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催化裂化催化剂积炭的杂原子组成及其再生转化机理

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石油炼制与化工 2022年第8期53卷 84-90页

作者：张璇邢梦可董智鹤张睿栾辉唐智和孟祥海刘海燕李巨峰中国石油安全环保技术研究院北京102206 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

以不同工艺条件下的催化裂化待生、再生催化剂及催化剂再生烟气为研究对象,分析催化剂积炭的杂原子组成。依据密度泛函理论,利用Gaussian 09软件在B3LYP/def2-TZVP水平下对积炭中典型的含氮、含硫化合物进行几何优化,得到其最稳定构型;... 详细信息

以不同工艺条件下的催化裂化待生、再生催化剂及催化剂再生烟气为研究对象,分析催化剂积炭的杂原子组成。依据密度泛函理论,利用Gaussian 09软件在B3LYP/def2-TZVP水平下对积炭中典型的含氮、含硫化合物进行几何优化,得到其最稳定构型;以Laplacian键级为判据,研究积炭中杂原子的转化机理。结果表明:催化剂积炭中的含氮化合物主要是吡啶类、吡咯类和季胺类化合物,含硫化合物主要是噻吩类化合物;催化剂再生初期,含氮化合物以∶NH和·CN的形式逸出,主要转化成NH_(3)和HCN;含硫化合物以·HS和∶S等形式逸出,主要转化为H_(2)S、COS;随着再生过程的进行,NH_(3)、HCN和H_(2)S、COS最终分别转化为NO_(x)和SO_(x)。模拟结果与不同再生工艺条件下再生烟气组成一致。

关键词：催化裂化催化剂积炭自由基 Laplacian键级转化机理

污染场地中四溴双酚A衍生物的识别、分布及转化机理研究

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污染场地中四溴双酚A衍生物的识别、分布及转化机理研究

作者：姜雨晴青岛大学

学位级别：硕士

溴系阻燃剂(BFRs)是目前世界上产量最大,阻燃效率最高的有机阻燃剂之一,其中四溴双酚A(TBBPA)约占世界溴系阻燃剂总使用量的60%。中国是TBBPA类溴代阻燃剂的主产国,2020年产量已超过18万吨。四溴双酚A双(2,3-二溴丙基)醚(TBBPA-BDBPE)... 详细信息

