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硅球负载高分散钴基催化剂的制备及其费-托合成催化性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2023年第5期51卷 608-615页

作者：张萌刘佳张煜华王立李金林洪景萍中南民族大学催化转化与能源材料化学教育部重点实验室催化材料科学湖北省重点实验室湖北武汉430074

利用等体积浸渍法将钴前驱体浸渍在结构规整的硅球(SP)载体上,在不同强度的等离子体场中分解钴盐,制备出一系列高分散Co/SP催化剂。采用X射线粉末衍射、氮气物理吸附-脱附、扫描透射电子显微镜和傅里叶红外变换光谱等表征手段对催化剂... 详细信息

利用等体积浸渍法将钴前驱体浸渍在结构规整的硅球(SP)载体上,在不同强度的等离子体场中分解钴盐,制备出一系列高分散Co/SP催化剂。采用X射线粉末衍射、氮气物理吸附-脱附、扫描透射电子显微镜和傅里叶红外变换光谱等表征手段对催化剂结构进行表征,并在固定反应器上进行费-托合成催化性能测试,探讨等离子体处理强度对费-托合成催化剂的分散度、还原度、相互作用的影响规律。结果表明,等离子体处理催化剂在费-托合成反应中表现出比焙烧样品更优越的催化性能,其中,Co/SP-P650W由于具有较适宜的分散度和相对较高的还原性,呈现出最高的费-托合成反应活性。

关键词：费-托合成钴基催化剂辉光放电等离子体构效关系

碱处理HY分子筛负载Co基催化剂对费-托合成反应的催化性能

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石油炼制与化工 2024年第5期55卷 53-57页

作者：姚程吴小龙王俊翟岩亮胡云峰张健东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318

以不同季铵碱处理后的HY分子筛为载体,通过熔融法制备了Co/HY-X系列催化剂,并用于费-托合成反应,考察不同季铵碱处理对Co/HY催化剂性能的影响。采用N_(2)吸附-脱附、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和氨程序升温脱附等手段对催化剂进行表... 详细信息

以不同季铵碱处理后的HY分子筛为载体,通过熔融法制备了Co/HY-X系列催化剂,并用于费-托合成反应,考察不同季铵碱处理对Co/HY催化剂性能的影响。采用N_(2)吸附-脱附、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和氨程序升温脱附等手段对催化剂进行表征,并在高压固定床反应器上对催化剂的费-托合成催化性能进行测试。结果表明,与未经过季铵碱处理的Co/HY相比,在季铵碱处理的Co基催化剂作用下的CO转化率都有所提高,其中经过四甲基氢氧化铵处理的Co/HY催化剂性能最好,CO转化率提高了约30百分点。

关键词： HY分子筛费-托合成钴基催化剂

固相萃取/气相色谱-质谱法测定费-托合成油中间馏分的烃类组成及碳数分布

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石油炼制与化工 2022年第6期53卷 108-115页

作者：刘明星王乃鑫赵溪溪刘泽龙孙岩峰李猛中国石化石油化工科学研究院北京100083 中国石油大学(北京)

采用SiO_(2) Ag-Al_(2)O_(3)双柱固相萃取技术将费-托合成油中间馏分分离为饱和烃、烯烃、芳烃、氧化物等组分,利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MS/FID)和气相色谱-场电离-飞行时间质谱(GC-FI TOF MS)表征各组分的类型和碳数... 详细信息

采用SiO_(2) Ag-Al_(2)O_(3)双柱固相萃取技术将费-托合成油中间馏分分离为饱和烃、烯烃、芳烃、氧化物等组分,利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MS/FID)和气相色谱-场电离-飞行时间质谱(GC-FI TOF MS)表征各组分的类型和碳数分布。结果表明:低温费-托合成油中间馏分以正构烷烃、正构α-烯烃、正构醇为主,其质量分数分别为41.0%,30.3%,8.8%,其他化合物基本为异构化合物;高温费-托合成油中间馏分组成复杂,正构化合物含量减少,异构化合物含量明显增加,其饱和烃中存在环烷烃,烯烃中出现双烯烃、三烯烃或环烯烃,芳烃以单环芳烃为主。

