活性差且循环稳定性低的问题,限制了其在工业上的应用。针对喷雾干燥造粒法制备的复合赤铁矿和铜矿石OC,在流化床热重分析仪(fluidized bed thermogravimetric analyzer, FB-TGA)上对其进行了长期化学链燃烧(chemical looping combustion,CLC)循环测试。结果表明:新鲜OC颗粒表面存在部分富集的细微颗粒,较大的机械应力导致OC在流化初期磨损率较高,流化6 min后颗粒磨损率稳定在0.28%/h。在氧化还原循环反应过程中,OC受到化学应力和热应力的作用,机械强度降低,颗粒磨损和烧结加剧。此外,颗粒烧结抑制了氧化阶段的进行,导致OC被深度还原至更低价态,从而促进了颗粒团聚并最终完全失流。因此,降低载氧率和在燃料反应器中的停留时间有利于OC在工业上的安全运行。

关键词： CO_(2)捕集化学链燃烧循环反应性能喷雾干燥造粒载氧体团聚