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光响应“线性-超支化”超分子嵌段共聚物的制备及其对金表面的可逆亲疏水修饰

高分子学报 2014年第10期24卷 1398-1407页

作者：江文峰陈建新吁松瑞周永丰颜德岳上海交通大学化学化工学院上海200240

报道了一类新型的α-ωn型"线性-超支化"超分子嵌段共聚物.分别通过可控阴离子开环多支化聚合方法(ROMBP)和可逆加成-断裂链转移聚合方法(RAFT)合成了含有一个β-环糊精基团的亲水超支化缩水甘油醚(CD-g-HPG)和含有一个偶氮苯基团的疏... 详细信息

报道了一类新型的α-ωn型"线性-超支化"超分子嵌段共聚物.分别通过可控阴离子开环多支化聚合方法(ROMBP)和可逆加成-断裂链转移聚合方法(RAFT)合成了含有一个β-环糊精基团的亲水超支化缩水甘油醚(CD-g-HPG)和含有一个偶氮苯基团的疏水线性聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA-AZO).两者可以通过β-环糊精和偶氮苯基团之间的主客体识别作用形成两亲性线性-超支化超分子嵌段共聚物PMMA-b-HPG.由于线性PMMA-AZO残留有RAFT聚合时链转移剂中的三硫代酯结构,超分子聚合物PMMA-b-HPG可以通过三硫代酯与金形成的硫-金键(S-Au)对金表面进行修饰形成自组装单分子层(SAM).修饰后的金表面呈现出光控的可逆亲疏水性能.在紫外光下,由于β-环糊精/偶氮苯之间的主客体识别作用被破坏,亲水的CD-g-HPG从表面脱离,表面变为疏水;在可见光下,如果重新将金片浸泡在CD-g-HPG溶液中,金表面的亲水性可以恢复.

关键词：超分子嵌段共聚物线性-树形主客体相互作用表面修饰亲疏水转变

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超分子嵌段共聚物/金纳米粒子复合体系的制备和组装研究

超分子嵌段共聚物/金纳米粒子复合体系的制备和组装研究

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2011年全国高分子学术论文报告会

作者：叶铁英陈小芳沈志豪范星河北京分子科学国家实验室高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学化学与分子工程学院高分子科学与工程系

＜正＞纳米粒子组装为有序结构后可以b获得新颖的整体协同性,功能性纳米粒子的可控有序组装是目前乃至将来很长一段时间里纳米科学发展的重要方向。本文运用一种简单的方法,成功地制备了具有分级组装有序结构的超分子嵌段共聚物/纳米粒... 详细信息

＜正＞纳米粒子组装为有序结构后可以b获得新颖的整体协同性,功能性纳米粒子的可控有序组装是目前乃至将来很长一段时间里纳米科学发展的重要方向。本文运用一种简单的方法,成功地制备了具有分级组装有序结构的超分子嵌段共聚物/纳米粒子复合体系。

关键词：金纳米粒子超分子嵌段共聚物分级自组装

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双重响应超分子嵌段共聚物非病毒载体的构建及其基因转染研究

双重响应超分子嵌段共聚物非病毒载体的构建及其基因转染研究

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中国化学会2017全国高分子学术论文报告会

作者：吾麦尔·亚森朱新远上海交通大学

与传统共价基因载体相比,超分子基因载体具有独特的结构和性能优势,比如低的细胞毒性、优异的生物降解性及智能的环境响应性,然而,超分子基因载体在生理条件下易被解离,致使其转染效率偏低。为了实现高效的基因治疗,超分子基因载体必须... 详细信息

与传统共价基因载体相比,超分子基因载体具有独特的结构和性能优势,比如低的细胞毒性、优异的生物降解性及智能的环境响应性,然而,超分子基因载体在生理条件下易被解离,致使其转染效率偏低。为了实现高效的基因治疗,超分子基因载体必须具备一定的生物稳定性以使其能够克服各种细胞障碍。为此,本工作结合了传统共价聚合物和超分子聚合物的结构和性能优势,利用非共价策略通过偶氮苯和β环糊精的主客体相互作用设计制备了结构可控、生物性能可调的新型的双重响应的智能超分子两嵌段共聚物,实现了超分子聚合物的动态可逆性与生物稳定性的动态平衡。这类超分子共聚物与DNA形成了核壳纳米复合物,体现了良好的DNA压缩能力以及良好的生物相容性和生物稳定性,其不仅显著改善了生物稳定性和长循环能力,而且在450nm可见光或者酸等生理环境下实现了DNA的可控释放。

关键词：超分子嵌段共聚物生物稳定性动态可逆性 450nm可见光基因治疗

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氢键作用构建含硅嵌段共聚物超分子复合物及其自组装行为研究

