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渗透汽化法-电渗析技术去除费托合成废水中含氧有机物的研究

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膜科学与技术 2017年第6期37卷 53-59页

作者：魏江波史桂雄王乃鑫安全福纪树兰中国神华煤制油化工有限公司北京工程分公司北京100011 绿色催化与分离北京市重点实验室北京工业大学环境与能源工程学院北京100124

费托合成废水是煤液化合成油过程中产生的反应水,主要成分包括醇、酸、醛、酮等含氧有机物.将费托合成废水中的有机物回收,降低其中的有机物含量,对煤制油成为集成优化的清洁生产过程具有重要意义.本研究通过筛选对醇类具有分离能力的... 详细信息

费托合成废水是煤液化合成油过程中产生的反应水,主要成分包括醇、酸、醛、酮等含氧有机物.将费托合成废水中的有机物回收,降低其中的有机物含量,对煤制油成为集成优化的清洁生产过程具有重要意义.本研究通过筛选对醇类具有分离能力的膜材料,采用渗透汽化技术分离并回收费托合成废水中的含氧有机物,考察了多种复合膜对于不同二元体系和多元体系的渗透汽化性能.结果表明,当进料液中各组分的质量比为乙醇∶丙醇∶丁醇∶乙酸:水=2.5∶1∶1∶1∶94.5时,经过二级渗透汽化分离,透过液中的各组分质量分数分别为乙醇19.01%,丙醇14.71%,丁醇24%,乙酸0.38%,水41.9%,有机物的总质量分数可达到58.1%,从而可以直接作为燃料进行燃烧.此外,采用电渗析技术对废水中的乙酸进行去除,并考察了其去除乙酸的效果.采用渗透汽化-电渗析组合技术去除费托合成废水中的含氧有机物,可以有效提高费托合成废水的可生化性、经济性,对实现大规模煤间接液化合成油的清洁生产具有重要意义.

关键词：费托合成废水渗透汽化电渗析含氧有机物回收

渗透汽化法分离费托合成废水中含氧有机物的中试研究

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膜科学与技术 2018年第3期38卷 110-115页

费托合成技术是煤间接液化合成油的关键技术环节,是解决能源危机最有效可行的途径之一,而对费托合成反应水的处理与回用是该技术得到大规模应用的重要影响因素.采用渗透汽化膜分离技术对费托合成废水中的含氧有机物进行分离和回收,分别... 详细信息

费托合成技术是煤间接液化合成油的关键技术环节,是解决能源危机最有效可行的途径之一,而对费托合成反应水的处理与回用是该技术得到大规模应用的重要影响因素.采用渗透汽化膜分离技术对费托合成废水中的含氧有机物进行分离和回收,分别在实验室和现场搭建了渗透汽化中试装置,对其操作条件进行了优化.当进料液中含氧有机物质量分数小于1%时,经过3级渗透汽化,可以将费托合成废水中的含氧有机物浓缩到40%以上,并且渗透汽化装置可稳定运行1 300h以上.因此,采用渗透汽化技术分离和回收费托合成废水中的含氧有机物具有较好的应用前景.

关键词：费托合成废水渗透汽化含氧有机物回收中试

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厌氧技术处理费托合成废水的工程应用

水处理技术 2017年第9期43卷 101-103页

作者：田忠明金沧璐何学文神华宁夏煤业集团公司煤化工工程建设指挥部宁夏银川750000 威立雅(中国)环境服务有限公司上海210000

通过采用厌氧工艺对煤制油费托合成废水处理进行小试论证,并采用厌氧颗粒污泥膨胀床工艺对神华宁煤生产工艺排放的煤制油费托合成废水进行工程设计和调试。实验表明,选取厌氧反应器COD容积负荷在15 kg/(m^3·d)下,COD去除率达到91%,从... 详细信息

