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科技动态点滴

科技与出版 2009年第3期 60-62页

[N(CH_(3))_(4)]4[Mo_(10)O_(18)(OH)_(4)(O_(2))_(10)(O_(2))_(2)]·6H_(2)O的合成、晶体结构及表征

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河北大学学报（自然科学版） 2021年第1期41卷 32-39页

作者：刘雪梅李慧敏丁丽芹郭珂欣李金环西安石油大学化学化工学院陕西西安710065

以质量分数30%过氧化氢为氧化剂,钼酸铵和四甲基氯化铵为原料,室温下采用常规的水溶液法成功制备了一种含有过氧与超氧基团的十核钼酸四甲基铵盐[N(CH_(3))_(4)]4[Mo_(10)O_(18)(OH)_(4)(O_(2))_(10)(O_(2))_(2)]·6H_(2)O,并对其进行... 详细信息

以质量分数30%过氧化氢为氧化剂,钼酸铵和四甲基氯化铵为原料,室温下采用常规的水溶液法成功制备了一种含有过氧与超氧基团的十核钼酸四甲基铵盐[N(CH_(3))_(4)]4[Mo_(10)O_(18)(OH)_(4)(O_(2))_(10)(O_(2))_(2)]·6H_(2)O,并对其进行了元素分析、红外光谱、紫外光谱表征及X线单晶结构分析.该化合物属于单斜晶系,P21/c空间群,a=1.443(16)nm,b=1.168(12)nm,c=1.693(17)nm,β=99.32(3)°,V=2.814(5)nm^(3),Z=2,Dc=2.441 g/cm^(3),R_(1)=0.0356,wR_(2)=0.1050(I>2,GOF=1.087.其阴离子呈中心对称结构,包含2个键长为0.1145 nm的超氧基团和10个键长为0.1435~0.1481 nm的经典过氧基团.此化合物溶于水不稳定,但在室温下能稳定存在于固态,并能迅速将I-氧化成单质I2,表明了该化合物由于结构中过氧和超氧基团的存在而具有强氧化性.

关键词：过氧超氧钼酸盐合成晶体结构

1O2与(LaOxH)4-2x的反应能量学:DFT研究

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石油化工 2004年第Z1期33卷 435-436页

作者：夏文生傅钢翁维正李建辉万惠霖厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

采用密度泛函理论法(DFT)及嵌入相对论效应的赝势研究单重态下分子氧与(LaOxH)4-2x反应能量学.结果表明1O2与(LaOxH)4-2x作用可能形成端式或侧式键合物种.对(LaOH)2+,二者并存,端式(通过H键合构成)易转化为超氧物种,而侧式(通过La键合构... 详细信息

采用密度泛函理论法(DFT)及嵌入相对论效应的赝势研究单重态下分子氧与(LaOxH)4-2x反应能量学.结果表明1O2与(LaOxH)4-2x作用可能形成端式或侧式键合物种.对(LaOH)2+,二者并存,端式(通过H键合构成)易转化为超氧物种,而侧式(通过La键合构成)则倾向于转化为臭氧物种;对LaO2H或(LaO3H)2-,1O2无需活化即可转化为能量上较稳定的侧式键合的超氧物种,而侧式键合物1O2-LaO2H转化为臭氧物种的倾向性较侧式键合物1O2-(LaOH)2+的要小.1O2与(LaOxH)4-2x作用形成的超氧物种稳定性随x增大而增加.

关键词：单重态氧超氧镧氧化物能量学 DFT

Regulation of superoxide flashes by transient and steady mitochondrial calcium elevations

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Science China(Life Sciences) 2014年第5期57卷 495-501页

作者： JIAN ChongShu HOU TingTing YIN RongKang CHENG HePing WANG XianHua State Key Laboratory of Biomembrane and Membrane Biotechnology Beijing Key Laboratory of Cardiometabolic Molecular MedicineInstitute of Molecular MedicinePeking-Tsinghua Center for Life SciencesPeking University

The mitochondria play essential roles in both intracellular calcium and reactive oxygen species signaling.As a newly discovered universal and fundamental mitochondrial phenomenon,superoxide flashes reflect transient bursts of superoxide production in the matrix of single mitochondria.Whether and how the superoxide flash activity is regulated by mitochondrial calcium remain largely unknown.Here we demonstrate that elevating mitochondrial calcium either by the calcium ionophore ionomycin or by increasing the bathing calcium in permeabilized HeLa cells increases superoxide flash incidence,and inhibition of the mitochondrial calcium uniporter activity abolishes the flash response.Quantitatively,the superoxide flash incidence is correlated to the steady-state mitochondrial calcium elevation with 1.7-fold increase per 1.0?F/F0 of Rhod-2 signal.In contrast,large mitochondrial calcium transients(e.g.,peak△F/F0~2.8,duration^2 min)in the absence of steady-state elevations failed to alter the flash activity.These results indicate that physiological levels of sustained,but not transient,mitochondrial calcium elevation acts as a potent regulator of superoxide flashes,but its mechanism of action likely involves a multi-step,slow-onset process.