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高分子学报 2023年第10期54卷 1547-1554页

作者：费志雄翁琳廖芬石玲英四川大学高分子科学与工程学院成都610065

通过聚二甲基硅氧烷-b-聚(2-乙烯基吡啶)(PDMS-b-P2VP,DV)与4-羟基偶氮苯(Azo)之间的氢键相互作用,构建了具有光响应的含硅嵌段共聚物(DV(Azo)x)超分子复合体系,研究了该复合体系的自组装行为.利用溶液共混法制备了具有不同4-羟基偶氮... 详细信息

通过聚二甲基硅氧烷-b-聚(2-乙烯基吡啶)(PDMS-b-P2VP,DV)与4-羟基偶氮苯(Azo)之间的氢键相互作用,构建了具有光响应的含硅嵌段共聚物(DV(Azo)x)超分子复合体系,研究了该复合体系的自组装行为.利用溶液共混法制备了具有不同4-羟基偶氮苯含量的超分子嵌段共聚物.通过傅里叶红外光谱(FTIR)、示差扫描量热仪(DSC)、小角X射线散射(SAXS)和透射电镜(TEM)等研究了小分子与共聚物之间的相互作用以及小分子含量对该复合体系自组装结构的影响规律.实验结果表明4-羟基偶氮苯与PDMS-b-P2VP中吡啶基团之间能有效形成氢键.Azo的加入会降低P2VP的玻璃化转变温度,提高P2VP嵌段的体积分数,从而导致复合物自组装结构发生层状到六方柱状再到体心立方结构的转变.而当Azo摩尔比>0.5时,Azo自身聚集比较严重,相分离结构变得无序.后续研究将关注偶氮苯分子构象变化调控薄膜态自组装结构取向行为.

关键词：聚二甲基硅氧烷聚(2-乙烯基吡啶) 氢键自组装超分子嵌段共聚物

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点击化学法合成环糊精聚轮烷及滑移超分子聚合物刷

点击化学法合成环糊精聚轮烷及滑移超分子聚合物刷

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作者：吴佳燕上海交通大学

学位级别：硕士

? ? ? ?环糊精(Cyclodextrin,CD)作为超分子化学的一个重要研究对象,因其来源广泛、毒性小、可作为主体与多种客体形成超分子包结络合物、含有大量可反应的羟基等优点,已被广泛应用在食品添加剂、药物控制释放等领域。多个具有空腔结构... 详细信息