通过采用厌氧工艺对煤制油费托合成废水处理进行小试论证,并采用厌氧颗粒污泥膨胀床工艺对神华宁煤生产工艺排放的煤制油费托合成废水进行工程设计和调试。实验表明,选取厌氧反应器COD容积负荷在15 kg/(m^3·d)下,COD去除率达到91%,从而证明了厌氧反应器能够实现煤制油费托合成废水处理工程化和资源化。

关键词：费托合成废水厌氧反应器容积负荷 COD去除率

EGSB反应器处理煤制油费托合成废水的研究

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工业水处理 2015年第11期35卷 56-59页

作者：伍金伟汪诚文于海中国电力工程顾问集团东北电力设计院有限公司吉林长春130021 清华大学环境学院北京100084 中国寰球工程公司北京100012

开展了膨胀颗粒污泥床（EGSB）反应器处理煤制油费托合成废水的试验研究。启动过程先以费托合成废水稀释水样作为反应器进水，并逐步降低稀释比，直至以费托合成原水作为进水。试验结果表明，反应体系pH和容积负荷对EGSB反应器启动的影... 详细信息

开展了膨胀颗粒污泥床（EGSB）反应器处理煤制油费托合成废水的试验研究。启动过程先以费托合成废水稀释水样作为反应器进水，并逐步降低稀释比，直至以费托合成原水作为进水。试验结果表明，反应体系pH和容积负荷对EGSB反应器启动的影响较大，启动过程中应控制反应器内pH为7．0～8．5，容积负荷在29kg／（m3·d）以内。

关键词：费托合成废水膨胀颗粒污泥床启动

零价铁强化厌氧处理煤化工费托合成废水的研究

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零价铁强化厌氧处理煤化工费托合成废水的研究

作者：徐浩哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

随着煤化工行业的大力发展,伴随着经济效益产出的同时,煤化工所带来的环境污染尤其是水污染越来越多的受到重视。费托合成是煤制油的一个重要工段但同时也产生了大量的费托合成废水,费托合成废水作为一种较难处理的工业废水具有高CODCr... 详细信息

随着煤化工行业的大力发展,伴随着经济效益产出的同时,煤化工所带来的环境污染尤其是水污染越来越多的受到重视。费托合成是煤制油的一个重要工段但同时也产生了大量的费托合成废水,费托合成废水作为一种较难处理的工业废水具有高CODCr、低pH、水量大、水质复杂等特点,目前针对费托合成废水处理工艺方面的研究还很少,因此本研究针对费托合成废水的处理而展开。零价铁强化作为厌氧生物处理的改进工艺不仅延续了厌氧生物处理的高效性、低能耗等特点,同时零价铁的投加对反应器处理效能和产甲烷菌代谢活性等方面也起到了促进作用。目前零价铁强化厌氧生物处理技术得到了广泛的研究和实际应用,但在针对费托合成废水的处理中还鲜有报道,因此本研究采用零价铁强化厌氧处理费托合成废水,通过两阶段的实验对其可行性和零价铁的强化机理进行了探究,为实际工程中费托合成废水的处理提供了理论依据。第一阶段实验探究采用模拟费托合成废水作为底物,采用静态实验探究实验参数对反应器去除效能的影响并对实验参数进行优化。首先设计单因素实验,实验中主要变量有系统初始pH、零价铁粒径和零价铁投加量,结果证明系统初始pH和零价铁投加量均存在最优值,而零价铁粒径越小反应器的去除效果越好。之后采用Box-Behnken实验设计并对实验结果进行响应曲面分析,得出最优实验参数为初始pH=6、零价铁投加量2.45g/L、零价铁粒径475目。采用最优实验参数与单独投加Fe2+进行对比实验,结果证名最优条件下反应器CODCr去除率更高,达到74.5%。零价铁对系统环境参数(pH、ORP)的影响主要表现在中和系统中有机酸,提升系统pH,同时其还原性使系统ORP降低,整个反应环境更适合厌氧消化的进行。第二阶段实验探究采用UASB反应器进行连续流实验,设置对照组和实验组,在实验过程中对反应器的有机物去除效率、产气/产甲烷能力、EPS的含量和组成成分及其对厌氧污泥颗粒化的影响等方面进行观测。结果证明零价铁对UASB处理模拟费托合成废水强化效果显著,实验组稳定运行期间平均CODCr去除率达到80.6%,甲烷产量达到1.65L?L-1?d-1,二者均高于对照组,同时实验组中更早观察到颗粒污泥的出现,表明零价铁提升了反应器处理效能和其稳定性。对厌氧污泥中总铁和不同形态铁含量的测定表明:零价铁作为铁源显著提高了污泥中总铁和生物有效性铁的含量,满足了产甲烷菌对铁元素的需求。另外,对产甲烷菌特征酶辅酶F420和F430的含量进行了检测,结果表明对照组F420和F430的含量分别为1.84umol/gVSS和0.76umol Ni/gVSS,相比之下实验组含量上升至2.86umol/gVSS和0.92 umol Ni/gVSS,同时结合对厌氧污泥的红外光谱分析和污泥EPS中蛋白质含量的分析,证明零价铁能促进产甲烷菌的代谢活性。对厌氧污泥进行高通量测序,结果表明:实验组的OTU数为546,对照组为530,微生物菌落多样性有所提高;对厌氧系统中优势菌属进行分析,证明零价铁的投加增大了产甲烷菌的丰度,使优势菌属发生改变。Methanoregula优势菌属的地位得以进一步强化,同时Methanospirillum、Methanomethylovorans和Methanosaeta含量降低,而Methanobacterium、Methanolinea和Methanosarcina含量升高。综上所述,得出最终结论:零价铁强化厌氧生物处理工艺处理模拟费托合成废水表现出良好的处理效果,具有可行性。在反应过程中,零价铁通过改善厌氧环境、提升反应器稳定性、改变甲烷合成途径以及释放Fe的方式实现了对厌氧生物处理的强化作用。

