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亲水性TiO_2的研究进展

激光杂志 2012年第2期33卷 1-2页

作者：王伟张大伟黄元申倪争技庄松林上海市现代光学系统重点实验室上海理工大学光电学与计算机学院上海200093

TiO2其亲水特性的研究近年来有了新的进展,新制备的TiO2薄膜可以在无紫外照射的黑暗环境中持有亲水防雾特性,这些都归因于薄膜表面的物理特性。本文综述了影响二氧化钛亲水特性的物理原因,并且介绍了通过掺杂SiO2而加强TiO2亲水特性的... 详细信息

TiO2其亲水特性的研究近年来有了新的进展,新制备的TiO2薄膜可以在无紫外照射的黑暗环境中持有亲水防雾特性,这些都归因于薄膜表面的物理特性。本文综述了影响二氧化钛亲水特性的物理原因,并且介绍了通过掺杂SiO2而加强TiO2亲水特性的方法。

关键词： TiO2薄膜超亲水特性

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高效钨基电极材料的设计合成及其电催化性能

高效钨基电极材料的设计合成及其电催化性能

作者：吕文悦长春理工大学

学位级别：硕士

氢具有高能量密度和环保特性,被认为是一种很有前途的可持续发展的能源载体。电驱动整体水解反应是大规模生产氢的重要途径,包括阴极上的还原反应（析氢反应,HER）和阳极上的氧化反应（析氧反应,OER）。HER是一个多步骤的过程,由于反应... 详细信息

氢具有高能量密度和环保特性,被认为是一种很有前途的可持续发展的能源载体。电驱动整体水解反应是大规模生产氢的重要途径,包括阴极上的还原反应（析氢反应,HER）和阳极上的氧化反应（析氧反应,OER）。HER是一个多步骤的过程,由于反应动力学的限制,它通常是非常缓慢的。Pt及其配合物是一种很有前途的HER电催化剂,但其昂贵且稀缺,限制了大规模开发与应用。钨元素在地壳中含量丰富,同时密度泛函理论（DFT）计算得出其本征活性高。因此,钨基材料被认为是一个有吸引力的候选者来取代昂贵的Pt基催化剂,用于电化学产氢。HER性能在很大程度上取决于氢吸附构型、化学成分和表面结构。金属阳离子的引入是一种提高HER性能的有效方法,它可以重新分配电子密度,改变电子结构,从而调节反应过程中反应物、中间体和产物的吸附/解吸能,进而提高催化活性。本文研究如下:（1）采用水热法在镍泡沫上成功合成W/Mo-NiS纳米线结构（W/Mo-NiS/NF）,并在碱性电解液中探索HER活性。结果表明,W/Mo-NiS/NF只需136 m V即可达到10 m A·cm,同时在10 m A·cm下连续放氢20 h后其形貌组成没有明显改变。优异的HER活性主要归因于两个因素:双金属W/Mo共掺杂改变了NiS的形貌,增加了活性物质暴露面积;自支撑基底的三维集成框架具有很强的导电性,为电子转移提供了许多通道,从而加速催化反应过程。（2）采用水热法在镍泡沫上成功合成二维rGO纳米片复合W-NiS纳米棒电催化剂（W-NiS/rGO@NF）。碱性条件下,W-NiS/rGO@NF展现出优异的HER性能,只需91 m V即可达到10 m A·cm、较小的Tafel斜率87 m V·dec,同时在10 m A·cm下连续放氢24 h后其形貌组成没有明显改变。优异的HER活性归因于以下几点:W掺杂NiS有效地调节电子结构,有助于富集电催化活性位点;rGO较大的表面积、开放边缘和高电导率,有利于析氢反应;超亲水特性使得电极与电解质充分接触加快电子转移,超疏气特性减少氢气泡对电极表面的粘附,提高HER反应效率。（3）采用飞秒激光微纳加工技术在镍片（Ni-plate）表面设计了三维锥形结构,并以加工后的镍片（Ni-fs）为基底,水热法硫化得到紧密生长纳米针阵列与纳米线的自支撑电极（W-NiS/Ni-fs）。该方法合成的电极表现出超亲水疏气的特性,可在高电流密度(100 m A·cm)下连续放氢47 h。且W-NiS/Ni-fs的HER性能优于NiS/Ni-fs与W-NiS/Ni-plate,再次证明W掺杂改善了NiS的催化性能,同时飞秒激光加工技术提高基底表面粗糙度,为后续的合成增加活性位点（Ni-fs基底的结构缺陷）。这种超亲水疏气自支撑电极构建方式,为析氢反应电催化剂基底的选择提供了新的方案。

关键词：掺杂钨析氢反应超亲水特性超疏气特性

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钴基电催化剂的设计合成及其电催化性能研究

钴基电催化剂的设计合成及其电催化性能研究

作者：张帅长春理工大学

学位级别：硕士

可持续发展意识一直让人们谋划着如何更好更快的发展清洁的二次能源——氢能。由于电催化析氢反应受到热力学和动力学的限制,如何高效的产氢成为研究重点。如今商用的贵金属高效析氢催化剂(如Pt/C等)由于受到低储量、高成本等因素的影响... 详细信息

