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第十三届全国催化学术会议

作者：董林陈懿南京大学化学化工学院教育部介观化学重点实验室南京大学化学化工学院教育部介观化学重点实验室

＜正＞负载型金属氧化物催化剂中表面活性组分与氧化物载体之间的相互作用一直是多相催化领域的研究热点,这不仅是由于这类催化剂在化学工业、石油化工, 环境保护、新原料路线和新能源的开发等方面有着重

关键词：负载型金属氧化物催化剂嵌入模型表面相互作用

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负载型过渡金属氧化物催化剂热催化分解甲基膦酸二甲酯的研究

负载型过渡金属氧化物催化剂热催化分解甲基膦酸二甲酯的研究

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作者：高寒军事科学院

学位级别：硕士

传统的毒剂防护技术为无铬浸渍炭吸附技术,存在防护谱窄、饱和失效和陈化失活等问题,不适应日益增长的多元化学威胁防护需求,替代技术成为目前研究的热点。热催化分解净化技术可将毒剂分子催化分解为无毒或低毒的小分子物质,显示出广阔... 详细信息

传统的毒剂防护技术为无铬浸渍炭吸附技术,存在防护谱窄、饱和失效和陈化失活等问题,不适应日益增长的多元化学威胁防护需求,替代技术成为目前研究的热点。热催化分解净化技术可将毒剂分子催化分解为无毒或低毒的小分子物质,显示出广阔的军事应用前景。然而,毒剂分子所含的杂原子易造成催化剂失活,研制高效、稳定的催化剂是该技术的关键。负载型过渡金属氧化物催化剂具有独特的电子结构和化学性质,展现出热催化分解毒剂的研究价值。本论文的目标是通过研究负载型过渡金属氧化物催化剂对沙林模拟剂—甲基膦酸二甲酯(DMMP)的热催化分解性能,获得较优的催化剂组分,并利用多种表征分析手段,研究热催化分解DMMP的产物组成,探讨热催化分解DMMP的反应途径及催化剂活性下降的原因。通过等体积浸渍法制备了负载型单活性组分金属氧化物催化剂,研究了γ-AlO分别负载过渡金属氧化物(Ni、Fe、Cu、Mn、Co、Ce)对DMMP的热催化分解性能;考察了三种常用催化剂载体(γ-AlO、TiO、ZrO)负载最优活性组分时催化剂的热催化分解性能;在最优组分催化剂的基础上,进一步优化了活性组分的负载量,研究了不同反应温度、空速条件的影响。实验结果表明,在负载型过渡金属氧化物MO/γ-AlO(M为Mn、Ni、Fe、Co、Cu和Ce)中,CuO组分显示出了较好的热催化分解性能,5%CuO/γ-AlO在400℃下对DMMP的防护时间达到377 min;在以γ-AlO、TiO和ZrO为载体的负载型CuO催化剂中,CuO/γ-AlO的热催化分解性能最佳;CuO负载量对CuO/γ-AlO的热催化分解性能有显著影响,5%是负载CuO的最适比例;升高反应温度能够延长5%CuO/γ-AlO对DMMP的防护时间,降低反应空速有利于提高5%CuO/γ-AlO对DMMP的处理量。通过多种分析手段对DMMP在5%CuO/γ-AlO上的热催化分解产物展开研究。质谱和红外气体分析仪的结果显示,DMMP在5%CuO/γ-AlO上热催化分解的气态产物包括甲烷、甲醇、氢气和二氧化碳,未检测到一氧化碳和有机磷产物;X射线光电子能谱、红外光谱、离子色谱和ICP-OES的分析结果显示,被穿透的5%CuO/γ-AlO表面和体相中均含有较多磷元素,催化剂表面的磷物种包括磷酸和甲基膦酸。表面磷物种的沉积和金属磷酸盐的生成破坏了催化剂的孔结构和晶体结构,是5%CuO/γ-AlO热催化分解活性下降的主要原因。为进一步改善负载型CuO催化剂对DMMP的热催化分解性能,通过共浸渍法制备了负载型双活性组分金属氧化物催化剂CuO-MO/γ-AlO(M为Fe、Mn或Ce),考察了第二活性组分对CuO-MO/γ-AlO热催化分解DMMP性能的影响,研究了第二活性组分的最佳负载量,探讨了第二活性组分影响催化剂反应性能的作用机制。实验结果表明,负载型双活性组分催化剂CuO-MO/γ-AlO(M为Fe、Mn或Ce)均表现出了优于5%CuO/γ-AlO的热催化分解性能,其中,CeO作为第二活性组分时,催化剂的性能最佳;当CuO的负载量为5%时,随着CeO负载量的增加(1%、5%、10%),负载型铜铈催化剂的防护时间先升高后降低,CeO的最佳负载量为5%,其在350℃下对DMMP的防护时间达到237 min。XRD、XPS和H-TPR等表征结果显示,该催化剂中的Cu、Ce组分产生了较强的相互作用,其作用方式可能包含Cu组分对CeO晶格的掺杂,相互作用促进了表面吸附氧的生成,有利于催化剂对DMMP的热催化分解反应。

关键词：热催化分解甲基膦酸二甲酯毒剂负载型金属氧化物催化剂化学防护

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“嵌入模型”在γ-Al2O3负载单组分和双组分金属氧化物催化剂中的应用(英文)

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催化学报 2013年第11期34卷 1975-1985页