溴系阻燃剂(BFRs)是目前世界上产量最大,阻燃效率最高的有机阻燃剂之一,其中四溴双酚A(TBBPA)约占世界溴系阻燃剂总使用量的60%。中国是TBBPA类溴代阻燃剂的主产国,2020年产量已超过18万吨。四溴双酚A双(2,3-二溴丙基)醚(TBBPA-BDBPE)作为溴含量最高的TBBPA衍生物,因其有极好的热稳定性和光稳定性,主要用作添加型阻燃剂,广泛用于建筑材料、纺织品和电子电器元件等的生产中。TBBPA-BDBPE作为一种添加型阻燃剂由于不与聚合物成分发生化学反应,在使用处置过程中容易从产品中释放到环境并在不同环境介质中发生转化。现已经在空气、污水污泥、土壤、河流沉积物、海洋软体动物和海洋鱼类等多种环境样本中检测到TBBPA-BDBPE的存在,且部分环境介质中TBBPA-BDBPE的检出浓度远高于TBBPA,环境介质中的高浓度TBBPA-BDBPE增加了对生物体的暴露风险,其在环境中的分布特征及转化过程值得进一步关注。本文从流经溴化阻燃剂制造厂的河流区采集沉积物、土壤和水样(15个地点,45个样本)并进行分析,以确定TBBPA衍生物、副产物和转化产物的环境分布特征。对环境中TBBPA未知同系物进行非靶向筛查,识别到10种未知TBBPA同系物,同时根据非靶向筛查的结果合成并表征了11种溴双酚A烯丙基醚衍生物,这是首次合成11种溴双酚A烯丙基醚衍生物标准品并将它们作为定量分析的标准品。根据先前实验合成以及新合成的TBBPA同系物标准品,定性和定量分析了TBBPA衍生物、副产物和转化产物共25种物质在环境样品中的分布特征,并通过表征受污染样本中的相关未知化合物,进一步证实了环境样品中存在的多种未知的TBBPA同系物的存在,推测可能是在溴代阻燃剂制造厂的废物处理过程中由TBBPA衍生物转化产生。实验结果表明,所有样品中,TBBPA衍生物和副产物的检测浓度范围从转化产物的浓度范围为从转化产物的同时测定,对TBBPA相关物质的归趋进行了全面调查。为验证TBBPA-BDBPE在环境中的转化过程,实验室内设计了TBBPA-BDBPE的光氧化实验,以探索溴代阻燃剂制造厂废物处理过程中的TBBPA-BDBPE的光氧化转化动力学、产物和机理。选用了UV/碱/过硫酸盐(PS)加硅胶介质水溶液体系来研究TBBPA-BDBPE的光氧化过程,发现TBBPA-BDBPE主要通过醚键断裂、脱溴、脱羟基和β-断裂等方式进行转化,主要产物有TBBPA-MDBPE、TBBPA-MAE、TBBPA、Tri BBPA、DBBPA-1/2、BPA、Tri BBPA-MAE-1/2、TBBPA-MBHPE、TBBPA-MGE、TBBPA-MHPE、TBBPA-MDHPE、4-(2-羟基异丙基)-2,6-二溴苯酚、2,6-二溴苯酚和2,6-二溴-4-羟基苯酚等。模拟实验证实了在环境中发现的新型TBBPA同系物可能是TBBPA衍生物的转化产物,以及工厂废物处理过程和TBBPA衍生物在环境中的光解等过程中产生的副产物。这些未知的类似物可能对人类和野生生物健康带来潜在风险,尤其是在高赋存浓度的沉积物和土壤中。这些数据为TBBPA衍生物在环境介质中的归趋提供了新的见解。

关键词：四溴双酚A双(2,3-二溴丙基)醚低溴化双酚类似物环境分布特征转化机理光氧化

党的集中统一领导优势向治理效能转化机理与机制研究

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党的集中统一领导优势向治理效能转化机理与机制研究

作者：梁雨欣吉首大学

学位级别：硕士

党的集中统一领导制度是党的重要制度之一,它历经百年风雨演进,最终沉淀为我国国家制度和国家治理体系的显著优势。党的十九届四中全会指出要把坚持党的集中统一领导作为国家沿着社会主义方向前进的紧要关卡和重要保障,“坚持党的集中... 详细信息

党的集中统一领导制度是党的重要制度之一,它历经百年风雨演进,最终沉淀为我国国家制度和国家治理体系的显著优势。党的十九届四中全会指出要把坚持党的集中统一领导作为国家沿着社会主义方向前进的紧要关卡和重要保障,“坚持党的集中统一领导”位列十三个方面显著优势的首位,发挥着不可比拟的统领作用,其重要地位得以彰显。显然,制度优势并不能在治理实践中自主自觉转化为治理效能,就党的集中统一领导制度而言,其制度优势转化到治理效能之间还存在着许多转化环节。因此,只有厘清党的集中统一领导制度优势向治理效能的转化机理,构建其转化机制,才能为党的集中统一领导优势释放提供逻辑理路和实现支撑,党的集中统一领导才能实现其重要制度价值和终极治理功能。党的集中统一领导优势嵌于国家治理之中具有深刻的历史逻辑、理论逻辑和现实比较逻辑,而制度优势转化为治理效能全过程中,包含着许多关联变量,不同变量在制度优势转化为治理效能中都发生着或大或小的作用,其中最为重要的有制度体系、治理主体、制度执行、治理风险和治理效能,依托此五个核心变量搭建形成具体可为的转化机理,即制度体系到国家治理的发生机理,治理行为中风险挑战的消解机理和治理主体到治理能力的提升机理,并在此基础上探寻操之可行、行之有效的转化机制,即构建党的集中统一领导制度内核的价值彰显机制、制度效能的集成提升机制和制度转化的能力保障机制,有效融通党的集中统一领导良制与善治,有机贯通党的集中统一领导制度优势与制度效能。

