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超薄多孔tio2纳米片光催化还原CO2研究

超薄多孔TiO2纳米片光催化还原CO2研究

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作者：董亮辰华中科技大学

学位级别：硕士

化石燃料的大量燃烧导致温室效应加剧,CO光催化还原技术利用太阳能作为能量来源将其还原为碳氢燃料以实现资源化循环利用,该技术的实现可有效缓解温室效应同时协助解决能源危机。本文针对两种具有不同晶型组成的超薄tio纳米片的物化特... 详细信息

化石燃料的大量燃烧导致温室效应加剧,CO光催化还原技术利用太阳能作为能量来源将其还原为碳氢燃料以实现资源化循环利用,该技术的实现可有效缓解温室效应同时协助解决能源危机。本文针对两种具有不同晶型组成的超薄tio纳米片的物化特性及其光催化还原CO特性与机理进行系统分析与研究,旨在推动新型催化剂的设计及光催化还原CO技术工业化应用的早日实现。首先分别采用溶剂热法与湿化学剥离法制备了两种具有不同晶型组成的超薄tio纳米片,以去除样品中有机物残留同时维持其薄片形貌为目的,对其进行管式炉350℃空气/氧气气氛下2h/4h煅烧后处理,系统分析并揭示了煅烧前后样品光催化性能变化与物化特性变化之间的联系。结果表明,煅烧后处理可有效抑制tio光生电子空穴对的复合并拓宽其光响应范围;由tio-B和锐钛矿两种晶型组成的tio(D)-2纳米片因具有独特的层状介孔结构及tio-B的{010}晶面暴露属性,光催化活性强于tio(T)-2,后者由tio-B、锐钛矿和金红石三种晶型组成。为揭示tio晶型晶面及形貌随煅烧过程的转变机制及提高其光催化活性,对两种原始超薄tio纳米片进行马弗炉350℃空气气氛10h煅烧后处理,使其发生晶型与形貌转变,分析了其晶型及形貌变化与光催化活性之间的关系。结果表明,煅烧过程中部分tio-B转变为锐钛矿,光响应范围进一步拓宽,比表面积减小,tio(D)-10为介孔而tio(T)-10为多孔结构,不同晶型及晶面之间的异质结可有效分离光生电荷,tio-10单位面积光催化活性2倍于tio-2纳米片。为探究具有不同形貌、晶型及晶面暴露属性的tio光催化还原CO机理及其差异,利用原位傅里叶变换红外光谱对超薄多孔tio纳米片光催化还原CO反应的中间产物进行监测,揭示反应机理并推测可能的反应路径。结果表明,tio(T)系纳米片富晶面缺陷的特征增强了其对CO吸附能力;因晶型占比改变及多孔特征,tio-10对CO吸附能力最强且中间产物变化最活跃。tio(T)-10中B型tio占比极低,表面未出现HCOO,其与tio(D)-10光催化路径存在差异。

关键词： CO2还原超薄tio2 光催化多孔纳米片原位FTIR

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纳米二氧化钛的制备改性及其光解水制氢研究

纳米二氧化钛的制备改性及其光解水制氢研究

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作者：蔡梅西北大学

学位级别：硕士

本文围绕利用水热合成法制备不同形貌的tio催化剂,对其进行相应的表征与分析,及其光解水制氢催化性能的测试。通过初步筛选,对部分催化效果较好的tio进行改性,负载不同的贵金属,进一步提高其光催化性能。主要内容分为以下三个部分:一,... 详细信息

本文围绕利用水热合成法制备不同形貌的tio催化剂,对其进行相应的表征与分析,及其光解水制氢催化性能的测试。通过初步筛选,对部分催化效果较好的tio进行改性,负载不同的贵金属,进一步提高其光催化性能。主要内容分为以下三个部分:一,采用不同钛源,利用水热合成法制备不同形貌的tio催化剂,包括纳米球,纳米片,纳米花,纳米棒,超薄纳米片。然后通过光催化还原法负载金属,对其改性,并进行表征分析,经光解水制氢性能测试。筛选出了超薄纳米二氧化钛。通过表征分析,超薄纳米片tio形貌极其薄,厚度大概在2nm以内且形貌较柔韧和卷曲。二,虽然二氧化钛光催化性能优越,化学性质稳定,便宜廉价,但在实际应用中存在着太阳能利用率低,仅在紫外光区有光响应,光生电子-空穴对易于复合猝灭等问题。通过光催化还原法对超薄纳米片催化剂进行改性,负载了不同含量的三种贵金属铂(Pt),钯(Pd),银(Ag)得到三个系列催化剂Pt-tio,Pd-tio,Ag-tio。对其进行相应的表征与分析,以及光解水制氢活性和催化剂稳定性测试。改性后的催化剂催化性能有明显的提高。负载1%Pt的催化剂稳定性也较好,进行了6次循环后,制氢产率依然能达到746.43μmol*gh,较产率最高的第三次仅降低了6.7%。三,为了研究双金属之间与tio的协同催化作用,更好的提高这一体系的光催化性能,对tio超薄纳米片进行了Pt-Pd双金属的负载和相应表征。光解水制氢活性结果显示,双金属负载效果优于单金属,双金属在tio催化过程中存在着相互协同作用,促使光生电子-空穴的有效分离,提高了催化效果。

关键词：不同形貌tio2 超薄tio2 光催化还原光催化性能光解水制氢

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