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新型贮氢材料研究的最新动态

材料导报 2004年第5期18卷 72-75页

作者：孙大林陈国荣江建军雷永泉王启东复旦大学材料科学系上海200433 华中科技大学电子科学与技术系武汉430074 浙江大学材料科学与工程杭州310027

“氢经济”概念的引入迫使工业界对贮氢材料的贮氢量提出了高达5～6.5wt%的新要求。为实现这一目标,自1996年起这一领域的研究重点已从传统的金属氢化物扩展到新型微纳米结构的贮氢材料和络合物贮氢材料。综述其最新动态,着重阐述了以Na... 详细信息

“氢经济”概念的引入迫使工业界对贮氢材料的贮氢量提出了高达5～6.5wt%的新要求。为实现这一目标,自1996年起这一领域的研究重点已从传统的金属氢化物扩展到新型微纳米结构的贮氢材料和络合物贮氢材料。综述其最新动态,着重阐述了以NaAlH_4为代表的络合物新型贮氢材料的研究进展。

关键词：贮氢材料 “氢经济” 贮氢量金属氢化物微纳米结构络合物贮氢材料 NaAlH4 纳铝氢络合物

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Li-N-H系新型贮氢材料的贮氢性能研究

Li-N-H系新型贮氢材料的贮氢性能研究

作者：唐朝辉兰州理工大学

学位级别：硕士

随着各类贮氢合金材料开发的日益成熟,发展较高的氢质量/体积百分比贮氢材料已经成为新的课题,金属络合物及一些新型无机化合物材料因其贮氢质量密度高,近年来备受关注。Li-N-H系材料的理论贮氢密度高达10.4wt%,是目前国际上关于贮氢材... 详细信息

随着各类贮氢合金材料开发的日益成熟,发展较高的氢质量/体积百分比贮氢材料已经成为新的课题,金属络合物及一些新型无机化合物材料因其贮氢质量密度高,近年来备受关注。Li-N-H系材料的理论贮氢密度高达10.4wt%,是目前国际上关于贮氢材料领域的研究热点之一。但国内除沈阳金属所Yong Chen等在LiNH/MgH的放氢方面做过相关研究,再无相关文献报道。本文从起始LiN材料的合成因素比较;经XRD物相定性和吸氢定量分析,研究了LiN在不同温度下的吸氢性能,确定充分氢化为LiNH+2LiH时所需条件;结合P-C-T曲线测试和TG/DTA热分析,对LiNH+2LiH的放氢性能进行研究;并采取球磨和添加催化剂的方式,对其贮氢性能改性的比较。具体内容如下。 1.比较了在一定氮气压力下,不同温度对合成LiN的影响。结果表明,温度高低对合成反应的影响只体现在反应所需时间上,对产物物相组成并无影响。温度较高,所需时间较短,但差别不大,因此确定在稍高于Li熔点的200℃温度进行合成。 2.在合成LiN的基础上,研究其吸氢性能。在较低氢压时进行P-C-T曲线测试,结果表明,受压力、温度低的制约,LiN吸氢曲线只出现一个平台,在250℃时最大吸氢量为3.24wt%。在4～5MPa的高压氢气和不同温度下吸氢时,通过XRD物相鉴定和反应称重定量分析可知,200℃吸氢量只能达1.87wt%;400℃反应完全,吸氢量达到9.50wt%,与理论吸氢量的差距是因LiOH、LiO杂相存在所致。LiN在球磨后,有不锈钢成分的杂质形成,可能相为AlCo、AlNi、FeN、FeSiTi和FeN,影响吸氢反应动力学;LiN在球磨后晶体空间群由P6/mmm转变为P63/mmc,结构稳定性下降;添加Ti粉球磨时有少量TiNx杂相形成。 3.研究了合成LiN充分氢化后的LiNH+2LiH试样在不同反应条件的放氢性能。高温P-C-T曲线测试显示,400℃经72h释放出2.75wt%的氢气;而300℃经108h则可达3.33wt%,表明尽管反应时间充分长,放氢过程仍不完全,动力学性能较差与真空度不够高有一定关系。TG/DTA热分析结果表明,分别以3k/min和8k/min的速率由室温升温至400℃,并于400℃保温1h时,总失重(放氢量)都大于6.5%,吸热起始温度为270℃左右,吸热峰尖在350℃以上。对应于LiNH+2LiH放氢的第一步,而第二步放氢反应由于平台压过低,较难进行。 4.综合比较所有球磨过程对吸放氢性能的影响,可以得知,球磨过程都有不锈钢成分的杂相生成。由于杂相的存在,P-C-T测试时,LiN的吸氢反应和LiNH/LiH放氢反应都更难进行;TG/DTA热分析测试结果表明,球磨使得粉末粒