关键词：党的集中统一领导治理效能转化机理转化机制

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还原气氛下含铬污泥中铬形态转化机理的研究

钢铁钒钛 2022年第5期43卷 106-110,122页

作者：万新宇高建军曹志成吴佩佩许海川先进钢铁流程及材料国家重点实验室北京100081 钢研晟华科技股份有限公司北京100081 宝武集团环境资源科技有限公司转底炉事业部上海201900

在还原气氛下对含铬污泥中铬形态转化机理进行了研究,并讨论了转底炉用于处理含铬污泥的可行性。结果表明,铬在污泥中主要以氢氧化铬、铬酸钙和铬酸钠的形式存在;在CO-CO_(2)气氛下,还原后铬泥中的三价铬不会氧化成六价铬且铬泥原有的... 详细信息

在还原气氛下对含铬污泥中铬形态转化机理进行了研究,并讨论了转底炉用于处理含铬污泥的可行性。结果表明,铬在污泥中主要以氢氧化铬、铬酸钙和铬酸钠的形式存在;在CO-CO_(2)气氛下,还原后铬泥中的三价铬不会氧化成六价铬且铬泥原有的六价铬会被还原成三价铬,在相同CO浓度下,随着铬泥配比增大,六价铬转化率逐步降低;在CO-CO_(2)-O_(2)-N_(2)气氛下,配加3%和6%的氧气后,六价铬转化率和六价铬变化率均为负值,三价铬仍不会氧化成六价铬。因此,将含铬污泥在转底炉工序进行无害化处置是可行的。

关键词：含铬污泥转化机理转底炉还原气氛

典型药物的水相转化机理及环境影响——以Larmotrigine、5-Fluorouracil和Flutamide为例

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典型药物的水相转化机理及环境影响——以Larmotrigine、5-Fluoro...

作者：李晓帆山东大学

学位级别：硕士

最近,水体中痕量药物污染物引起了广泛关注,其消耗量大、持久存在且对人和动物存在不利影响,被认为是环境中新兴污染物(ECs)。鉴于顽固性药物作为ECs的重要性,需对其在天然水域和不同氧化体系中的转化行为和环境影响进行全面分析和揭示... 详细信息

