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超级电容器用镍锰基二元金属氧化物电极材料

化学进展 2019年第8期31卷 1177-1186页

作者：乔少明黄乃宝高正远周仕贤孙银大连海事大学交通运输工程学院

赝电容电容器相比于双电层电容器拥有更高的比容量(大约10~100倍),由于在充电/放电过程中法拉第反应同时在电极材料表面和内部发生。因此,会产生更多电子,拥有更大的比容量。目前,赝电容电极材料的研究主要集中在金属氧化物和导电聚合... 详细信息

赝电容电容器相比于双电层电容器拥有更高的比容量(大约10~100倍),由于在充电/放电过程中法拉第反应同时在电极材料表面和内部发生。因此,会产生更多电子,拥有更大的比容量。目前,赝电容电极材料的研究主要集中在金属氧化物和导电聚合物。镍锰基金属氧化物具有较高的理论比容量、成本低、无毒、环境友好等优点,但是其实际的电化学性能远低于理论值。因此,为了提升材料的电化学表现,研究者提出许多有效的策略,例如:制备不同种类金属氧化物作为电极材料;采用不同的工艺制备高比表面积的材料以及不同材料之间的复合产生协同作用等。本文综述了镍锰基二元金属氧化物(NiMnO3、NiMn2O4和Ni6MnO8)作为赝电容电极材料在超级电容器上的应用进展,同时结合目前研究方法进一步提出未来金属氧化物电极材料方面的发展方向,为继续深入研究提供一定的指导作用。

关键词：超级电容器镍锰基金属氧化物赝电容电极材料高性能

2,5-二甲氧基苯胺及其聚合物用于石墨烯基超级电容器的研究

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2,5-二甲氧基苯胺及其聚合物用于石墨烯基超级电容器的研究

作者：汪健浙江理工大学

学位级别：硕士

超级电容器(Supercapacitors,SCs)凭借充放电速率快、功率密度高和循环寿命长等优点,已成为最重要的电化学储能装置之一。然而,SCs的低能量密度阻碍了其实际应用,因此研发高能量密度SCs成为近年来科学家们的研究重点之一。基于能量存储... 详细信息