关键词：固相萃取费-托合成中间馏分气相色谱-质谱气相色谱-飞行时间质谱碳数分布

费-托合成制烯烃铁基催化剂的锆(铬)酸锌载体效应

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石油学报（石油加工） 2021年第5期37卷 1002-1013页

作者：刘振新高玉集赵晨曦贾高鹏田红美邢宇郑州轻工业大学材料与化学工程学院河南省表界面科学重点实验室河南郑州450002

制备了Fe/K、铬酸锌型载体担载Fe/K、锆酸锌型载体担载Fe/K以及参比催化剂沉淀铁等4种催化剂。使用XRD、ICP-OES、氮气物理吸附、场发射电子显微镜、二氧化碳化学吸附-程序升温脱附等手段对催化剂进行物化表征。在固定床加压反应器上测... 详细信息

制备了Fe/K、铬酸锌型载体担载Fe/K、锆酸锌型载体担载Fe/K以及参比催化剂沉淀铁等4种催化剂。使用XRD、ICP-OES、氮气物理吸附、场发射电子显微镜、二氧化碳化学吸附-程序升温脱附等手段对催化剂进行物化表征。在固定床加压反应器上测试了催化剂的合成气费-托反应性能。结果表明:与参比催化剂沉淀铁相比,锆酸锌型载体担载Fe/K的催化剂可将C=2—C=4烃类选择性提高55%;催化剂表面的中等强度碱性位具有促进C-C偶合、抑制加氢的作用,强碱性位则具有抑制C-C偶合、促进加氢的作用。费-托合成制低碳烯烃铁基催化剂的设计需要注重这2种不同强度表面碱性位的制衡问题。

关键词：费-托合成 CO加氢低碳烯烃铁催化剂复合氧化物

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费-托合成催化剂CNFT-1的工业试验

石油炼制与化工 2021年第4期52卷 27-32页

作者：杨加义赵用明王峰卜亿峰门卓武国家能源集团宁夏煤业有限公司银川750411 北京低碳清洁能源研究院

费-托合成催化剂CNFT-1的工业试验在4 Mt a煤制油装置的两个系列费-托合成反应器中分两个阶段进行,第一阶段为逐步替换原有催化剂的工业试验,最终置换率超过了95%,结果表明:催化剂CNFT-1性能满足工业生产要求。第二阶段基于工业替换试... 详细信息

费-托合成催化剂CNFT-1的工业试验在4 Mt a煤制油装置的两个系列费-托合成反应器中分两个阶段进行,第一阶段为逐步替换原有催化剂的工业试验,最终置换率超过了95%,结果表明:催化剂CNFT-1性能满足工业生产要求。第二阶段基于工业替换试验数据,采用浆态床费-托合成反应器模拟软件,对采用100%催化剂CNFT-1运行的工艺条件进行优化,指导工业试验。在最优条件,即新鲜气负荷102.34%、催化剂藏量69.3 t、有效新鲜气空速5112 m^(3)(h·t)、温度273℃、压力2.81 MPa、循环比2.4、脱碳比(φ)0.156、新鲜气H_(2)CO体积比1.66下,CO总转化率为97.4%,CO_(2)选择性为18.8%,CH 4选择性为2.0%,生成每吨油品(C_(3)+)的合成气消耗量为5630 m 3。

关键词：费-托合成催化剂合成气浆态床过程优化

碱土及锰系复合氧化物担载Fe-K催化剂的费-托合成性能

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石油学报（石油加工） 2021年第4期37卷 757-770页