最近,水体中痕量药物污染物引起了广泛关注,其消耗量大、持久存在且对人和动物存在不利影响,被认为是环境中新兴污染物(ECs)。鉴于顽固性药物作为ECs的重要性,需对其在天然水域和不同氧化体系中的转化行为和环境影响进行全面分析和揭示。本文的研究内容分为以下三个部分:1.拉莫三嗪在地表水中的间接光化学转化机理和环境影响拉莫三嗪(LAM)的直接光解被证明是微不足道的,而敏化剂诱导的活性氧物种(ROS)值得关注。本研究选取三种常见ROS(-OH、HO2·和1O2),探究LAM在地表水中的间接光化学转化行为。结果表明,LAM的C6位点为全域反应活性位点,1O2-氧化的双醛产物呈现无害化水平,由·OH引发的转化产物具有不同程度的水生毒性。当[·OH]ss ≤ 2.06 × 10-16 M 或[1O2]ss≤ 2.53 × 10-16 M 时,LAM 在天然水域中存在显著的水环境持久性。该结果强调了管控此类痕量污染物的重要性。2.5-氟尿嘧啶在臭氧氧化体系和基于.OH氧化体系中的转化机理及潜在风险难生物降解的5-氟尿嘧啶(5-FU)在水中的存在及其水生毒性引发广泛关注。本研究选取两种典型氧化剂(O3和.OH)研究5-FU的转化机理、反应动力学及潜在生态毒性。结果表明,5-FU可被O3和·OH快速降解,后经历开环、分解、脱氟和羟基化反应。在高级氧化体系中,由O3和.OH决定的5-FU半衰期为秒量级。水生毒性随反应进程逐渐降低,部分产物仍保留发育毒性和诱变性。主要产物被发现分解为NO、甲酸、乙酸等。该结果为工业设施的设计提供理论依据。3.关于氟他胺在UV/O3/PMS体系中的转化行为和风险评估的实验和理论见解现如今,ECs在水中的广泛存在和不利影响促使人们寻找有效的处理方法。本研究全面考察了 UV/O3/PMS(过一硫酸氢盐)方法消除氟他胺(FLU)的可行性。结果表明,该方法实现了 40min内83.68%的FLU去除率。在引发反应中,自由基(·H和SO4-·)氧化较非自由基(O3和1O2)更优。在H2O2、H2O、O2和·OH参与下,11种产物经羟基化、去甲基化和分解反应形成。此外,大部分产物毒性减弱,但残留的发育毒性不容忽视。这些发现为ECs在水处理中的实际应用提供依据。综上,本研究结合理论化学、计算毒理学和实验模拟,以LAM、5-FU和FLU为例,揭示了 ECs在不同环境体系中的转化行为,评估了 ECs的水环境持久性和高级氧化有效性。以上研究内容为ECs的管控和高级氧化技术的选取提供基础理论支持。

关键词：痕量药物污染物活性氧物种转化机理环境持久性环境影响

氨煤混燃过程中氮元素迁移转化机理的分子动力学研究

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工程热物理学报 2024年第4期45卷 1212-1223页

作者：杨子怡雷可严智黄庠永顾明言安徽工业大学能源与环境学院马鞍山243002

本文采用分子动力学模拟研究了温度,过量空气系数和氨气混燃比对氨煤混燃过程中典型含氮组分及氮元素迁移转化机理的影响。结果表明:温度升高,加快了反应速率,最终产生的N_(O)_(2)个数随之降低,N_(O)个数先降低后升高最后又降低,其中温... 详细信息

本文采用分子动力学模拟研究了温度,过量空气系数和氨气混燃比对氨煤混燃过程中典型含氮组分及氮元素迁移转化机理的影响。结果表明:温度升高,加快了反应速率,最终产生的N_(O)_(2)个数随之降低,N_(O)个数先降低后升高最后又降低,其中温度为3000 K时产生的N_(2)最少,N_(O)和N_(O)_(2)总量最多。过量空气系数的增加,使得最终N_(O)和N_(O)_(2)个数均增加,N_(2)个数减少。N_(2),N_(O)和N_(O)_(2)的最终个数均随氨气混燃比的增加而增加,但对含N产物占比分析后发现随着氨气混燃比的增加,整体上最终体系内生成的N_(2)个数占比随之增加,N_(O)和N_(O)_(2)个数占比则随之降低。此外过量空气系数为0.8时,随着氨气混燃比的增加,煤焦氮生成N_(2)的前驱体越多。最终探究了煤焦氮和所有氮原子的反应路径及重要中间体。

关键词：煤焦氨煤混燃分子动力学转化机理

中国积累的社会结构的演变特征与转化机理研究

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教学与研究 2020年第11期 66-76页

作者：邬璟璟夏碧英上海财经大学马克思主义学院上海200433

资本积累的社会结构理论(简称SSA理论)是当代西方马克思主义经济学的重要流派之一,在深化拓展马克思主义经济理论方面有诸多贡献,中国积累的社会结构理论(简称CSSA理论)则是利用SSA理论研究和分析中国问题所形成的一系列观点。本文基于C... 详细信息