超级电容器(Supercapacitors,SCs)凭借充放电速率快、功率密度高和循环寿命长等优点,已成为最重要的电化学储能装置之一。然而,SCs的低能量密度阻碍了其实际应用,因此研发高能量密度SCs成为近年来科学家们的研究重点之一。基于能量存储机制,SCs通常可分为双电层电容器(Electrical double-layer capacitors,EDLCs)和赝电容器(Pseudocapacitors,PCs)。通常来说EDLCs的储能容量主要依赖于电极材料的比表面积,比表面积越大,则双电层电容越高。众所周知,石墨烯是最具代表性的EDLCs型电极材料之一。分散性好的石墨烯纳米材料本应具有较大的比表面积,但由于石墨烯在制备和加工过程中常常会出现团聚现象,导致比表面积急剧降低,结果使得石墨烯材料的比电容和能量密度比较低。赝电容材料依靠表面发生快速可逆的氧化还原反应来储存电荷,因此其比电容较双电层电容更大,但这种材料通常电导率较低,而且结构在长时间的电化学循环过程中稳定性较差。在这种背景下,将双电层电容和赝电容材料相结合是制备具有高比电容和优异循环稳定性的超级电容器电极材料的主流方案。以聚苯胺为代表的导电聚合物和以醌类分子为代表的氧化还原活性小分子是常用的赝电容材料,因此我们设想,能否设计并制备出一种新型的导电聚合物,其结构兼具聚苯胺和醌类分子的特征,然后利用其对石墨烯进行功能化,尽可能地提升石墨烯材料的比电容。运用逆合成分析法,我们精心筛选到了2,5-二甲氧基苯胺(2,5-Dimethoxyaniline,DMA)这种醚类有机小分子用作聚合的单体。它是一种商品化的廉价有机中间体,本身几乎电绝缘,而且在人们的普遍印象中,醚类化合物的氧化还原可逆性较差,所以很少将其用作电极材料。在合成DMA的聚合物功能化石墨烯的过程中,我们偶然发现单独DMA分子功能化石墨烯也具有较高的比电容。为此,本论文将主要从以下两个方面展开研究。(1)研究了DMA小分子功能化石墨烯在超级电容器中的应用。在本章中,我们以氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)和DMA为前驱体,通过水热反应得到了DMA功能化石墨烯材料(DMA-r GO)。元素分析和拉曼光谱表明GO被充分还原。红外光谱和X-射线光电子能谱揭示了酰胺键和C-N键的存在,证明了共价键的形成。扫描电镜显示该材料具有蓬松多孔的片层结构。电化学测试表明该材料在1 A g的电流密度下展现出523 F g的较高比电容,同时兼具良好的倍率性能和循环稳定性。首先我们将此材料组装成了全固态对称超级电容器。电化学测试表明,在500和25000 W kg的功率密度下,对称器件的能量密度分别可达17和11.7 Wh kg。随后为了扩大电压窗口以进一步提升能量密度,我们将DMA-r GO和TiCTMXene分别作为正负极组装成了全固态不对称超级电容器。电化学测试表明,器件的电压窗口成功由对称的1 V拓宽至1.6 V,并且在400和8000 W kg的功率密度下,不对称器件的能量密度分别可达32.4和25.1 Wh kg。此外,在5 A g下经历20000次循环后器件的电容保持率可达78%,表明其具有良好的电化学稳定性。(2)研究了聚2,5-二甲氧基苯胺(Poly(2,5-Dimethoxyaniline),PDMA)功能化石墨烯在超级电容器中的应用。在本章中,我们以GO和DMA为前驱体,过硫酸铵为引发剂,并通过后续的水热作用进一步恢复石墨烯网络的导电性,制备得到了PDMA功能化石墨烯材料(PDMA-r GO)。元素分析和拉曼光谱表明GO得到了充分的还原。红外光谱和热重分析表明DMA小分子成功发生聚合。红外光谱和X-射线衍射证明了PDMA和石墨烯之间是通过共价键连接,扫描电镜显示该材料具有柔软蓬松的片层结构。电化学测试表明该材料在1 A g的电流密度下展现出685.4 F g的高比电容,将此材料组装成了全固态水系对称超级电容器后,在300和6000 W kg的功率密度下分别具有21.6和12.3 Wh kg的能量密度,并且在10 A g下循环20000次后,电容保持率可达85%。随后为了扩大电压窗口以进一步提升能量密度,我们使用EMIMBF/AN溶液作为有机电解质,将PDMA-r GO材料组装成了纽扣式对称超级电容器。电化学测试表明,电压窗口成功拓宽到3.5 V,并且在1750和35000 W kg的功率密度下,器件可分别提供高达100.6和47.6 Wh kg的能量密度。此外,在5 A g循环10000次后,电容损失小于20%,证明器件具有良好的循环稳定性。

关键词：超级电容器赝电容氧化石墨烯 2,5-二甲氧基苯胺柔性器件

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介孔碳微球的氢醌改性及电容性能研究

无机材料学报 2018年第1期33卷 48-52页

作者：高秀丽王丹丹李硕邢伟阎子峰中国石油大学(华东)理学院青岛266580 中国石油大学(华东)化学工程学院国家重质油重点实验室青岛266580

由于纯碳材料单一的双电层储能机理,其比电容较低,而赝电容材料可利用法拉第反应进行能量存储,可以获得较高的比电容。作者利用软模板法制备出具有三维有序结构的介孔碳微球,然后采用水热法制备氢醌改性的介孔碳微球。循环伏安和恒流充... 详细信息

由于纯碳材料单一的双电层储能机理,其比电容较低,而赝电容材料可利用法拉第反应进行能量存储,可以获得较高的比电容。作者利用软模板法制备出具有三维有序结构的介孔碳微球,然后采用水热法制备氢醌改性的介孔碳微球。循环伏安和恒流充放电测试表明,氢醌改性使得介孔碳微球不仅具有双电层电容,而且具有赝电容。负载10wt%氢醌的介孔碳微球具有最大的比电容值,当电流密度为0.5 A/g时,其比电容值高达285 F/g;当电流密度增大到10 A/g时,其比电容值仍高达212 F/g,表现出优异的倍率特性。这主要归因于氢醌以π-π堆叠方式负载在碳质介孔表面,不仅提供了额外的赝电容,而且提高了碳材料在水系电解液中的倍率特性。

关键词：介孔碳氢醌赝电容超级电容器

含磷活性炭作为双电层电容器电极材料的电化学性能

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物理化学学报 2016年第2期32卷 481-492页

作者：王永芳左宋林南京林业大学化学工程学院江苏省生物质绿色燃料与化学品重点实验室南京210037

采用磷酸活化和磷酸改性制备了不同种类的含磷活性炭,采用元素分析、X射线光电子能谱(XPS)和氮气吸附等手段分析了活性炭的元素含量、表面化学性质和孔隙结构,采用恒电流充放电、循环伏安和交流阻抗分别考察了活性炭在KOH和H_2SO_4电解... 详细信息

