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纳米阵列超疏气电极在析气反应中的应用

纳米阵列超疏气电极在析气反应中的应用

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作者：姜茗北京化工大学

学位级别：硕士

能源衰竭已经成为当今世界上困扰人类的主要难题之一,传统的一次能源由于其不可再生性以及能量转换效率低等原因,已不能满足日益增长的各种耗能体系的需求。寻找和开发替代一次能源的新型能量储存与转换系统,以及如何更高效率的利用环... 详细信息

能源衰竭已经成为当今世界上困扰人类的主要难题之一,传统的一次能源由于其不可再生性以及能量转换效率低等原因,已不能满足日益增长的各种耗能体系的需求。寻找和开发替代一次能源的新型能量储存与转换系统,以及如何更高效率的利用环境友好的新型清洁能源是当前研究的重点所在。在众多能源转换体系中,析气反应是一个庞大且重要的分支,其中氢气析出反应、氧气析出反应及氯气析出反应作为典型的析气反应,是化工产业中的重要组成部分:电解水体系作为一种能源转换系统是获取清洁能源氢气与氧气的主要手段,氯碱体系则是得到重要化工原料——氯气、氯酸盐和烧碱等——的主要手段。如何有针对性的对析气反应设计制备相应的新型催化剂,以降低能源转换过程中的能耗,提高电解效率,是目前的研究重点。对于电解水体系,目前大部分的催化剂都只是集中于单级催化剂的研究,大多数催化剂都只能在一种环境中(酸性或碱性电解液)稳定存在,为了节约成本,发展可以在一种工作环境中同时电解水生成氢氧气的新型双功能催化剂便显得至关重要。而对于氯碱体系阳极端,目前工业上使用的钌钛氧化物涂层电极由于在制备过程中,表面不可避免的龟裂形貌对电极活性造成了较大影响,而大部分科研工作者研究重点均为对活性涂层中组分进行不同元素的掺杂,对电极形貌的调控工作报道的较少,同时对于上述三种气体析出反应,大多数平面及粉末状电极还面临着较严重的“气泡效应”影响。综上所述,针对不同的析气反应,制备具有高本征活性与弱“气泡效应”的纳米结构超疏气电极是十分有必要的。因此,面对以上问题,本论文主要从以下几个方面进行了研究:1、通过两步法合成了表面多孔的镍铁氮化物纳米片阵列电极,并探究了其作为双功能催化剂电解水的电化学活性。首先利用温和的水热合成法在泡沫镍基底上得到镍铁水滑石纳米片阵列,作为氮化反应的前驱物,之后在氨气环境中将前驱物做氮化处理,得到镍铁氮化物纳米片阵列。得到的纳米片表面呈现多孔形貌,增大了其活性比表面积,氨气的还原作用使产物中Ni元素部分呈现零价态,金属态的存在对电催化析氢活性做出了一定贡献。进一步的电化学测试表明,这种镍铁氮化物纳米片阵列电极在碱性电解液中具有很好的OER与HER催化活性,起峰过电位很小且工作稳定性较高,同时该电极对气泡粘附力较低,具有超疏气特性,缓解了 OER与HER过程中“气泡效应”对反应的影响。将该电极同时作为阴阳极全电解水时,性能与稳定性均优于Pt||Ir/C组成的电解水系统。2、利用水热法与电沉积法制备得到了钌钛氧化物纳米片阵列电极,并探究了其作为氯气析出反应催化剂的电化学活性。首先以金属钛片为基底,在碱性环境中利用水热法得到钛酸钠纳米片阵列,之后进行一次煅烧得到二氧化钛纳米片阵列。接着利用电沉积的方法在二氧化钛纳米片表面包覆一层金属钌,最后进行二次煅烧得到核壳结构的钌钛氧化物纳米片阵列。对得到的产物进行气泡粘附力测试,发现该电极具有很好的超疏气特性,相比于平面型电极可大大缓解反应过程中的“气泡效应”,进一步的电化学测试表明该催化剂可大幅度提高氯气析出反应速率,超疏气电极的表面形貌也为稳定其工作状态做出了极大贡献。同时,制备了表面具有不同密度纳米片阵列的电极,以探究不同表面粗糙度对电化学性能的影响。