关键词：费托合成废水厌氧消化零价铁有机物去除菌群结构

厌氧—多级好氧—深度处理工艺处理费托合成废水的调试与运行

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厌氧—多级好氧—深度处理工艺处理费托合成废水的调试与运行

作者：郝炫凯哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

改革开放以来,我国的经济飞速发展,伴随着社会和生活水平的提高石油消费也逐年增加,现阶段我国的石油主要依赖进口。作为世界三大能源之一的煤炭资源,我国储量丰富、品种齐全、分布广泛。所以我国的能源结构呈现出“富煤、少油、少气”... 详细信息

改革开放以来,我国的经济飞速发展,伴随着社会和生活水平的提高石油消费也逐年增加,现阶段我国的石油主要依赖进口。作为世界三大能源之一的煤炭资源,我国储量丰富、品种齐全、分布广泛。所以我国的能源结构呈现出“富煤、少油、少气”的特点,我国政府提出煤炭清洁开发利用技术作为科技研究的重点。费托合成是煤制油技术的一个重要部分,但是费托合成工段产生的废水是一种典型的难处理煤化工废水,费托合成废水具有水量大、水质复杂、高COD浓度、低pH值、营养元素缺乏等特点,目前国内外针对费托合成废水处理的研究相对较少,费托合成废水处理达标是影响煤制油技术推广发展的重要因素。因此本试验采用“厌氧—多级好氧—深度处理组合工艺”处理费托合成废水,经过几个月的调试运行,工艺出水达到《污水综合排放标准》(GB8978—96)的一级标准。厌氧段工艺包括除油池、微电流反应池、厌氧塔,多级好氧段工艺包括生物增浓池、移动床好氧池和MBR池工艺,而深度处理工艺采用臭氧催化氧化塔+生物接触氧化池+砂滤罐。本文首先简单介绍了费托合成反应、费托合成废水的水质特点以及国内外对废水处理的研究现状,并以“厌氧—多级好氧—深度处理组合工艺”为线索介绍了厌氧处理、好氧处理技术的机理和发展情况,概述了试验各工艺的去除机理和设计参数。本文是通过在现场的试验启动,探究了厌氧段、好氧段工艺的启动方式,通过一个月的启动运行探究了各工艺的COD去除情况、主要指示参数的变化;重点探讨了启动完成后稳定运行两个月各工艺单元的COD去除情况、主要指示参数的变化情况,还探究了不同影响因素下微电流反应池提升废水pH值的最优值,简单介绍了现场试验中遇到的大量泡沫问题和解决办法。得到的结论如下:采用“厌氧—多级好氧—深度处理组合工艺”处理费托合成废水经中试试验调试和运行,表明组合工艺对处理难降解煤化工废水稳定可靠,具有工程指导意义。运行结果表明,厌氧段工艺中厌氧塔对COD的去除率在76%5%范围内波动;多级好氧段工艺中,生物增浓池、移动床好氧池、MBR池对COD的平均去除率分别为61%、38%、60%,多级好氧段工艺对COD的去除率为89%0%;深度处理段工艺中,臭氧催化氧化塔对COD的去除率为60%5%,生物接触氧化池对COD去除率达到了73%,砂滤罐最终出水的COD浓度为200mg/L,pH值为7.7.5,SS浓度为2.0.8mg/L,出水水质达到一级排放标准。试验中通过改变电极板两端的电压、电极板间距、厌氧塔外循环污泥回流比,结果表明当厌氧塔的外循环污泥回流比为100%、电极板两端电压为5V、电极板间距为3cm时,微电流反应池可以将废水的pH值由3.2提升至5.6.0。本论文的调试过程和结果对费托合成废水处理的发展具有重要的指导意义。对今后实际工程应用的调试和运行起到了很好的参考作用。