资本积累的社会结构理论(简称SSA理论)是当代西方马克思主义经济学的重要流派之一,在深化拓展马克思主义经济理论方面有诸多贡献,中国积累的社会结构理论(简称CSSA理论)则是利用SSA理论研究和分析中国问题所形成的一系列观点。本文基于CSSA理论将中国经济划分为计划CSSA、转型CSSA和新时代CSSA三个时期,并分别分析了CSSA六大核心制度的演变特征,在此基础上,对CSSA的转化机理进行了深入分析,认为从生产力角度看,不同CSSA的动力机制或者量化指标是经济增长,而从生产关系层面分析,CSSA转化的质的标准在于CSSA六大核心制度关系是否促进经济增长。

关键词：中国积累的社会结构理论六大核心制度关系转化机理

舟曲虎家崖滑坡直接转化泥石流的特征、过程与机理研究

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工程地质学报 2024年第1期32卷 170-182页

作者：马许平曾庆利廖立业杜琳琳张路青中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049 中国科学院地质与地球物理研究所北京100029

滑坡直接转化而成的泥石流通常比滑坡本身运移距离更远,波及范围更广,危害也更严重,但目前相关转化机制及其影响因素的研究较少。2020年10月20日位于白龙江左岸、甘肃省舟曲县的虎家崖暴发小型泥石流,侵入省道313,威胁毗邻村庄。通过现... 详细信息

滑坡直接转化而成的泥石流通常比滑坡本身运移距离更远,波及范围更广,危害也更严重,但目前相关转化机制及其影响因素的研究较少。2020年10月20日位于白龙江左岸、甘肃省舟曲县的虎家崖暴发小型泥石流,侵入省道313,威胁毗邻村庄。通过现场调查、室内岩土试验、遥感解译和降雨资料分析,本文对虎家崖泥石流形成的地质环境条件、运移及堆积特征等进行了调查,研究了浅层滑坡失稳并直接转化为泥石流的主要特征、过程、影响因素及其形成机理,探讨其未来发展趋势。研究表明:(1)虎家崖上游狭长沟道堆积体受到长达19 d、累计98.5 mm的持续性降雨的激发而发生慢速滑坡,区域强震造成的坡体结构损伤对滑坡发育也有贡献。(2)滑坡后段与滑坡前缘的剪出部分在运动过程中直接转化为泥石流,但中段滑坡体则维持剪切滑动。(3)转化过程受滑坡前缘剪出土体饱水程度、沟道坡度与落差以及地表径流等因素的影响。(4)虎家崖狭长沟道后缘可能因毗邻泄流坡滑坡活动牵引而破坏,同时上游沟道残余滑坡体与灰岩崩塌体、出口右侧残余滑坡体可能受降雨、地震等激发而失稳,再次转化为泥石流,威胁沟道下方虎家崖村和省道S313。

关键词：慢速滑坡长历时低强度降雨黏性泥石流转化机理白龙江

绿水青山就是金山银山的旅游价值实现、转化机理与路径选择

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商学研究 2022年第2期29卷 39-45页

作者：向延平湖南女子学院商学院湖南长沙410004

绿水青山转化为金山银山是值得关注的话题和需要深入探讨的问题,也成为生态文明建设的重要主题。尝试从旅游视角探讨绿水青山就是金山银山的转化问题,研究结果表明:首先,生态系统服务价值成为绿水青山就是金山银山的旅游价值实现目标;其... 详细信息

绿水青山转化为金山银山是值得关注的话题和需要深入探讨的问题,也成为生态文明建设的重要主题。尝试从旅游视角探讨绿水青山就是金山银山的转化问题,研究结果表明:首先,生态系统服务价值成为绿水青山就是金山银山的旅游价值实现目标;其次,资产到资源到资本转化过程成为绿水青山就是金山银山的旅游价值转化机理;最后,绿水青山就是金山银山的旅游价值转化路径主要是间接转化路径。

关键词：绿水青山金山银山旅游价值转化机理路径选择