作者：刘振新赵晨曦贾高鹏田红美高玉集邢宇郑州轻工业大学材料与化学工程学院河南省表界面科学重点实验室河南郑州450002

制备了铝氧化物(Al-O)基体分别与Mn或碱土元素构成的复合氧化物型高温钝化系列载体,担载Fe-K后制成Fe-K_(2)O/MAl_(2)O_(4)(M为Mg、Ca、Sr、Ba、Mn)催化剂,用于费-托合成反应。采用X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-O... 详细信息

制备了铝氧化物(Al-O)基体分别与Mn或碱土元素构成的复合氧化物型高温钝化系列载体,担载Fe-K后制成Fe-K_(2)O/MAl_(2)O_(4)(M为Mg、Ca、Sr、Ba、Mn)催化剂,用于费-托合成反应。采用X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、N_(2)物理吸附、CO_(2)化学吸附-程序升温脱附(CO_(2)-TPD)、场发射电子显微镜等分析方法表征了Fe-K_(2)O/MAl_(2)O_(4)催化剂的物理化学性质。采用固定床加压反应器进行了催化剂的合成气费-托转化催化性能评价。结果表明:不同元素种类(Mg、Ca、Sr、Ba、Mn)造成Fe-K_(2)O/MAl_(2)O_(4)催化剂的CO_(2)-TPD高温脱附峰面积占总脱附峰面积百分比、高温脱附峰温度等出现显著差异。对Fe-K_(2)O/MAl_(2)O_(4)催化剂来说,表面碱性位的碱性越强,则催化剂的活性越高。发现所制备的5种Fe-K_(2)O/MAl_(2)O_(4)催化剂的C_(2)-C_(4)烯/烷比、C-C偶合能力、低碳烯烃烃类选择性均与其CO_(2)-TPD高温脱附峰温度大致呈反向关系,即当CO_(2)-TPD高温脱附峰温度越高时,三者的数值将趋于越低。CO_(2)-TPD高温脱附峰温度位于669~692℃的Fe-K_(2)O/MgAl_(2)O_(4)、Fe-K_(2)O/MnAl_(2)O_(4)催化剂比位于744~749℃的Fe-K_(2)O/CaAl_(2)O_(4)、Fe-K_(2)O/SrAl_(2)O_(4)、Fe-K_(2)O/BaAl_(2)O_(4)催化剂更有利于促使反应生成低碳烯烃。

关键词：费-托合成 CO加氢低碳烯烃铁催化剂复合氧化物

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钴基费-托合成催化剂研究进展

应用化工 2023年第4期52卷 1225-1230,1236页

作者：李昕吕帅帅张晓昕中石化石油化工科学研究院有限公司石油化工催化材料与反应工程国家重点实验室北京100083

钴基费-托合成催化剂具有优异的本征活性和碳链增长能力,是费-托合成催化剂领域的研究热点。对钴基费-托合成催化剂的活性钴物种的性能、其它钴物种的作用、钴基催化剂相关助剂以及钴颗粒的粒径效应等研究进行了综述,主要包括对HCP-Co(... 详细信息

钴基费-托合成催化剂具有优异的本征活性和碳链增长能力,是费-托合成催化剂领域的研究热点。对钴基费-托合成催化剂的活性钴物种的性能、其它钴物种的作用、钴基催化剂相关助剂以及钴颗粒的粒径效应等研究进行了综述,主要包括对HCP-Co(六方密堆积结构)和FCC-Co(面心立方结构)两种活性钴物种在体对称性和原子堆积顺序等拓扑结构方面的差异以及两者不同晶面的反应活性的分析,对碳化钴、氧化钴、钴载体混合化合物等其它钴物种对费-托合成反应活性和选择性的影响的探讨,对助剂和钴颗粒粒径对费-托合成反应产物选择性作用机制的总结。针对以上几点,对理性设计制备具有高目标产物选择性的钴基费-托合成催化剂提出了建议。