关键词：费托合成废水外循环厌氧多级好氧段工艺深度处理工艺

多孔材料对费托合成废水中醇酸有机物吸附的实验与理论研究

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多孔材料对费托合成废水中醇酸有机物吸附的实验与理论研究

作者：范红雷天津科技大学

学位级别：硕士

我国富煤贫油少气的能源现状决定了我国在较长时间内仍将保持以煤炭为主的能源消费结构。煤间接液化是将煤通过气化制得合成气（CO+H）,再经费托（Fishch Tropsch,FT）合成转化成有机烃类。但是费托合成反应会产生的大量的废水,费托合... 详细信息

我国富煤贫油少气的能源现状决定了我国在较长时间内仍将保持以煤炭为主的能源消费结构。煤间接液化是将煤通过气化制得合成气（CO+H）,再经费托（Fishch Tropsch,FT）合成转化成有机烃类。但是费托合成反应会产生的大量的废水,费托合成反应产物有机烃类与副产物水的理论质量比接近于1,大量废水产生会严重污染环境。在我国“双碳”目标的大背景下,如何提高煤炭间接液化的经济性并减少环境污染,是极具挑战性的研究课题。吸附分离是目前处理费托合成废水应用最广泛的工艺之一,沸石分子筛与金属有机框架材料（MOFs）因具有较高的比表面积和孔隙率是吸附分离最常用的吸附剂。本研究采用理论与实验相结合的方法,考察了不同孔结构的沸石分子筛和MOFs对费托合成废水的吸附性能,研究结果如下:（1）使用Zeo++软件对分子筛模型进行了孔结构分析,采用RASPA程序计算了其对单组分C1-C5醇及C2-C4酸的吸附量。计算结果表明:吸附量与分子筛的微孔孔容、比表面积呈正相关,八面沸石（FAU）分子筛因具有最大的微孔孔容（0.125 cm/g）和比表面积（978 m/g）,对单组分C1-C5醇及C2-C4酸的吸附量最高。（2）在上述理论计算的指导下,选取与分子筛模型结构相似的MFI、β、Na Y和MOR等4种分子筛材料,研究了分子筛对费托合成模型废水吸附性能。吸附实验结果表明:分子筛对极性小的分子吸附量高,且吸附量与分子筛的微孔孔容和比表面积呈正相关;分子筛表面越疏水,对FT合成模型废水吸附量越好,β分子筛表面最为疏水（105°）,对FT合成模型废水吸附性能最好,总吸附量为103 mg/g,并且吸附量随着温度的升高而降低,经过五次吸附-脱附循环后,吸附性能仍能保持良好。（3）在以上工作的基础上,通过调变MOFs有机配体官能团的亲疏水性,合成了UiO-66-X(X=BDC,NH,F,CH,（CH）),探究其孔内亲疏水性对费托合成模型废水吸附性能。结果表明:在孔径、比表面积与表面亲疏水性相接近的前提下,与MOFs内部环境的疏水性密切相关,内部环境越疏水,吸附性能越好。理论计算UiO-66-（CH）的内部环境最为疏水,对FT合成模型废水的吸附量最高,且吸附量随温度升高而降低,经过五次吸循环使用后,吸附性能仍能达到初始性能95%以上。

