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FeCl_3模板辅助法由质子盐制备氮、硫、铁三掺杂碳纳米片及其催化氧还原反应（英文）

Chinese Journal of Catalysis 2018年第9期39卷 1453-1462页

作者：朱军杰来庆学赵颖轩钟佳梁彦瑜南京航空航天大学材料科学与技术学院江苏省能量转换材料与技术重点实验室江苏南京210016

作为一种新型能源技术,燃料电池具有能源转化效率高、燃料可再生、运行安全清洁等优点,因而在应对全球持续增长的能源、环境问题方面受到广泛的研究.但是,燃料电池的阴极氧还原反应(ORR)存在动力学缓慢的固有特性,其反应过电位高,需要... 详细信息

作为一种新型能源技术,燃料电池具有能源转化效率高、燃料可再生、运行安全清洁等优点,因而在应对全球持续增长的能源、环境问题方面受到广泛的研究.但是,燃料电池的阴极氧还原反应(ORR)存在动力学缓慢的固有特性,其反应过电位高,需要在催化剂的辅助下才能顺利发生反应并提供足够的电极电势.目前ORR催化性能最优的是铂基催化剂,但其存在着资源稀缺、价格昂贵、循环寿命差等缺陷,这也是制约燃料电池商业化应用的主要因素.因而要想实现燃料电池的大规模应用,寻找新的可替代铂基催化剂、且储量丰富、价格低廉的优秀ORR催化剂成为了研究的热点.近几年来,杂原子掺杂的碳材料以其价格低、催化性能卓越、优异的稳定性和抗甲醇性能等优点,逐渐发展成为最有前景的ORR催化剂.本文以FeCl_3为模板和铁源,质子盐对苯二胺(PPS)为碳、氮、硫源,采用简单的一步中和法制备氮、硫、铁三掺杂的二维介孔碳纳米片催化剂(NSFC).TEM和BET结果显示,Fe Cl3不仅起到了二维模板的作用,同时在热处理过程中与无定形碳发生作用形成了丰富的介孔,大大提高了材料的比表面积和结构开放性,为ORR反应提供了反应场所.XPS结果显示,质子盐中和合成法不仅有效地简化了NSFC的合成步骤,而且能够灵活地控制材料的元素组成,实现了氮和硫的原位掺杂,有效构筑了杂原子掺杂活性位;同时FeCl_3也为催化剂材料引入了Fe元素,进而形成催化活性更加优异的Fe-Nx活性位.电化学测试结果表明,通过调整FeC l3和PPS的比例,NSFC-3催化剂材料在结构形貌和表面功能达到了同时最优化,获得了与商业30 wt%Pt/C可比的催化性能,其起始电位和极限电流密度分别达到了–0.03 V和5.05 mA/cm2,同时NSFC-3具有优于商业30wt%Pt/C的催化选择性、稳定性和抗甲醇性能.这源于稳定的二维纳米片层结构、丰富的表面介孔结构、大的比表面积和活性位点暴露率以及多种催化活性位点的协同催化效应.

关键词：氧还原催化剂 FeCl3模板质子盐原位掺杂协同催化

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模板法制备分级多孔碳基材料及其氧还原催化性能研究

模板法制备分级多孔碳基材料及其氧还原催化性能研究

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作者：李孟赫南京航空航天大学

学位级别：硕士

为了摆脱贵金属Pt/C催化剂对燃料电池商业化的限制,多孔碳基纳米材料被广泛研究并表现出优异的催化活性、稳定性以及抗甲醇中毒的能力。目前多孔碳基纳米材料面临的主要问题是:如何开发新型廉价的前驱体以及简单高效的合成方法实现对材... 详细信息

为了摆脱贵金属Pt/C催化剂对燃料电池商业化的限制,多孔碳基纳米材料被广泛研究并表现出优异的催化活性、稳定性以及抗甲醇中毒的能力。目前多孔碳基纳米材料面临的主要问题是:如何开发新型廉价的前驱体以及简单高效的合成方法实现对材料微观结构以及表面组成的调控进而改善材料的电催化性能。针对上述问题,本论文选用最新发现的价格低廉、简单可控的质子盐为单一前驱体,通过模板法快速大规模制备出多元素掺杂的分级多孔碳基纳米材料。通过改变模板的种类、添加量以及热处理温度等反应条件实现了对产物形貌、孔径等微观结构和杂原子掺杂的含量和类型等表面组成的调控,并系统探究了材料的结构与组成对电催化性能的影响。具体研究内容如下:(1)以对苯二胺和硫酸为原料,通过中和反应制备出对苯二胺硫酸盐并作为单一前驱体,以SiO为模板快速制得三维有序大孔碳NSAC。其中,以质子盐为前驱体可以实现N/S元素的原位掺杂;改变SiO的尺寸、添加量和热处理温度可以改变产物的形貌、比表面积和表面掺杂状态,进而改善材料的电催化性能。研究发现:复制大尺寸SiO形成的连通开放结构更有利于催化活性位的暴露,使材料获得与Pt/C相近的极限电流密度和稍负的起始电位。(2)以对苯二胺硫酸盐为前驱体,FeCl为模板,一步热解制得二维介孔碳纳米片NSFC。通过改变FeCl的添加量和温度调控NSFC的片层厚度、孔径分布以及N/S/Fe元素的掺杂状态,进而探究材料结构和组成与催化性能之间的构效关系。研究发现:适量的FeCl可以剥离出超薄的碳纳米片,引入大量孔径均一的介孔,提高比表面积,促进反应物扩散;Fe的引入可以构筑新的活性位点Fe-Nx,最终使NSFC获得比Pt/C更正的起始电位和相当的极限电流。(3)以SiO和FeCl为双模板,与对苯二胺硫酸盐混合后一步制得组合型分级多孔碳基材料NSHC。通过改变模板的种类和添加量,探究了双模板法在调控产物微观结构和表面组成方面的独特优势。研究发现:组合了NSAC和NSFC两种结构的NSHC不仅开放程度更大,使活性位点充分暴露;而且两种结构之间具有很强的界面作用力,有利于电子转移和传输,最终使NSHC表现出完全超越Pt/C的活性和循环稳定性。

关键词：氧还原催化剂质子盐模板法多元素掺杂分级多孔碳

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