关键词：纳米阵列超疏气电极电解水氯碱工业

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飞秒激光微纳结构制备及其电催化产氢特性研究

飞秒激光微纳结构制备及其电催化产氢特性研究

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作者：王泽坤长春理工大学

学位级别：硕士

工业化制氢方式中的电催化水裂解制氢是其中重要的产氢方式之一。目前催化剂与基底之间相互作用强、耐久性佳、导电性高、电化学表面积大的自支撑电极已经成为强化产氢性能研究的新趋势。同时,高效率产氢过程不仅是一个电催化化学过程,... 详细信息

工业化制氢方式中的电催化水裂解制氢是其中重要的产氢方式之一。目前催化剂与基底之间相互作用强、耐久性佳、导电性高、电化学表面积大的自支撑电极已经成为强化产氢性能研究的新趋势。同时,高效率产氢过程不仅是一个电催化化学过程,也是一个氢气脱离电极表面固、水、气三相线的动力学物理过程。如何协同优化是催化剂电催化产氢走向应用的关键问题和挑战。这为电极表面催化剂及其微观形貌设计和制造提出了新的发展方向。本文主要依托飞秒激光微纳加工技术,以同时兼顾产氢电极物理化学特性提升产氢性能为目标,进行了电催化产氢微纳结构电极的制备和特性研究。具体研究内容如下:（1）利用飞秒激光微纳加工技术与水热法复合制备Mo S微纳结构自支撑电极,并对电极的产氢性能进行了研究。研究结果表明制备的Mo S/fs-Mo电极在碱性环境下只需要99 m V的极低过电位就达到了10 mA·cm。相较于抛光表面,微纳结构电极过电位降低了300%以上。经过我们分析,其优异的析氢性能一方面来自飞秒激光制备的微米结构不仅实现了最后结构的双尺度化,润湿性得到增强,还使得比表面积的提升,从而增多活性位点促进析氢反应。另一方面,飞秒激光具备在空气中加工合成氧化物的能力,由此可构建基于氧化物的离子协同效应进一步促进析氢反应。（2）利用飞秒激光微纳直写制备技术一步制备自支撑Ni O/Ni电极,并对飞秒激光扫描间距对电极的产氢性能影响进行了研究。研究结果表明,改变飞秒激光扫描间距可以改变电极比表面积,影响润湿特性以及调控电极氧化程度,以此筛选出的基于飞秒激光微纳加工技术的NiO/Ni电极在碱性环境下只需要57 m V的极低过电位就达到了10m A·cm。并且制备和氧化一步完成的电极构筑方法还由于过程简洁而提供了更强的机械稳定性和化学分布均匀性,使得其具备在144小时下工作析氢性能得以保持的极佳稳定性。通过对气泡动力学的分析发现,微纳结构为电极带来了更多的活性位点并且具备减小产氢气泡脱附尺寸的能力,从而使其析氢高效并稳定。此外,改变飞秒激光扫描间距可以进一步控制活性位点的数目以及产氢气泡的脱离尺寸。飞秒激光微纳加工（基底微米减材构建微纳结构）与水热法（微结构表面纳米增材催化剂）复合制备双尺度基底使得润湿性得到进一步提升促进产氢气泡脱附。飞秒激光一步直写制备方法极易实现工业生产转化的独特优势。因此将飞秒激光表面改良技术应用于电催化产氢极具应用前景。

关键词：飞秒激光微纳加工过渡金属氧化物超亲水超疏气电极电解水

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钴基电催化剂的设计合成及其电催化性能研究

钴基电催化剂的设计合成及其电催化性能研究

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作者：张帅长春理工大学

学位级别：硕士

可持续发展意识一直让人们谋划着如何更好更快的发展清洁的二次能源——氢能。由于电催化析氢反应受到热力学和动力学的限制,如何高效的产氢成为研究重点。如今商用的贵金属高效析氢催化剂(如Pt/C等)由于受到低储量、高成本等因素的影响... 详细信息