关键词：贮氢材料 Li3N LiNH2 TG/DTA热分析贮氢量

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国外贮氢材料研究及其应用

物理 1985年第7期 403-409页

作者：虞心南中国科学院物理研究所

氢是一种理想的二次能源.它作为未来世界的新能源而占有重要地位.最引人注目的是氢产自于水,燃烧产物仍旧是水,其单位重量热值为汽油的三倍.因此,氢作为清洁能源,受到世界各国广泛重视. 氢能利用包括生产、贮存和运输三方面.用高压钢瓶... 详细信息

氢是一种理想的二次能源.它作为未来世界的新能源而占有重要地位.最引人注目的是氢产自于水,燃烧产物仍旧是水,其单位重量热值为汽油的三倍.因此,氢作为清洁能源,受到世界各国广泛重视. 氢能利用包括生产、贮存和运输三方面.用高压钢瓶或液氢贮存的缺点是容器笨重,贮氢密度低,还需消耗能量,宜接使用又有危险.自从1958年ZrNi,1967年Mg2Cu,1968年Mg2Ni,1974年TiFe,1970年LaNi5,1977年TiMn1.5等贮氢合金的研究工作发表以来,国际上贮氢材料的研究甚为活跃,美、苏、日、英、法、西德、瑞士等工业发达国家,作了许多工作. 由表1可见,贮氢材料…

关键词：贮氢材料贮氢合金贮氢量吸氢氢密度金属氢化物中子衍射表面分凝低能电子衍射蓄热材料

La2Mg17和La2Mg16Ni合金贮氢性能的研究

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金属学报 1983年第4期 108-116页

作者：申泮文汪根时张激志杨喜增南开大学

制备了LaMg和LaMgNi合金,研究了其贮氢性能。给出了这两种合金的解吸等温线,并据此计算了相应的△H,△S值。解吸等温线的分析表明:LaMgNi的解吸等温线有分别对应于MgNi-MgNiH以及Mg-MgH的两个平台。通过X射线衍射物相分析和电子探针分析... 详细信息

制备了LaMg和LaMgNi合金,研究了其贮氢性能。给出了这两种合金的解吸等温线,并据此计算了相应的△H,△S值。解吸等温线的分析表明:LaMgNi的解吸等温线有分别对应于MgNi-MgNiH以及Mg-MgH的两个平台。通过X射线衍射物相分析和电子探针分析,总组成为LaMgNi的合金实际上是LaMg型和MgNi型两相混合物。LaMgNi的氢化产物是La的氢化物以及MgH和MgNiH。对两种合金还作了常温低压吸氢及常压加热吸氢等应用试验。从研究结果看来,LaMg和LaMgNi合金是性能较好的贮氢材料。

关键词：氢化产物等温线热力学性质表吸氢 La2Mg 贮氢性能放氢贮氢量 Ni

Mg-Ni-RE系贮氢合金在不同工艺条件下性能的研究进展

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金属功能材料 2008年第5期15卷 37-42页

作者：孙玉巧张羊换师彦春董小平王新林钢铁研究总院功能材料研究所

本文综述了近几年来国内外Mg-Ni-RE(RE=La,Y,Nd,Ce,Pr)系贮氢合金的发展状况,主要介绍了La,Y,Nd,Ce,Pr五种元素在不同制备工艺条件下对Mg-Ni合金贮氢量和电化学性能的影响,提出了Mg-Ni-RE系贮氢合金研究中需要解决的问题及今后的研究重点。

关键词： Mg-Ni-RE系贮氢合金制备工艺贮氢量电化学性能

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贮氢材料TiFeMm中毒与再生的研究

真空科学与技术学报 1985年第4期 16-21页

作者：虞心南张青哲林彰达陆镇国邓其森陈荣标王建荣于艳蓉中国科学院物理研究所冶金部广州有色金属研究院

本文概括叙述了贮氢材料TiFeMm的贮氢特性及其表面中毒与再生机制。在贮氢材料TiFe中添加少量混合稀土金属Mm,改善了它的活化条件。我们发现,当使用98％工业纯氢气吸氢时,由于表面中毒,贮氢量下降。第一个吸放氢循环,其吸氢量下降约23％... 详细信息

本文概括叙述了贮氢材料TiFeMm的贮氢特性及其表面中毒与再生机制。在贮氢材料TiFe中添加少量混合稀土金属Mm,改善了它的活化条件。我们发现,当使用98％工业纯氢气吸氢时,由于表面中毒,贮氢量下降。第一个吸放氢循环,其吸氢量下降约23％;第三个循环,其下降约61％。尽管如此,TiFeMm的抗毒性能还是比TiFe要好。中毒后的TiFeMm,经三次纯氢循环再生后,贮氢容量可回升到96％。由UPS分析表明,TiFeMm表面上过渡金属铁的d带峰强度是预测催化性质的重要依据。从AES、XPS分析结果指出,TiFeMm表面上的钛与铁分别呈TiO和金属态铁,还有少量氧与碳的表面污染。很明显,表面中毒以后,分别形成TiO2和Fe3O4的表面化合物,从而抑制氢分子H2→2H催化分裂和氢的渗透,致使贮氢量下降。从应用观点出发,我们相信,试验结果对于类似贮氢材料是很重要的。