? ? ? ?环糊精(Cyclodextrin,CD)作为超分子化学的一个重要研究对象,因其来源广泛、毒性小、可作为主体与多种客体形成超分子包结络合物、含有大量可反应的羟基等优点,已被广泛应用在食品添加剂、药物控制释放等领域。多个具有空腔结构的CD分子贯穿于一条聚合物链上并经封端即得到“项链”型聚轮烷(Polyrotaxane,PR)主客体超分子聚合物。近年来,由于其独特的结构形貌及物理化学性质,此类PR正引起越来越多的关注。尽管已有大量的相关文献报道,但该领域还存在一些问题和挑战:1)缺少实用、高效的合成方法,致使PR的合成效率低,难以大量合成CD覆盖率高的产物;2)由于原料来源和反应方法等方面的不足,PR的功能化研究还比较单一,缺乏有效的功能化手段;3)应用研究刚刚起步,有待进一步开拓。本论文针对这些问题展开研究,提出一步水相点击合成法,高效快速地制备了PR;采用点击偶联反应,对所得PR进行了氨基酸功能化;提出了平行点击接枝的策略,合成了亲水/疏水臂可调节的两亲性滑移超分子聚合物刷,研究了这些聚合物刷的自组装行为;并探索了PR在模版合成纳米晶簇等方面的应用研究。 1.点击化学合成荧光功能化聚轮烷传统的PR合成法一般包括线形聚合物与CD在水中形成包结络合物(Inclusion complex,IC)—“准PR”及在有机溶剂中封端两个步骤,称两步或两锅法。本论文首先采用两步法合成了荧光分子点击封端的PR,验证了“叠氮-炔”点击化学(Azide-alkyne click chemistry)封端的可行性。先较大量合成出可进行点击反应的功能模块(Functional building blocks)如叠氮酸,进而通过简单的酯化反应高产率的合成出末端含叠氮基的聚乙二醇(N3-PEG-N3)及含炔健的罗丹明B(RhB-Alk)封端剂。将N3-PEG-N3与α-CD在水中混合制得含叠氮端基的准PR,然后在DMF中用RhB-Alk进行点击封端,得到RhB封端的荧光PR。用GPC, XRD, 1H NMR, FTIR, AFM等设备确定了PR的结构和形貌,所得的PR平均每个PEG链含CD约15.0个,CD覆盖率约为29%。荧光分析表明,该荧光PR在DMSO和碱性水溶液中均表现出了特异的荧光性能:在RhB荧光团浓度相同时,其荧光发射强度高于纯RhB和封端剂RhB-Alk,且在极烯溶液中仍然具有较强的荧光发射,而纯RhB则几乎没有荧光。这种荧光PR在生物成像领域有潜在应用价值,还可作为荧光标记的药物载体来使用。 2.一步快速点击法高效合成“全环糊精”聚轮烷及其模版应用两步点击法证明了点击封端的可行性,但与传统合成工艺相比,其优势并不明显。考虑到点击反应可在水中进行,且速度极快,本论文进一步提出并确证了一步(锅)水相点击合成法。以含端炔基的PEG(Alk-PEG-Alk)为轴,采用分子尺寸恰当的6-叠氮-β-CD为封端剂,在水中形成α-CD准PR后即进行封端,得到了β-CD封端的α-CD PR,即“全CD”PR。产物用GPC, XRD, 1H NMR, FTIR, AFM等仪器设备进行了表征和结构确定。与两步法相比,一步法具有简便、绿色、可重复、高效、高产率和高环糊精覆盖率等诸多优点,有利于大量制备。在封端反应只进行10分钟的条件下,收率也可达250 mg/100 mg PEG轴,优化反应条件后,最高收率达到320 mg/100 mg PEG轴,产物的CD覆盖率可达63%,产率和产物质量明显地高于两步法的产物,奠定了大量合成PR的基础,对PR的快速高效合成具有重要意义。由于末端含有β-CD,该PR能够通过超分子识别与金刚烷、酚酞等客体分子形成主客体络合物。当金刚烷封端的PEG被用作客体分子时,β-CD封端的PR能够与之形成软段和硬段交替的超分子嵌段共聚物,这一策略为超分子嵌段共聚物的制备提供了新方法。在一步法大量制备PR的基础上,本文还初步研究了PR在纳米技术领域的应用。以β-CD封端的PR为模板,通过铂金属(Pt)纳米粒子(Nanoparticle,NP)的原位沉积,制备了多晶金属纳米线。通过TEM和SEM,能够观察到由大量的Pt NP紧密堆积而成的线性多晶纳米簇。单个纳米簇的长度在50到200 nm之间,直径约为12 nm。制备的Pt NP对4-硝基苯酚的还原反应表现出了较高的催化活性,在催化领域有潜在的应用价值。 3.快速点击偶联反应制备氨基酸功能化的PR 快速大量合成PR为其功能化打下了基础。本文研究了点击反应作为PR功能化手段的可行性,通过点击偶联反应制备了各种氨基酸功能化的PR。PR先与叠氮酰氯发生酰化反应,将羟基转化为叠氮基团;炔键则通过与丙炔醇的DCC/DMAP缩合反应引入到氨基酸上,通过两者的点击偶联反应合成了氨基酸

关键词：环糊精聚轮烷点击化学荧光一步法水相主客体络合物超分子嵌段共聚物模板金属纳米粒子功能化氨基酸滑移超分子聚合物刷两亲性自组装微孔膜

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智能高分子生物医用载体的构建及其抗肿瘤研究

智能高分子生物医用载体的构建及其抗肿瘤研究

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中国化学会·第十六届全国应用化学年会

作者：吾麦尔·亚森朱新远新疆大学上海交通大学

超分子化学作为一个广泛的多学科和跨学科领域,是构建功能材料和创造新物质的重要途径,从基础理论到应用、从非共价相互作用到药物设计、从材料和聚合物到固态工程等在生物学和物理学的交叉领域取得重要的研究进展。超分子聚合物作为传... 详细信息

超分子化学作为一个广泛的多学科和跨学科领域,是构建功能材料和创造新物质的重要途径,从基础理论到应用、从非共价相互作用到药物设计、从材料和聚合物到固态工程等在生物学和物理学的交叉领域取得重要的研究进展。超分子聚合物作为传统高分子科学和超分子化学的桥梁,已经作为潜在的输送载体用于癌症的诊断和治疗。但是已报道的绝大多数超分子基因载体在生理条件下易发生解离,最终使其转染效率降低。因此,在兼顾超分子阳离子聚合物动态可逆性的前提下,适当提高超分子聚合物的生物稳定性是开发安全高效超分子基因输送体系的有效途径。为了获得安全高效的超分子基因载体,本论文结合共价聚合物的生物稳定性与超分子聚合物的动态可逆性,设计制备了一系列结构可控、生物性能可调的超分子嵌段共聚物。通过调节载体的电荷密度和环境响应性,进一步优化了其在肿瘤细胞中的转染效力。

关键词：超分子化学超分子嵌段共聚物生物稳定性环境响应性转染效力

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