可持续发展意识一直让人们谋划着如何更好更快的发展清洁的二次能源——氢能。由于电催化析氢反应受到热力学和动力学的限制,如何高效的产氢成为研究重点。如今商用的贵金属高效析氢催化剂(如Pt/C等)由于受到低储量、高成本等因素的影响,限制了其进一步发展和应用。因此,制备高催化活性、低成本的非贵金属催化剂一直是研究者的追求。钴元素是普遍使用的一种过渡金属元素,在地壳中的含量相对丰富。同时根据密度泛函理论(DFT)计算得出的金属活性火山图可以发现,钴基材料是除了贵金属基材料之外,本征活性最高的金属之一。因此,开发更多的钴基催化剂是实现高效电催化析氢的重要思路。电催化析氢的过程可以简要的分为三个步骤:离子与催化剂表面接触、发生析氢反应以及气泡脱附。提高材料的亲水性可以有效地促进第一步骤;对电极活性材料的组成和结构的筛选可以优化第二步骤;而构建超疏气电极则可以很好的解决气泡脱附问题。本论文逐步深入讨论钴基电催化剂对三个过程的促进作用。采用室温老化法合成了ZIF-L/CC钴基前驱体,再通过磷化过程将其转变为Co P-L/CC,该材料具有纳米片阵列结构;采用水热法在不同的自支撑基底(碳布、泡沫镍和泡沫铜)表面生长Co(OH)F钴基前驱体,再通过磷化过程将其转变为不同基底的具有超亲水特性的Co P自支撑电极;在此基础上,采用飞秒激光加工的具有超亲水超疏气结构的硅作为基底,利用水热法、低温磷化法合成具有超亲水超疏气特性的Co P/fs-Si自支撑电极。通过XRD、EDS、TEM、SEM、XPS和DFT等手段对所合成的样品的形貌、结构、化学组成和高活性机理进行研究,并对样品进行了电催化析氢测试,结果如下:(1)采用室温老化法合成ZIF-L/CC,再通过磷化过程得到Co P-L/CC纳米片阵列。重点研究了不同磷化温度制备的Co P-L/CC的酸性和碱性析氢性能。其中,Co P-L/CC-350不论是在酸性还是在碱性条件下,都表现出最优的电化学析氢性能(电流密度为10 m A·cm时,过电压分别为158 m V和165m V)。说明磷化温度对于Co P-L/CC的析氢性能有重要影响作用。但不论是在酸性还是在碱性条件下,Co P-L/CC-350的稳定性都不佳。(2)通过水热法在不同基底(碳布、泡沫镍和泡沫铜)表面合成Co(OH)F钴基前驱体,再通过磷化得到具有超亲水特性的Co P/CC、Co P/Cu foam和Co P/Ni foam自支撑电极。且这三种电极均具有一定的疏气性。这三种电极虽然基底不同,但所生长的Co P材料的形貌均相同,Co P颗粒均完好地包裹住了基底的三维结构。电化学测试表明三种电极均具有较低的析氢过电压和长达24 h的析氢稳定性(100 m A·cm的电流密度下)。通过EIS测试分析三种电极在低频阶段均表现出实部与虚部呈线性相关的测试结果,说明这三种电极在不增加额外机械搅拌的条件下,扩散因素控制了整个析氢过程,影响了反应的动力学。本章合成了析氢性能、稳定性均良好的超亲水自支撑电极,但无法解决析氢过程中第三步骤即气泡脱附所带来的负面影响。这也值得以此为基础,继续研究如何克服析氢过程第三步所带来的负面影响因素。(3)利用飞秒激光微纳加工技术在耐酸硅片表面设计了超亲水超疏气结构(fs-Si)。并以fs-Si为自支撑基底,通过水热法,低温磷化法得到了具有坚固的、稳定物理结构的Co P/fs-Si自支撑电极。该方法合成的电极不仅可以表现出巨大的电化学活性面积(C值可高达189.94 m F·cm),甚至可以在高电流密度(>300 m A·cm)时具有超越Pt/C(20%)的析氢性能。飞秒激光的特殊加工方法不仅赋予了fs-Si基底表面很大的粗糙度,而且为后续的自支撑电极的合成提供了巨大的活性中心(fs-Si基底的结构缺陷)。与Pt/C(20%)膜、Co P/CC、Co P/Cu foam和Co P/Ni foam相比,fs-Si的超疏气结构(或高粗糙度)完全改变了气泡与固体表面的接触方式,减小了与气泡的接触面积,极大地破坏了气/液/固三相接触线(TPCL)的连续性,促进了气泡更小、更快速的释放。此外,fs-Si可作为一种广泛使用的基底,所合成的自支撑电极均可以成功地继承基底的超亲水和超疏气特性。本章节提出了一种全新的超疏气电极构建方式,为析氢(或析气)反应过程中快速地释放气泡提供了新的解决方案。

关键词：磷化钴电解水超亲水特性飞秒激光微纳加工超疏气电极

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