关键词：贮氢量 Fe 放氢贮氢材料 TiFeMm 吸氢量工业氢气表面化合物贮氢合金混合稀土金属电子结合能

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LaNi5的硫化物中毒及其再生的表面研究

物理学报 1983年第3期 360-365页

作者：虞心南张青哲谢侃康瑾林彰达中国科学院物理研究所

本文概括了氢气中的硫化物（如H2S,SO2和CS2）对LaNi5的表面中毒和再生。 AES,XPS的分析表明,三种硫化物的中毒性质不同:H2S中毒产生La2S3和NiS这样的表面化合物;SO2和CS2中毒分别发生化学吸附和物理吸附。此外,从Ni(2P3/2)谱峰强度变化... 详细信息

本文概括了氢气中的硫化物（如H2S,SO2和CS2）对LaNi5的表面中毒和再生。 AES,XPS的分析表明,三种硫化物的中毒性质不同:H2S中毒产生La2S3和NiS这样的表面化合物;SO2和CS2中毒分别发生化学吸附和物理吸附。此外,从Ni(2P3/2)谱峰强度变化,表明了在LaNi5表面上活性镍的表面催化性质。纯氢循环法再生CS2和SO2中毒是有效的,但对H2S中毒无效。试验结果对解释稀土金属间氢化物的表面中毒机理和再生机理非常有用。

关键词：贮氢量 LaNi5 物理吸附化学吸附氢气循环再生纯氢工业气体表面化合物贮氢材料硫化合物硫化物表面研究

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LaNi5-LaCu5相平衡与贮氢机制

金属学报 1982年第5期 592-598页

作者：梁敬魁王朝果中国科学院物理研究所

本文用X射线分析和热学分析的方法研究了LaNi-LaCu赝二元系的相平衡关系。这一体系属连续固溶体体系。随Cu含量的增加,熔点降低,点阵常数α和c增加,贮氢量下降,氢化物的稳定性随之提高。论证了LaNiCuH是LaNiCu-H体系的一个独立化合物,La... 详细信息

本文用X射线分析和热学分析的方法研究了LaNi-LaCu赝二元系的相平衡关系。这一体系属连续固溶体体系。随Cu含量的增加,熔点降低,点阵常数α和c增加,贮氢量下降,氢化物的稳定性随之提高。论证了LaNiCuH是LaNiCu-H体系的一个独立化合物,LaNiCu的吸氢机制是合金一部分一部分被氢化形成氢化物的过程,而不是氢均匀地溶解在合金中的连续过程,放氢机制是其逆过程。在LaNiCu合金中,特别是垂直于主轴的基面,La与Ni(或Cu)的原子半径被分别压缩,但是形成氢化物时,这种压缩现象消失。

关键词：氢化物 Cu 氢化合物点阵常数原子间距贮氢量衍射线原子半径合金相金相相组成吸氢量连续固溶体

富镧混合稀土-镍贮氢材料CO,O2和H2O中毒的表面特征

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物理学报 1983年第10期 1333-1338页

作者：虞心南张青哲谢侃齐上雪康瑾林彰达中国科学院物理研究所

本文用UPS,XPS研究了贮氢材料MlNi5（Ml=La,Ce,Pr,Nd）的CO,O2和H2O的中毒,在UPS谱中,我们观察到在EF以下峰α（0.3eV）和峰b（1.2eV）强度随中毒气体暴露量增加有显著变化,并向低动能端位移,逐渐形成肩峰,与此同时,峰c（6eV）和峰d（9.... 详细信息

本文用UPS,XPS研究了贮氢材料MlNi5（Ml=La,Ce,Pr,Nd）的CO,O2和H2O的中毒,在UPS谱中,我们观察到在EF以下峰α（0.3eV）和峰b（1.2eV）强度随中毒气体暴露量增加有显著变化,并向低动能端位移,逐渐形成肩峰,与此同时,峰c（6eV）和峰d（9.5eV）的强度随暴露量增加而增加,并有能量位移,配合XPS分析,分别确定相应的化学态。氧中毒后的MlNi5,经300℃加氢还原,从UPS谱可以看到峰α,b强度增加;H2O和CO中毒后,在超高真空条件下,分别经300℃加热处理,和Ar+剥离方法,均获得类似的效果,XPS分析进一步证实了这些结果。实验给出了贮氢材料MlNi5中过渡金属镍的d电子与气体自由分子轨道间电荷转移的信息,为在实际应用中认识此类贮氢合金的表面催化中毒和再生提供了依据。

关键词：富镧混合稀土 XPS Ni 贮氢合金吸氢量 CO,O2 H2O 贮氢量贮氢材料吸氢能力暴露量表面特征