采用磷酸活化和磷酸改性制备了不同种类的含磷活性炭,采用元素分析、X射线光电子能谱(XPS)和氮气吸附等手段分析了活性炭的元素含量、表面化学性质和孔隙结构,采用恒电流充放电、循环伏安和交流阻抗分别考察了活性炭在KOH和H_2SO_4电解质溶液中作为超级电容器电极材料的电化学性能,采用自由截距多元线性回归拟合统计分析研究了活性炭电极比电容量的影响因素,应用三电极体系分析了磷元素对活性炭电化学性能的影响机理。研究结果表明,活性炭掺杂的磷引入了赝电容,提高了活性炭电极的比电容量,磷元素含量为5.88%(w)的活性炭的比电容量在0.1 A·g^(-1)下达到185 F·g^(-1)。统计分析结果显示,活性炭的中孔有利于电解质离子向微孔内的扩散。在6 mol·L^(-1)KOH电解质溶液中,孔径在1.10-1.61 nm、2.12-2.43nm及3.94-4.37 nm范围内是电解质离子在活性炭孔隙内部形成双电层的主要场所;在1 mol·L^(-1)H_2SO_4电解质溶液中,孔径在0.67-0.72 nm范围内有利于双电层电容的形成。

关键词：活性炭含磷基团孔隙结构赝电容超级电容器

MEMS用新型微型超级电容器的制造及性能分析

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高技术通讯 2012年第8期22卷 863-868页

作者：陈学坤王晓峰张高飞阮勇尤政清华大学精密仪器与机械学系北京100084

采用微加工工艺为MEMS制作了一种基于电化学赝电容原理储能的微型能量存储器件——新型微型超级电容器。通过光刻、感应耦合等离子体刻蚀和溅射等MEMS微加工工艺制作了硅基3D微电极阵列，并在其表面用阴极电沉积法制备了氧化钌功能薄膜... 详细信息

采用微加工工艺为MEMS制作了一种基于电化学赝电容原理储能的微型能量存储器件——新型微型超级电容器。通过光刻、感应耦合等离子体刻蚀和溅射等MEMS微加工工艺制作了硅基3D微电极阵列，并在其表面用阴极电沉积法制备了氧化钌功能薄膜。采用循环伏安法和交流阻抗法研究了3D微电极的性能，系统比较了3D微电极与平面微电极的电化学性能，测试结果表明3D微电极的比电容达1．57F·cm^-2。基于三维微电极阵列阳极和钌钛金属氧化物阴极组装了微型超级电容器，恒流充放电测试结果表明该电容器的比容量达0．73F·cm^-2，比功率达0．50mW·cm^-2，比能量达0．36J·cm^-2。

关键词：微机电系统(MEMS) 三维微电极阵列微型超级电容器氧化钌赝电容

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利用少量氧化镍负载提高活性炭比电容

材料导报 2021年第4期35卷 4012-4016页

作者：李诗杰韩奎华山东建筑大学热能工程学院济南250101 山东大学能源与动力工程学院济南250012

为提高活性炭电极材料的比电容,本实验采用低浓度碱式碳酸镍溶液对活性炭进行氧化镍表面负载,利用碱式碳酸镍的热解特性,在引入赝电容的同时,减小负载对活性炭原有孔隙结构的影响,从而在引入赝电容的同时较好地保留活性炭的双电层电容... 详细信息

为提高活性炭电极材料的比电容,本实验采用低浓度碱式碳酸镍溶液对活性炭进行氧化镍表面负载,利用碱式碳酸镍的热解特性,在引入赝电容的同时,减小负载对活性炭原有孔隙结构的影响,从而在引入赝电容的同时较好地保留活性炭的双电层电容。本实验还研究了不同数量氧化镍负载对活性炭孔结构和电化学性能的影响。实验结果表明:氧化镍负载改性后,活性炭在较好保留了原有孔隙结构的基础上,还在孔结构表面均匀负载了大量的纳米级氧化镍,改性后活性炭电极材料引入了赝电容,活性炭的比电容性能得到明显改善,且随着氧化镍负载数量的增多,活性炭比电容性能逐渐提高。

关键词：活性炭氧化镍双电层电容赝电容比电容

金属有机框架化合物Zn4O（BDC）3材料的制备、结构及电容性能

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材料导报 2019年第12期33卷 1955-1958,1982页