关键词：线粒体钙调节稳态超氧闪烁瞬态细胞内钙离子 HeLa细胞

金属掺杂与负载型铈基催化剂的密度泛函理论研究

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金属掺杂与负载型铈基催化剂的密度泛函理论研究

作者：张策浙江师范大学

学位级别：硕士

金属负载与掺杂的铈基催化剂以其独特的储释氧能力,广泛应用于汽车尾气净化及挥发性有机废气催化氧化消除等反应中。理论研究铈基催化剂上负载的金属纳米粒子结构、掺杂金属离子的结构及其催化作用,可从电子本质认识催化现象,加深反应... 详细信息

金属负载与掺杂的铈基催化剂以其独特的储释氧能力,广泛应用于汽车尾气净化及挥发性有机废气催化氧化消除等反应中。理论研究铈基催化剂上负载的金属纳米粒子结构、掺杂金属离子的结构及其催化作用,可从电子本质认识催化现象,加深反应机理及催化剂结构的理解,为开发低温高效催化剂提供理论参考。本文利用密度泛函理论系统的研究了02在Ce1-xZrxO2(111)表面的吸附与反应行为,从电子角度分析了不同表面氧物种的形成机制.当02吸附在计量的Ce1-xZrxO2(111)表面为氧分子结构;当其吸附在部分还原表面的Ce离子顶位时形成顺磁性超氧物种;当其吸附在氧空位时形成过氧物种.02-迁移至O22-的过渡态能垒为0.33 eV,说明随着温度的升高超氧易迁移至氧空位形成过氧.CO与超氧反应直接生成C02,说明超氧物种具有较高的低温氧化活性;与过氧反应形成碳酸盐物种,其脱附能垒较高.与CeO2相比,Zr离子掺杂降低了催化剂的氧空位形成能,提高了催化氧化活性。利用密度泛函理论分别研究了Agn团簇在Ce02(111)、(110)、(100),以及部分还原的Ce02(111)表面,Ce02单层台阶面,双层台阶面,掺杂Ag型单层台阶面的吸附行为。结果表明：单个Ag吸附在计量三个表面洞位最稳定;除Agn(n=3,7)团簇外,Agn团簇在Ce02(111)趋向于形成3D团簇;Agn(n=1-6)团簇在Ce02(110)(100)面趋向于形成2D构型,但随着Ag原子数的增多,Ag团簇又聚集形成3D结构。对于非计量比Ce02(111)面,Agn在三个氧空位表面吸附作用强于单个氧空位。除Ag7团簇外,单个氧空位Ce02(111)表面Agn(n=4,6-8)团簇倾向于形成3D结构;而Agn(n=4,6-8)团簇在三个氧空位Ce02(111)表面形成的2D构型更稳定。利用密度泛函理论研究了Ti在CeO2(111)面的吸附行为。结果表明：Ti在CeO2(111)表面发生强相互作用,CeO2表面的氧原子将Ti原子氧化,形成TiO2,同时改变了基底的结构与电子性质。随着Ti原子覆盖度增加(n=1-4),其在化学计量比与非计量比表面上均倾向于分散吸附在不相邻的洞位上,而其吸附在氧顶位或相邻洞位上的构型不稳定。由于Ti与表面O原子问的强相互作用,表面O原子向上迁移并与Ti原子形成Ti-O键,相应构型更加稳定,这说明Tin/Ce02体系中Ti-O键的作用大于Ti-Ti与Ce-O键。同时,由于Ce02表面氧原子迁移到Ti原子上面,同时金属Ti吸附在氧化铈表面,从而导致Ce02基底被还原。另一方面,理论计算结果表明,02分子在Tin/CeO2体系表面很容易解离,亦可使表面吸附的Ti原子发生氧化。

关键词： CeO2 密度泛函理论 Ag Ti 过氧超氧催化作用

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微流控芯片检测单个细胞内O2-.的研究

微流控芯片检测单个细胞内O2-.的研究

作者：聂素娟山东师范大学

学位级别：硕士

细胞是生物体结构和生命活动的基本单位。探索生物体生命活动的规律与本质,必须以研究细胞为基础。群体细胞分析容易忽略细胞之间的差异,而单细胞分析则是分析化学、生物学和医学之间渗透发展形成的跨学科领域,能够很好的解决这一问题... 详细信息