作者：姚小江高飞董林南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏南京210093 南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210093

探讨负载型金属氧化物催化剂的表面组分与载体之间的相互作用,有助于理解相关催化剂的催化作用本质.近年来,我们对单组分CuO以及双组分CuO-Mn2O3,CuO-CoO等金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和存在状态,及其物理化学性质和催化性... 详细信息

探讨负载型金属氧化物催化剂的表面组分与载体之间的相互作用,有助于理解相关催化剂的催化作用本质.近年来,我们对单组分CuO以及双组分CuO-Mn2O3,CuO-CoO等金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和存在状态,及其物理化学性质和催化性能(CO+O2和NO+CO模型反应)进行了研究.结果表明,这些金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和所得负载型催化剂样品的一些物理化学性质及其催化性能均可参照"嵌入模型"来解释.在此基础上,我们讨论了这些样品的"组成-结构-性质"间的关系,并针对表面负载双组分金属氧化物样品提出了表面协同氧空位参与的NO+CO反应机理.

关键词： γ-氧化铝载体负载型金属氧化物催化剂表面相互作用嵌入模型表面协同氧空位

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气相酯交换法合成碳酸甲丙酯负载型催化剂的研究

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高校化学工程学报 2006年第3期20卷 374-378页

作者：赵春香陈兴权赵天生宁夏大学能源化工自治区重点实验室宁夏银川750021

考察了负载型金属氧化物催化剂对碳酸二甲酯和丙醇气相酯交换合成碳酸甲丙酯的催化性能,并采用BET、XRD、CO2-TPD方法对催化剂进行了表征。结果表明,TiO2/Al2O3对反应具有较高的催化活性和稳定性。随着TiO2负载量的增加,催化剂的比表面... 详细信息

考察了负载型金属氧化物催化剂对碳酸二甲酯和丙醇气相酯交换合成碳酸甲丙酯的催化性能,并采用BET、XRD、CO2-TPD方法对催化剂进行了表征。结果表明,TiO2/Al2O3对反应具有较高的催化活性和稳定性。随着TiO2负载量的增加,催化剂的比表面积减小,而催化性能则随Ti负载量的增加先增加后减小,在Ti负载量为5%(wt)时活性达到最高,当Ti负载量低于5%(wt)时,TiO2可能以非晶态形式分散在Al2O3表面,而当Ti负载量高于5%(wt)时,TiO2以微晶的形式存在。CO2-TPD研究表明,负载量的改变对催化剂的碱性影响不明显。

关键词：负载型金属氧化物催化剂碳酸甲丙酯碳酸二甲酯气相酯交换

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木质素选择性氧化制备方向化学品的研究

木质素选择性氧化制备方向化学品的研究

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作者：马玙晗北京化工大学

学位级别：硕士

以生物质资源为原料制取液体燃料或化工品的应用前景日益明朗,为炼化行业绿色转型发展提供了一条有效路径。生物质含有纤维素、半纤维素和木质素三个主要成分,纤维素和半纤维素由于结构简单明确,目前已实现一定程度上的工业化应用;木质... 详细信息

以生物质资源为原料制取液体燃料或化工品的应用前景日益明朗,为炼化行业绿色转型发展提供了一条有效路径。生物质含有纤维素、半纤维素和木质素三个主要成分,纤维素和半纤维素由于结构简单明确,目前已实现一定程度上的工业化应用;木质素含有丰富的芳香结构,但由于其异质性及复杂的三维网状结构,大部分仍作为燃烧以回收能量,造成了芳环资源的浪费。基于此,本文以制取芳香化合物为主要目标,采用氧气为氧化剂,对木质素进行湿法氧化,通过降低木质素分子量和催化剂催化两种手段改进湿法氧化,本论文的主要研究内容及结论如下:(1)以氯化胆碱为氢键受体,分别制备三种不同低共熔溶剂(DES)对木质素进行预处理,考察不同预处理温度和时间对木质素结构及分子量变化的影响,对再生木质素进行湿法氧化,对预处理前后氧化转化率及芳香产物收率进行比较。结果表明:随着预处理时间的延长,在不同温度下木质素经预处理后均大幅降低了分子量,湿法氧化转化率最高达86.1 wt%。在高温下,酸性/碱性DES预处理后得到的木质素进行湿法氧化产出了较低的芳香产物收率,而在醇基DES中产出了相对较高的产物收率。预处理过程中醚键发生断裂,提前得到一部分芳香产物,这可能是木质素分子量降低的主要原因。(2)筛选金属氧化物及催化剂载体并制备一系列负载型金属氧化物用于催化酶解木质素的湿法氧化。结果表明:以10.0 wt%Mn负载在纳米羟基磷灰石上时,得到了最佳芳香产物收率26.0 wt%,而第二金属负载后,由于表面氧浓度的升高及孔径相应变小,导致芳环产物开环,收率明显降低;但将Mn作为第二金属进行负载时,其抑制了Sr在氧化过程中对芳环产物的过度氧化,说明Mn氧化物对催化效果较强的金属氧化物有抑制作用。(3)结合表征及产物得到的信息,并参考文献,认为木质素湿法氧化过程中愈创木基产物的制取主要是由于碱催化的β-O-4键的断裂及随后发生由氧气参与导致的C-O键断裂形成小分子化学品。

关键词：木质素氧气湿法氧化芳香化学品低共熔溶剂负载型金属氧化物催化剂

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