作者：刘明徐洪峰周亚男郝宇大连交通大学环境与化学工程学院大连116028 北京化工大学理学院北京100029

采用循环伏安和交流阻抗测试技术,在6mol·L^-1KOH溶液中研究了溶剂热法合成的次级结构单元Zn4O(BDC)3的比电容性能及储能机理。结果表明,Zn4O(BDC)3晶体呈立方六面体形貌,颗粒均匀,尺寸为0.5~1μm。Zn4O(BDC)3作为电极材料,在扫速为5mV... 详细信息

采用循环伏安和交流阻抗测试技术,在6mol·L^-1KOH溶液中研究了溶剂热法合成的次级结构单元Zn4O(BDC)3的比电容性能及储能机理。结果表明,Zn4O(BDC)3晶体呈立方六面体形貌,颗粒均匀,尺寸为0.5~1μm。Zn4O(BDC)3作为电极材料,在扫速为5mV·s^-1时,比电容可达217.39F·g^-1;当扫速增至200mV·s^-1时,比电容值维持在82.58F·g^-1左右,循环伏安曲线仍保持初始的氧化还原峰形状,表明其储能机理遵从赝电容机理,具有较高倍率的充放电性能。Nyquist图在高频区为直径很小的容抗弧,说明该电极材料内阻小,导电性良好;中低频区域为一段较大的不完整容抗弧,说明活性物种锌离子在充放电过程中传荷电阻大,该电极材料具有良好的电容特性。

关键词：金属有机框架化合物 Zn4O(BDC)3 比电容赝电容超级电容器

高能球磨破碎铁掺杂δ-MnO_(2)对其电容提升的机理研究

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材料导报 2022年第20期36卷 73-79页

作者：初燕芳张琳谢彬严能何俊杰李靖云南农业大学资源与环境学院昆明650500 云南农业大学建筑工程学院昆明650500 云南农业大学理工学部昆明650500

层状结构的δ-MnO_(2)有利于离子扩散和电荷存储转移,但电导率差、比表面积小、结构团聚等缺陷限制了其电容性能。本工作提出了一种高效的辅助工艺,该工艺利用球磨的高能机械冲击力改善δ-MnO_(2)的团聚现象,使得致密片层状结构的δ-MnO... 详细信息

层状结构的δ-MnO_(2)有利于离子扩散和电荷存储转移,但电导率差、比表面积小、结构团聚等缺陷限制了其电容性能。本工作提出了一种高效的辅助工艺,该工艺利用球磨的高能机械冲击力改善δ-MnO_(2)的团聚现象,使得致密片层状结构的δ-MnO_(2)的粒径显著减小、结构的有序性降低、更多有利于其氧化还原反应快速进行的活性位点被暴露,有利于赝电容和扩散电容的提升。通过研究材料的晶体结构、形貌特征以及元素组成,探究球磨对材料电化学储能的影响机制。电化学测试结果表明,球磨后的δ-MnO_(2)表现出更优异的电容性能。在电流密度为0.5 A·g^(-1)时,δ-MnO_(2)的比电容为237.5 F·g^(-1),较未球磨的δ-MnO_(2)纳米片提高250%;在0.5 A·g^(-1)的电流密度下循环10000次,δ-MnO_(2)仍能保持90.4%的初始电容。通过对球磨前后的δ-MnO_(2)电化学性能进行综合评估,证明了球磨辅助处理是提升其电容性能的有效手段。

关键词： δ-MnO_(2) 结构团聚活性位点赝电容

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混合型水系超级电容器建模及其参数辨识

电工技术学报 2012年第5期27卷 186-191页

作者：赵洋张逸成孙家南梁海泉韦莉顾帅同济大学电子与信息工程学院上海201804 同济大学铁道与城市轨道交通研究院上海201804

论文在深入分析混合型水系超级电容器工作机理的基础上,提出并建立一种可描述其充放电外特性的等效电路模型。首先对混合型水系超级电容器各组成元件进行单独建模;然后综合构成其整体等效电路模型;随后详细讨论了模型参数的辨识方法,推... 详细信息

论文在深入分析混合型水系超级电容器工作机理的基础上,提出并建立一种可描述其充放电外特性的等效电路模型。首先对混合型水系超级电容器各组成元件进行单独建模;然后综合构成其整体等效电路模型;随后详细讨论了模型参数的辨识方法,推导了参数辨识的模型结构,并采用限定记忆递推最小二乘法辨识模型参数;最后利用实验数据对所建立的模型进行仿真分析和验证。实验和仿真结果证明了本文所建立模型的准确性。

关键词：混合型水系超级电容器双电层电容赝电容等效电路模型参数辨识