细胞是生物体结构和生命活动的基本单位。探索生物体生命活动的规律与本质,必须以研究细胞为基础。群体细胞分析容易忽略细胞之间的差异,而单细胞分析则是分析化学、生物学和医学之间渗透发展形成的跨学科领域,能够很好的解决这一问题。特别是单个细胞内化学组分定量检测,对于了解基本的细胞功能、细胞内外联系以及检测和鉴别大量细胞群体中少量不正常的细胞都大有裨益。超氧是其他活性氧的先导,一旦过量产生,不仅对大量的生物分子有毒害作用,而且还会转化成更毒的自由基如羟基自由基、过氧化氢等。因此,超氧的检测对于研究细胞代谢和细胞毒素发病机理方面具有重要意义。微流控芯片,又称微全分析系统或者芯片实验室,1990年由Manz与Widmer提出。近年来,微流控芯片进行单细胞研究备受关注,由于它具有其通道尺寸与细胞直径相当、试剂消耗少、分析速度快等优点。微流控芯片发展的目标是微型化、集成化、自动化、简单化。目前,集成微泵和微阀的微流控系统虽已应用于单细胞组分分析,不过,由于微米级的芯片通道,它的建立还是相当困难。在简单芯片上进行单细胞组分分析通常是由不同液面差产生的静压力与电场力的结合或者电场力来实现,而伴随的进样方式通常是简单进样、夹流进样和门式进样。这三种进样方法均使细胞进样、细胞装载、细胞捕获由两步操作完成,另外,由于微米级通道尺寸,细胞恰好被控制在芯片通道的交叉位置具有一定的难度。总之,上述方法用于单细胞分析,步骤繁琐、耗时。目前,微芯片检测超氧仅有一篇报道,其操纵手段为静压力与电场力的结合,进样模式为夹流进样,探针是选择性差的二氢乙锭(DHE)。本文建立了基于微流控芯片门式进样与夹流进样相结合的方法进行单细胞内超氧的检测,高选择性的2-氯-1,3-二苯并噻唑啉环己烷(DBZTC)作为探针,解决了以上操作方法的不足,主要开展了以下两部分的研究工作:(一)基于微流控芯片电动门式进样(装载阶段)与夹流进样(分离阶段)结合的方法检测单个肝癌细胞内的超氧阴离子。本室合成探针2-氯-1,3-二苯并噻唑啉环己烷(DBZTC)能与超氧特异性反应。超氧氧化产物(DBO)的流形图证明进样阶段为门式进样模式(装载阶段)。细胞进样、细胞装载、细胞捕获一步自动化完成。细胞在15s内被快速捕获。细胞活性实验证明进样电场强是否适当。DBO线性范围为2.1-102.8 amol,检测限(S/N = 3)为0.82 amol (8 nM)。平均单个细胞内超氧的含量与分离效率分别为6.22±3.49 amol和4.73×104理论塔板数。此方法加快了单细胞分析的进度。(二)基于微流控芯片静压力门式进样(装载阶段)结合电动夹流进样(分离阶段)的方法用于单个肝癌细胞内的超氧阴离子的检测。本室合成的2-氯-1,3-二苯并噻唑啉环己烷(DBZTC)作为荧光探针。荧光染料罗丹明6G的流形证明进样阶段为门式进样模式(装载阶段)。细胞密度范围宽(1×10～5–1.0×10～6 cells?mL),进样时间短(4s)。细胞进样、细胞装载、细胞捕获一步完成。DBO的线性范围与检测限(S/N = 3)分别为2.1- 103 amol和1.0 amol。平均单个细胞内的超氧含量为7.82±3.87 amol。此方法简单、快速、准确。

关键词：微流控芯片门式进样与夹流进样的结合激光诱导荧光检测超氧

唐古特大黄多糖对大鼠应激性胃溃疡的保护作用

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中国临床药理学与治疗学 2004年第10期9卷 1115-1118页

作者：曹晓林刘莉王志鹏刘振国梅其炳第四军医大学基础部药理学教研室

目的探讨唐古特大黄多糖(Rheumtanguticumpolysaccharides,RTP)对大鼠应激性胃溃疡的保护作用。方法用水浸束缚应激法(waterimmersionandrestraintstress,WRS)复制大鼠应激性胃溃疡模型,提前灌胃给予大黄多糖,应激6h后处死动物,观察溃... 详细信息

