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基于酰腙共价有机框架材料传感器的构建及其应用研究

基于酰腙共价有机框架材料传感器的构建及其应用研究

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作者：左茂丁山东师范大学

学位级别：硕士

电化学（Electrochemical,EC）传感器是将目标分析物或传感元件之间的电化学数据转换为具有应用价值的分析信号的设备,具有灵敏度高、成本低、响应快、设备简单、易于小型化等优点。在过去的几十年里,电化学已经被认为是一种常用的分析... 详细信息

电化学（Electrochemical,EC）传感器是将目标分析物或传感元件之间的电化学数据转换为具有应用价值的分析信号的设备,具有灵敏度高、成本低、响应快、设备简单、易于小型化等优点。在过去的几十年里,电化学已经被认为是一种常用的分析方法,并且广泛应用于生物分析、环境监测和食品检测等领域。多孔材料可以促进或催化目标物的电化学反应,最近开发了一系列新型多孔材料,比如金属有机框架材料（MetalOrganic Frameworks,MOF）、共价有机框架材料（CovalentOrganic Frameworks,COFs）和氢键有机框架材料（Hydrogen-BondedOrganic Frameworks,HOFs）,其中的COFs是一类晶体多孔聚合物,具有比表面积大、孔隙可控、稳定性高、质量密度低等特点,因此高结晶度和可定制的COFs结构促使其在电化学过程中有巨大的潜力。本论文中,利用腙键连接的COF作为发光体和光活性材料实现了电化学发光（Electrochemical luminescence,ECL）和光电化学（Photoelectrochemical,PEC）传感器的构建,并用于葡萄糖和有机磷农药的高效灵敏检测。本论文构建了一种基于腙键连接COF的无外源性共反应剂电化学发光传感器,用于检测葡萄糖。以腙键为连接键,以2,5-二甲氧基对苯二甲酰肼（DMeTHz）和1,3,6,8-四（4-甲醛基苯基）芘（TFPPy）为前体,合成了TFPPy-DMeTHz-COF。制备的TFPPy-DMeTHz-COF在不添加任何外源性共反应剂或不去除溶解氧的情况下,具有较高的ECL效率（21.7%）,ECL信号强度分别比TFPPy和DMeTHz高6.6倍和113倍。在磷酸盐缓冲液（PBS）中OH诱导了TFPPy-DMeTHz-COF的ECL增强,ECL信号与p H值在3～10范围内呈线性关系。当葡萄糖存在时,葡萄糖氧化酶（GOx）加入到含氧气的溶液中生成葡萄糖酸,所生成的葡萄糖酸可以导致电解液的p H值降低和TFPPy-DMeTHz-COF的ECL发光猝灭。该ECL传感器具有选择性好和灵敏度高的特点,检出限（LOD）为0.031μM,能准确检测人血清中的葡萄糖含量。本论文中开发了一种基于超薄feooh包被mno（MO@FHO）纳米酶的双模传感器,使用光电化学方法和比色方法检测有机磷农药（OPPs）。在该双模传感器中,OPPs可以抑制碱性磷酸酶（ALP）的活性,阻碍L-抗坏血酸-2-磷酸钠盐（AAP）的去磷酸化,进而阻止了MO@FHO纳米酶的分解,并诱导光电化学信号和比色的变化。MO@FHO纳米酶具有较强的过氧化氢酶样活性,可以降解HO,从而增强COF的阴极光电流;而且具有较好的氧化酶样活性,可以高效地氧化3,3,5,5-四甲基联苯胺（TMB）,溶液由无色变为蓝色。该双模传感器具有较高的灵敏度,在PEC模式下的检测限为50 pmol/L,在比色模式下的检测限为0.8 nmol/L。此外,该双模传感器在复杂的生物基质中表现出优异的性能,基于智能手机的视觉传感平台可以快速、灵敏地检测OPPs,在食品安全监测和现场检测中具有广阔的应用前景。

关键词： TFPPy-DMeTHz-COF 无外源性共反应剂超薄feooh包被mno2纳米酶双模传感器有机磷农药

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