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泡沫镍负载二氧化钛光电协同处理饮用水中砷

泡沫镍负载二氧化钛光电协同处理饮用水中砷

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作者：任超艳广东工业大学

学位级别：硕士

本论文以导电性良好的泡沫镍作为载体,通过用热碱和硝酸对泡沫镍表面进行处理后,以硫酸氧钛为主盐,采用阴极电沉积制备得到泡沫镍负载型纳米zn/tio2光催化剂,并利用其进行光电催化氧化As(Ⅲ)。在工艺方面,采用预处理过得泡沫镍来负载zn/... 详细信息

本论文以导电性良好的泡沫镍作为载体,通过用热碱和硝酸对泡沫镍表面进行处理后,以硫酸氧钛为主盐,采用阴极电沉积制备得到泡沫镍负载型纳米zn/tio2光催化剂,并利用其进行光电催化氧化As(Ⅲ)。在工艺方面,采用预处理过得泡沫镍来负载zn/tio2,通过单因素实验方法,确定了zn/tio2/泡沫镍阴极电沉积的影响因素,即主盐浓度、表面活性剂、稳定剂及各工艺条件如搅拌速度、pH值、镀液温度、施镀时间,根据负载量和催化性能,确定了最佳工艺条件为：电解液成分为0.02mol/L硫酸氧钛,0.1mmol/L硫酸锌,0.2mol/L硫酸,0.1mol/L硝酸钾,0,01mol/L30%的过氧化氢,用氨水调节电解液的pH为1.9。在室温和磁力搅拌速度200r/min条件下,控制电压2.5V沉积8-30min,'恒电位阴极电沉积制备,得到的电极用二次水清洗后放入马弗炉中,在500℃煅烧1h,此时每克泡沫镍负载Ti02质量为0.0725g。利用该方法得到的zn/tio2薄膜在紫外光区有较强的吸收,颗粒细小、分布均匀、为锐钛矿型,直径约16.3nm,催化活性高,Ti02纳米颗粒与泡沫镍表面结合牢固,负载薄膜厚度约为16.3nnm。通过以zn/tio2/Ni作为吸附剂,吸附水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ),发现拟一级动力学能更好地描述zn/tio2/Ni对As(Ⅲ)和As(V)的吸附动力学过程。吸附As(Ⅲ)和As(V)的速率常数分别为1.268×10-2Min-1和1.303×10-2min-1,催化剂对五价砷的吸附比对三价砷的吸附强。利用tio2/Ni和zn/tio2/Ni进行光电催化氧化As(Ⅲ)实验,结果表明,光催化和光电催化As(Ⅲ)反应过程都遵循拟一级动力学规律,催化效率受pH值影响明显,碱性条件下的反应速度远远高于酸性条件。循环多次使用zn/tio2/Ni进行光催化As(Ⅲ),催化效率几乎没有降低,说明负载的Ti02颗粒与泡沫镍表面结合牢固,长时间搅拌也不容易脱落。光电催化氧化As(Ⅲ)时,氧化As(Ⅲ)的主要物质为超氧自由基,超氧自由基在光照作用下进一步转化成羟基自由基氧化As(Ⅲ)。显著提高光催化效率。负偏压同时起阴极保护作用避免引起基材金属镍溶出,通过实验得出最佳负偏压电压为-0.4V,并发现通入气体的种类对光电催化氧化As(Ⅲ)的转化率没有明显影响。As(Ⅲ)初始浓度为lmg/L,实验中As(Ⅲ)初始浓度为1mg/L, pH=7±0.05,光催化剂用量为0.50g。固液比为1.0g/L,光照3h,施加-0.4V偏压,As(Ⅲ)的去除率高达92.6%。

关键词：阴极电沉积法光电催化泡沫镍负载型zn/tio2 砷

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