目的探讨唐古特大黄多糖(Rheumtanguticumpolysaccharides,RTP)对大鼠应激性胃溃疡的保护作用。方法用水浸束缚应激法(waterimmersionandrestraintstress,WRS)复制大鼠应激性胃溃疡模型,提前灌胃给予大黄多糖,应激6h后处死动物,观察溃疡指数和胃粘膜损伤程度的变化,检测血清及胃粘膜组织中超氧物歧化酶(SOD)和丙二醛(MDA)的变化。结果RTP能明显降低应激大鼠胃粘膜溃疡指数和胃粘膜MDA水平,升高血清和胃粘膜SOD活性。结论RTP对水浸束缚应激引起的大鼠应激性胃溃疡有明显的保护作用,可能是大黄治疗应激性胃溃疡的有效成分之一。

关键词：应激溃疡唐古特大黄多糖丙二醛超氧化物歧化酶

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铈基催化剂催化氧化的密度泛函理论研究

铈基催化剂催化氧化的密度泛函理论研究

作者：赵云浙江师范大学

学位级别：硕士

铈基催化剂以其独特的储释氧能力,广泛应用于汽车尾气三元转化（TWCs）及挥发性有机废气（VOCs）氧化等多相催化反应中。从理论上系统研究载体、活性组分的性质及其相互作用,反应物在铈基催化剂上吸附与反应行为,可认识催化现象的电子本... 详细信息

铈基催化剂以其独特的储释氧能力,广泛应用于汽车尾气三元转化（TWCs）及挥发性有机废气（VOCs）氧化等多相催化反应中。从理论上系统研究载体、活性组分的性质及其相互作用,反应物在铈基催化剂上吸附与反应行为,可认识催化现象的电子本质,加深反应机理的理解,为催化剂的设计提供理论参考与依据。利用密度泛函理论（DFT）方法系统地研究了不同覆盖度下Sn原子在CeO2（111）上的吸附行为和电子性质,结果表明：覆盖度为0.25时,Sn在洞位上的吸附强于氧顶位;当覆盖度≥0.5时,Sn在氧顶位上吸附较强。差分电荷密度的结果表明电子从Sn原子上转移至基底,使得表面上的Ce4+还原成Ce3+,与实验上的结果相符合;且通过分析最稳定的xSn/CeO2（111）结构的差分电荷密度和态密度,发现随着Sn的覆盖度增加,载体中Ce3+的数目相应地增加;吸附Sn原子后能部分活化表面氧原子。探针分子CO在Sn/CeO2吸附氧化结果表明,由于锡与二氧化铈基底强相互作用,使CO的吸附得到加强。系统研究了O2在不同大小的部分还原的CeO2-x（111）模型表面的吸附与反应行为,从电子角度研究了超氧和过氧物种的形成机制。当CeO2（111）模型表面被部分还原,表面会形成一个氧空位且Ce4+还原成Ce3+。当O2分子吸附在氧空位边上的Ce3+离子,分子氧会填充到氧空位时,两个Ce3+离子的4f电子全部转移至O2的π2p*轨道,形成的是过氧物种;当O2分子吸附在次邻近氧空位上的Ce3+离子,可形成了三种顺磁性的O2-物种,同时其中一个Ce3+离子氧化成Ce4+离子,这个单电子转移到O2的7[2p*电子轨道;计算势能面,发现超氧向过氧迁移的能垒仅为0.35eV,表明体系升温时,超氧物种会很容易转变成过氧物种;以CO为探针分子,系统研究了超氧、过氧的催化作用,结果表明CO与超氧反应直接形成了CO2,与过氧反应形成了三齿碳酸盐物种,碳酸盐中间体脱附形成CO2分子需要很高的能量,表明在较高温度下过氧物种起主要作用。利用密度泛函理论分别研究了不同贵金属（Pt、Au、Pd、Ag、Ir和Sn）在CeO2表面的吸附行为以及它们的团簇在CeO2（111）表面的吸附行为。结果表明：Au吸附在氧顶位最稳定,Pd、Pt和Ir倾向吸附于氧桥位,而Ag和Sn在洞位最稳定;当金属原子吸附在氧顶位时,Pt的吸附强度最强。Au和Pd在CeO2（111）趋向于形成团簇,Sn在表面趋向于平铺,与实验结果相符。

关键词： CeO2 密度泛函理论金属及其团簇超氧过氧催化作用

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猪肝铜锌超氧物歧化酶的研究

中国医药工业杂志 1986年第2期 44-44页

作者：林秀坤张天民导师山东医学院生化药物研究室山东医学院生化药物研究室 1985届硕士研究生

本文研究了猪肝铜锌超氧物歧化酶(Cu-Zn·SOD)的提纯方法、理化性质及药理作用。猪肝经匀浆、加热提取、丙酮分级、

关键词：歧化酶超氧 SOD 猪肝