可持续发展意识一直让人们谋划着如何更好更快的发展清洁的二次能源——氢能。由于电催化析氢反应受到热力学和动力学的限制,如何高效的产氢成为研究重点。如今商用的贵金属高效析氢催化剂(如Pt/C等)由于受到低储量、高成本等因素的影响,限制了其进一步发展和应用。因此,制备高催化活性、低成本的非贵金属催化剂一直是研究者的追求。钴元素是普遍使用的一种过渡金属元素,在地壳中的含量相对丰富。同时根据密度泛函理论(DFT)计算得出的金属活性火山图可以发现,钴基材料是除了贵金属基材料之外,本征活性最高的金属之一。因此,开发更多的钴基催化剂是实现高效电催化析氢的重要思路。电催化析氢的过程可以简要的分为三个步骤:离子与催化剂表面接触、发生析氢反应以及气泡脱附。提高材料的亲水性可以有效地促进第一步骤;对电极活性材料的组成和结构的筛选可以优化第二步骤;而构建超疏气电极则可以很好的解决气泡脱附问题。本论文逐步深入讨论钴基电催化剂对三个过程的促进作用。采用室温老化法合成了ZIF-L/CC钴基前驱体,再通过磷化过程将其转变为Co P-L/CC,该材料具有纳米片阵列结构;采用水热法在不同的自支撑基底(碳布、泡沫镍和泡沫铜)表面生长Co(OH)F钴基前驱体,再通过磷化过程将其转变为不同基底的具有超亲水特性的Co P自支撑电极;在此基础上,采用飞秒激光加工的具有超亲水超疏气结构的硅作为基底,利用水热法、低温磷化法合成具有超亲水超疏气特性的Co P/fs-Si自支撑电极。通过XRD、EDS、TEM、SEM、XPS和DFT等手段对所合成的样品的形貌、结构、化学组成和高活性机理进行研究,并对样品进行了电催化析氢测试,结果如下:(1)采用室温老化法合成ZIF-L/CC,再通过磷化过程得到Co P-L/CC纳米片阵列。重点研究了不同磷化温度制备的Co P-L/CC的酸性和碱性析氢性能。其中,Co P-L/CC-350不论是在酸性还是在碱性条件下,都表现出最优的电化学析氢性能(电流密度为10 m A·cm时,过电压分别为158 m V和165m V)。说明磷化温度对于Co P-L/CC的析氢性能有重要影响作用。但不论是在酸性还是在碱性条件下,Co P-L/CC-350的稳定性都不佳。(2)通过水热法在不同基底(碳布、泡沫镍和泡沫铜)表面合成Co(OH)F钴基前驱体,再通过磷化得到具有超亲水特性的Co P/CC、Co P/Cu foam和Co P/Ni foam自支撑电极。且这三种电极均具有一定的疏气性。这三种电极虽然基底不同,但所生长的Co P材料的形貌均相同,Co P颗粒均完好地包裹住了基底的三维结构。电化学测试表明三种电极均具有较低的析氢过电压和长达24 h的析氢稳定性(100 m A·cm的电流密度下)。通过EIS测试分析三种电极在低频阶段均表现出实部与虚部呈线性相关的测试结果,说明这三种电极在不增加额外机械搅拌的条件下,扩散因素控制了整个析氢过程,影响了反应的动力学。本章合成了析氢性能、稳定性均良好的超亲水自支撑电极,但无法解决析氢过程中第三步骤即气泡脱附所带来的负面影响。这也值得以此为基础,继续研究如何克服析氢过程第三步所带来的负面影响因素。(3)利用飞秒激光微纳加工技术在耐酸硅片表面设计了超亲水超疏气结构(fs-Si)。并以fs-Si为自支撑基底,通过水热法,低温磷化法得到了具有坚固的、稳定物理结构的Co P/fs-Si自支撑电极。该方法合成的电极不仅可以表现出巨大的电化学活性面积(C值可高达189.94 m F·cm),甚至可以在高电流密度(>300 m A·cm)时具有超越Pt/C(20%)的析氢性能。飞秒激光的特殊加工方法不仅赋予了fs-Si基底表面很大的粗糙度,而且为后续的自支撑电极的合成提供了巨大的活性中心(fs-Si基底的结构缺陷)。与Pt/C(20%)膜、Co P/CC、Co P/Cu foam和Co P/Ni foam相比,fs-Si的超疏气结构(或高粗糙度)完全改变了气泡与固体表面的接触方式,减小了与气泡的接触面积,极大地破坏了气/液/固三相接触线(TPCL)的连续性,促进了气泡更小、更快速的释放。此外,fs-Si可作为一种广泛使用的基底,所合成的自支撑电极均可以成功地继承基底的超亲水和超疏气特性。本章节提出了一种全新的超疏气电极构建方式,为析氢(或析气)反应过程中快速地释放气泡提供了新的解决方案。

关键词：磷化钴电解水超亲水特性飞秒激光微纳加工超疏气电极

阳极氧化法原位合成氧化铁纳米表面及其润湿性能研究

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石油与天然气化工 2011年第2期40卷 137-140,98-99页

作者：万莹赵蓉宋筱露刘国娟蒋炜梁斌四川大学化工学院

采用阳极氧化法在铁片表面原位构建了纳米氧化铁层,以SEM、XRD、XPS对其结构进行表征,并采用静态接触角法考察了其表面润湿性能及其稳定性。结果表明,阳极氧化法以及直接煅烧均可在铁片表面生成具有超亲水性的氧化铁纳米丝结构。相比直... 详细信息

采用阳极氧化法在铁片表面原位构建了纳米氧化铁层,以SEM、XRD、XPS对其结构进行表征,并采用静态接触角法考察了其表面润湿性能及其稳定性。结果表明,阳极氧化法以及直接煅烧均可在铁片表面生成具有超亲水性的氧化铁纳米丝结构。相比直接煅烧,阳极氧化法所得氧化铁表层纳米丝更为密集,结构稳定,其超亲水性能可保持72 h以上,表现出较高的稳定性。

关键词：阳极氧化氧化铁润湿性超亲水特性

宇通客车与您及您的健康天涯相伴——“关爱公共卫生宇通H计划”全面启动

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人民公交 2003年第4期 9-9页

作者：文风