关键词：费-托合成钴基催化剂钴物种助剂粒径效应

碳修饰的氧化铝负载钴催化剂费—托合成反应性能研究

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碳修饰的氧化铝负载钴催化剂费—托合成反应性能研究

作者：戴瑞中南民族大学

学位级别：硕士

人类生产发展对石油需求的快速增加以及石油资源本身枯竭的问题,促进了煤炭、天然气、页岩气、煤层气、沼气等非石油碳资源的转化利用。然而,将这些非石油碳资源直接高效转化为液体燃料或有价值的化学品仍然困难。非石油碳资源转化的一... 详细信息

人类生产发展对石油需求的快速增加以及石油资源本身枯竭的问题,促进了煤炭、天然气、页岩气、煤层气、沼气等非石油碳资源的转化利用。然而,将这些非石油碳资源直接高效转化为液体燃料或有价值的化学品仍然困难。非石油碳资源转化的一个有效途径是首先生产合成气,然后将合成气转化为液体燃料或化学品。费-托合成(FTS)技术能够转换合成气(CO+H)生成不同碳数的烃类产物和含氧化合物,是利用天然气、煤和生物质能等碳资源生产化学品和液体燃料的重要路线。Co/AlO作为常用的费-托合成工业催化剂存在严重的失活问题。已有研究表明费托产物水是催化剂失活的主要驱动因素力,水热条件下钴纳米颗粒可能被氧化成Co O,形成金属-载体的混合氧化物,或烧结团聚成较大的颗粒。了解费-托合成反应中Co/AlO催化剂失活过程的结构变化,有利于设计更稳定的工业催化剂或优化工艺条件。碳载体由于其疏水性以及非常好的稳定性和吸附能力,常被研究用来解决催化剂水热稳定的问题。本文将首先研究了碳修饰的氧化铝载体焙烧温度对载体结构和催化剂性能的影响;对比了无碳层氧化铝负载钴催化剂和有碳层修饰的钴催化剂在水热条件下的稳定性;最后在水热稳定的基础上,通过优化碳含量显著提升了催化剂费-托合成性能。本文详细研究内容如下:(1)通过水热法制备出了高比表面片状氧化铝载体,将葡萄糖溶液浸渍到制备的氧化铝载体上,在不同温度600℃、800℃、1000℃、1200℃下焙烧(碳含量约10%)获得系列碳修饰的氧化铝载体材料。将四氧化三钴颗粒通过超声浸渍法负载到载体获得催化剂。TEM表征结果说明钴均匀分散在载体上。性能测试显示,1000℃焙烧载体负载的钴催化剂具有较高的CO转化率和重质烃选择性,相对较低的甲烷选择性。H-TPR和XPS表征结果发现1000℃焙烧的催化剂还原性最高,所以越容易还原出活性金属钴,使其催化性能较好。(2)选择上一章中催化性能最好的Co/AlO@C-1000催化剂与传统的Co/AlO进行水热稳定性测试。结果发现,传统Co/AlO催化剂在通入少量水蒸气后迅速失活,氮气物理吸附-脱附、XRD和TEM表征表明氧化铝结构发生坍塌,导致金属钴迁移烧结。Co/AlO@C-1000催化剂在通入少量水蒸气时催化性能基本不变,但随着通入水蒸气量的增加,出现缓慢失活的趋势。从反应后催化剂的XRD和TEM表征发现氧化铝载体结构发生很大变化,表面金属钴被部分氧化,与载体形成复合氧化物。为了提高水热稳定性,制备了碳包覆在催化剂表面的Co/6C-AlO-350。以往研究表明,过多的碳层包覆会覆盖部分活性位位点使得催化性能降低。实验结果显示,碳层修饰的催化剂在通水之前催化性能差别不大,Co/6C-AlO-350催化剂在通入大量水蒸气后催化活性基本不变,但相比于传统Co/AlO催化剂的催化活性偏低,催化剂性能仍需改善。(3)鉴于上一部分的研究,在Co/6C-AlO-350基础上调节碳含量分别为4%、2%、1%的催化剂。结果显示,碳含量为2%的催化剂催化性能最好,同时对催化剂进行H-TPR表征,从结果可以看出4%和6%的还原温度比Co/AlO催化剂要高,1%和2%的还原温度相对于Co/AlO催化剂比较低,说明少量碳的引入可以降低金属与载体的相互作用从而提高催化剂的还原性,而过量碳的引入会包覆部分钴,使其不易被还原减低催化性能。

