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2-胺基吡啶铱络合物的合成及催化借氢反应研究

2-胺基吡啶铱络合物的合成及催化借氢反应研究

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作者：吕浩田南昌大学

学位级别：硕士

借氢反应也称为氢转移反应,是指在化学反应过程中一个分子上的氢原子转移到另一个分子上,从而完成特定的化学转化,这一过程通常需要过渡金属催化剂的参与。借氢反应不需要额外的氢源,不会产生有毒的副产品,并且可以显著提高反应的原子... 详细信息

借氢反应也称为氢转移反应,是指在化学反应过程中一个分子上的氢原子转移到另一个分子上,从而完成特定的化学转化,这一过程通常需要过渡金属催化剂的参与。借氢反应不需要额外的氢源,不会产生有毒的副产品,并且可以显著提高反应的原子经济性。因此,开发新颖的催化剂或催化体系高效地实现这类反应不仅是化工领域内一个重要的研究方向,也符合绿色化学发展的基本要求。质子响应型配体构建的催化剂体系通过配体上质子敏感部位的质子吸附与脱附过程,在不同电子构型间实现动态转换,从而强化催化剂与底物间的相互作用,并有效调控质子与氢负离子在催化循环中的传递,如氢在金属氢化物供体与受体间的转移。因为这种特性,含有这类配体的金属催化剂往往能应用于与质子转移相关的反应,比如借氢反应。然而,尽管此类质子响应型配体在理论上具有显著优势,但在实际制备中却面临诸多挑战,例如配体多样性合成难度大、衍生化过程复杂等问题,这限制了基于此类型配体的金属催化剂的种类和规模化应用。为克服这一难题,本论文聚焦于过渡金属催化剂,特别是胺基吡啶铱络合物的创新设计、合成与催化性能测试,其主要内容如下:1.成功设计并合成了系列具有质子响应特性的新型配体及其与铱形成的金属络合物,并通过多种表征方法对其结构进行了鉴定。这些配体借助独特的去芳构化与再芳构化机制,有效地促进了质子和氢负离子的转移过程。合成方法以简便易行、成本低廉的起始原料为基础,且该类配体结构含有多个可修饰位点,支持模块化合成策略,便于构建一系列结构丰富多样的配体及铱络合物催化剂库,以适应不同底物的高效活化与转化需求。2.对所合成的一系列铱络合物展开了催化活性评价实验,结果显示它们在各类借氢反应中展现出卓越的催化性能。特别是在苯乙酮与伯醇的α-烷基化反应中,该催化剂体系实现了高达99%的转化率和90%的收率;而在醇与胺的N-烷基化反应中,同样取得了95%的转化率和94%的收率。

关键词：借氢反应质子响应型配体铱金属络合物

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