关键词：费托合成废水分子筛金属有机框架密度泛函理论吸附

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费托合成废水分离处理技术研究进展

煤质技术 2017年第6期32卷 5-8,12页

作者：段锋煤炭科学技术研究院有限公司煤化工分院北京100013 煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点实验室北京100013

费托合成废水中的含氧有机物具有重要的回收利用价值,对提高煤间接液化工艺的经济和环保效益影响显著。全面总结和归纳了目前费托合成废水含氧有机物分离处理技术现状,指出该领域的发展趋势;介绍了费托合成废水混合醇-醛-酮精馏分离及... 详细信息

费托合成废水中的含氧有机物具有重要的回收利用价值,对提高煤间接液化工艺的经济和环保效益影响显著。全面总结和归纳了目前费托合成废水含氧有机物分离处理技术现状,指出该领域的发展趋势;介绍了费托合成废水混合醇-醛-酮精馏分离及稀酸溶液分离处理技术的研究现状,包括萃取精馏和共沸精馏技术、稀酸溶液络合萃取及物化-生化组合技术,着重对南非Sasol及国内费托合成反应水分离工艺进行比较,认为废水组成决定了废水分离工艺的特点;阐述了费托合成废水催化加氢新技术的进展,指出催化加氢工艺中催化剂的研发是未来发展的关键。

关键词：煤间接液化费托合成废水分离处理技术萃取精馏络合萃取催化加氢催化剂废水分离工艺

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固定化微生物技术处理费托合成废水研究

工业用水与废水 2016年第5期47卷 13-16,42页

作者：尹莉贾琰乔丽丽李璐刘峰俞彬耿翠玉乔瑞平博天环境集团股份有限公司研发中心北京100082 贵州省环境监测中心站贵阳550081 博天环境工程(北京)有限公司北京100082

采用固定化复合菌对煤间接制油费托合成废水进行生化处理,考察固定化微生物技术对费托合成废水中CODCr和NH_3-N的去除效果,并确定最佳的反应参数。结果表明,在初始pH值为7.0,固定化复合菌投加量为90 g/L,温度为30℃的最佳条件下,恒温振... 详细信息

采用固定化复合菌对煤间接制油费托合成废水进行生化处理,考察固定化微生物技术对费托合成废水中CODCr和NH_3-N的去除效果,并确定最佳的反应参数。结果表明,在初始pH值为7.0,固定化复合菌投加量为90 g/L,温度为30℃的最佳条件下,恒温振荡96 h后,废水中CODCr、NH_3-N的质量浓度分别由初始的10 512.3、30.0 mg/L降至2 094.0、4.7 mg/L,去除率分别为80.08%、84.47%。在合适的CODCr浓度范围内,固定化复合菌对废水的处理效果显著。说明固定化微生物技术对煤间接制油费托合成废水具有良好的处理效果。

关键词：固定化复合菌生化处理费托合成废水好氧条件