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中国稀土学报 2011年第6期29卷 674-680页

作者：张娜罗孟飞鲁继青浙江师范大学物理化学研究所先进催化材料省部共建教育部重点实验室浙江金华321000

采用浸渍法在高比表面积的SiO2上负载不同量的CeO2,得到了CeO2不同颗粒尺寸的CeO2-SiO2载体,并用沉积沉淀法制备了CeO2-SiO2负载的纳米金催化剂。通过元素分析、X射线衍射、程序升温还原、N2物理吸附、拉曼光谱和透射电镜等技术对催化... 详细信息

采用浸渍法在高比表面积的SiO2上负载不同量的CeO2,得到了CeO2不同颗粒尺寸的CeO2-SiO2载体,并用沉积沉淀法制备了CeO2-SiO2负载的纳米金催化剂。通过元素分析、X射线衍射、程序升温还原、N2物理吸附、拉曼光谱和透射电镜等技术对催化剂进行了表征,并考察了催化甲醛氧化活性。结果表明,高分散度、小尺寸的CeO2有利于得到较小尺寸的Au颗粒,并增强了催化剂的还原能力和氧缺位浓度,从而有利于提高催化剂低温甲醛催化氧化活性。

关键词： Au/CeO2催化剂载体分散度甲醛催化氧化稀土

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负载型金催化剂上甲醛低温氧化性能研究

负载型金催化剂上甲醛低温氧化性能研究

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作者：张娜浙江师范大学

学位级别：硕士

甲醛室内空气中最主要也是最严重的污染物,通过建筑和装修材料释放出来,且长达数年,长期居住在含有甲醛的室内容易引起癌症及免疫功能异常等健康问题。因此,迫切需要一种有效消除室内甲醛污染的方法。目前,治理甲醛污染的方法有多种,但... 详细信息

甲醛室内空气中最主要也是最严重的污染物,通过建筑和装修材料释放出来,且长达数年,长期居住在含有甲醛的室内容易引起癌症及免疫功能异常等健康问题。因此,迫切需要一种有效消除室内甲醛污染的方法。目前,治理甲醛污染的方法有多种,但大都存在各自的缺点。催化氧化技术是目前公认的最理想的消除甲醛方法。催化氧化甲醛的催化剂主要有负载型的过渡金属和贵金属,负载型Au催化剂低温催化氧化甲醛反应是近来研究的热点,对Au催化氧化甲醛的理论研究也取得了一定的进展。根据文献报道,影响Au催化剂的因素主要有催化剂的制备方法、载体类型以及Au颗粒形貌的影响。然而,载体与Au之间的相互作用,以及Au的形貌和价态等对催化氧化甲醛的影响,还没有详细的研究。因此,本论文研究工作采用CeO2-SiO2为载体,以沉积-沉淀法制备各种负载型Au催化剂,考察CeO2晶粒大小对Au的颗粒大小、分布及催化剂氧化还原能力的影响;除此之外,还通过掺杂稀土元素对CeO2进行改性,从而研究CexM1-xO2复合氧化物载体对催化剂性能的影响。具体研究结果如下： 1.载体（CeO2）分散度对Au/CeO2-SiO2催化剂上甲醛的催化氧化影响。通过将不同量的CeO2负载于SiO2上,得到了不同分散度的CeO2载体。通过X射线衍射,元素分析,N2物理吸附,程序升温还原,透射电镜和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征,并考察了催化甲醛氧化活性。结果表明,随着CeO2分散度的增加,CeO2晶粒尺寸减小,负载的Au颗粒尺寸随之减小,并产生了高价态的Au物种。0.8Au/0.06CeO2-SiO2催化剂表现出了比2.4Au/CeO2更好的低温催化活性,这可能与前者更好的氧化还原性能、载体上氧缺位的生成,Au3+以及小颗粒Au物种与小颗粒CeO2之间的接触界面性质有关。 2.掺杂型铈基载体对Au/CexM1-xO2-d催化剂上甲醛的催化氧化影响。通过溶胶凝胶法制备了掺杂微量Pr, Zr, La的CexM1-xO2-d载体,采用沉积沉淀法制备了Au/CexM1-xO2-d催化剂,并考察了其对HCHO的催化性能。实验结果表明,Zr的掺杂提高了催化剂的催化性能。同时,以相同的实验方法制备了系列Au/CexZr1-xO2-d催化剂,改变配比x,考察掺杂量的不同对HCHO催化性能的影响。实验结果表明,2.4Au/Ce0.9Zr0.1O2的HCHO催化活性高于其它掺杂量的催化剂,且随着Zr含量的增加,催化剂对HCHO的催化氧化性能下降。这可能是Zr的掺杂量不同,因而载体的比表面及粒径大小不同,进而影响Au颗粒大小及催化剂的氧化还原性能。TEM表征结果显示,低掺杂量的催化剂上Au颗粒尺寸明显小于未掺杂及高掺杂量的催化剂,而TPR表征结果证明 2.4Au/Ce0.9Zr0.1O2的氧化还原性能高于高掺杂量的催化剂。

关键词：甲醛 Au催化剂载体分散度催化氧化固溶体

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