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可模块化构筑超分子单遥爪聚合物的合成方法

可模块化构筑超分子单遥爪聚合物的合成方法

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作者：刘嘉雄华南理工大学

学位级别：硕士

超分子遥爪聚合物是指一类在端基修饰上超分子基团的功能性聚合物。该类聚合物的特性在于,仅依靠末端的非共价相互作用,就能够使聚合物的溶液形态或体相结构发生截然不同的变化,进而调控聚合物的性能来实现理想的应用。这种特性体现了... 详细信息

超分子遥爪聚合物是指一类在端基修饰上超分子基团的功能性聚合物。该类聚合物的特性在于,仅依靠末端的非共价相互作用,就能够使聚合物的溶液形态或体相结构发生截然不同的变化,进而调控聚合物的性能来实现理想的应用。这种特性体现了通过最小改动来获得最大性能优化的概念,使得超分子遥爪聚合物成为制备多功能化和智能化高分子的优选。但由于超分子遥爪聚合物缺乏可高效且模块化制备的普适方法,这在一定程度上限制了其发展和应用。对此,本文综合烯烃开环复分解聚合和聚合后修饰的优势,旨在提供一种高效且可模块化构筑超分子单遥爪聚合物的合成方法,并探索端基的非共价相互作用对聚合物结构和性能的调控,以丰富超分子遥爪聚合物的制备和应用途径。本论文的主要研究工作分为以下两部分内容:1.先合成修饰了1,3,5-苯三甲酰胺(BTA,氢键组装)、1,4-二酮吡咯并吡咯(DPP,π-π堆叠)、金刚烷(Ada,主客体相互作用)和β环糊精(βCD,主客体相互作用)共四类烯炔分子引发剂,再与Grubbs三代催化剂反应,快速且高效地制得分别携带四类超分子基团的Grubbs催化剂;之后无需纯化直接加入所需种类和比例的单体,原位进行烯烃开环复分解聚合,得到端基类型可改变、聚合度可控和骨架可转化的超分子单遥爪聚合物;最后基于聚合物侧链活性五氟苯酚酯与胺类分子的高效反应,通过聚合后修饰进一步实现聚合物的模块化制备。2.基于所得到的各类超分子单遥爪聚合物,我们通过端基手性BTA分子的氢键自组装,首先调控溶于水溶液中的双亲性聚合物形成规则球型胶束,且聚合度越大其聚集现象更加明显;其次在甲基环己烷溶液中,侧链修饰大分子基团后聚合物端基的BTA分子由于体积位阻而无法自组装,但可通过引入BTA小分子来诱导实现超分子共组装;另外通过加入葫芦脲[7]与端基的Ada主客体结合,分别有效提高了两类Ada类温敏聚合物的低临界溶解温度;最后利用端基βCD特异性识别插膜分子上的Ada并与之主客体结合,成功将聚合物非共价锚定在细胞膜表面。

关键词：超分子遥爪聚合物模块化合成烯烃开环复分解聚合聚合后修饰非共价调控

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