关键词：费-托合成水热稳定性钴催化剂碳层

基于金属有机骨架材料的铁基催化剂制备及其费-托合成反应性能研究

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基于金属有机骨架材料的铁基催化剂制备及其费-托合成反应性能研究

作者：姜香凝天津大学

学位级别：硕士

随着人类社会高速发展和生态环境恶化,探寻新能源已是当务之急。虽然核能、太阳能、潮汐能等绿色能源开发和利用取得了诸多突破,但由于技术不成熟等因素决定了今后很长一段时间内的能源结构仍需要要依赖石油、页岩气、煤炭等化石能源。... 详细信息

随着人类社会高速发展和生态环境恶化,探寻新能源已是当务之急。虽然核能、太阳能、潮汐能等绿色能源开发和利用取得了诸多突破,但由于技术不成熟等因素决定了今后很长一段时间内的能源结构仍需要要依赖石油、页岩气、煤炭等化石能源。基于我国多煤、少油、缺气的资源特点,利用我国储量丰富的煤经合成气通过费-托合成得到汽油、柴油和大宗化学品是煤炭高效清洁利用的重要途径。其中,制约该技术广泛应用的关键在于开发兼具高活性、高选择性和良好稳定性的费-托合成催化剂。针对传统负载型催化剂存在活性金属负载量和分散度相互制约这一难点问题,采用金属有机骨架材料-莱瓦希尔骨架材料(Fe-MIL-88B)为前驱体并在Fe-MIL-88B合成过程通过一步法原位引入正硅酸四乙酯(TEOS)得到Fe-MIL-88B@SiO,经过碳化处理制备了兼具高分散度、高负载量的Fe@C@SiO催化剂,SiO能有效地限域铁颗粒,避免高温碳化过程中铁物种团聚。通过改变TEOS加入量制备了不同SiO含量的Fe@C@SiO催化剂,其中Fe@C@SiO-0.005催化剂因具有较高的铁负载量和分散度,表现出良好的催化性能,CO转化率为45%,铁时空收率值为1.45×10 mol·g ·s。随着SiO含量增大可增强SiO限域效果,但也会使铁负载量下降并形成惰性的FeSiO物种,结果会抑制反应物的吸附与活化从而降低费-托合成反应活性。进一步考察了钾助剂对Fe@C@SiO催化剂费-托反应性能的影响,发现钾助剂会抑制H的吸附解离从而降低费-托合成反应加氢活性,但是能够显著提高C选择性尤其是烯烃的选择性。鉴于Fe@C@SiO催化剂的铁物种被石墨碳层紧密包裹,这对反应物分子的传质扩散有抑制作用且不能使铁物种活性位点得到充分利用,对一步法制备的Fe-MIL-88B@SiO进行了煅烧处理以去除表面碳层,碳层的去除使铁物质与SiO之间产生了一定空隙,减弱了二者之间的相互作用,提高了活性金属的还原度;且由于更多的铁物种被释放出来,增大了活性金属比表面积,大大提高了费-托合成反应活性;进一步通过调变TEOS加入顺序以调节TEOS渗入程度和SiO的限域效应。最优的FeO@SiO-2催化剂其CO转化率高达88.7%,铁时空收率值提高至4.54×10 mol·g ·s,且汽油产物(C-C)选择性也增大到81.6 wt.%。

关键词：费-托合成铁基催化剂金属有机骨架材料正硅酸四乙酯二氧化硅限域效应