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环境科学 2010年第3期31卷 720-724页

作者：张燕张耀斌赵慧敏全燮大连理工大学环境与生命学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

以氙灯为光源模拟太阳光,通过研究不同pH条件下3种酚类污染物直接光解的过程,探讨了酚类污染物的解离对其光解规律的影响,并建立了解离态与非解离态酚类污染物光解速率常数的计算方法及预测模式.结果表明,随着pH从4.0增加到9.0,五氯酚... 详细信息

以氙灯为光源模拟太阳光,通过研究不同pH条件下3种酚类污染物直接光解的过程,探讨了酚类污染物的解离对其光解规律的影响,并建立了解离态与非解离态酚类污染物光解速率常数的计算方法及预测模式.结果表明,随着pH从4.0增加到9.0,五氯酚的光解速率常数随之从25.30×10-4min-1增加到82.90×10-4min-1,而对硝基酚的光解速率常数相应从11.90×10-4min-1降低到了3.18×10-4min-1.苯酚的光解趋势与对硝基酚相似,当pH从4.0增加到11.0时,其光解速率常数依次从32.50×10-4min-1降低至13.40×10-4min-1.3种酚类化合物的光解总速率常数与解离度之间均满足幂函数变化规律.任意解离度条件下的解离态和非解离态光解速率常数,可根据幂函数的切线方程来确定.解离对酚类物质降解规律的影响主要是通过氧负离子的形成,改变苯环以及其他取代基团的活性而造成的.该研究结果为进一步了解天然水环境中酚类污染物的环境行为提供了理论参考.

关键词：酚类化合物直接光解解离态非解离态

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溶解性有机质对不同解离形态诺氟沙星光降解的影响

溶解性有机质对不同解离形态诺氟沙星光降解的影响

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作者：梁辰大连理工大学

学位级别：硕士

抗生素作为一种新兴的可电离污染物在水环境中不断检出,因其具有“假”持久性并且能引起菌群抗药性而受到广泛关注。在表层水体中,抗生素类污染物以多种解离态形式存在并且主要通过光化学降解进行消减,而且不同解离态的抗生素的光化学... 详细信息

抗生素作为一种新兴的可电离污染物在水环境中不断检出,因其具有“假”持久性并且能引起菌群抗药性而受到广泛关注。在表层水体中,抗生素类污染物以多种解离态形式存在并且主要通过光化学降解进行消减,而且不同解离态的抗生素的光化学行为也有所差异。溶解性有机质(DOM)作为自然水体的一种重要成分,普遍存在于环境中,是一种具有光化学活性的有机物。有研究表明,水体中存在的DOM可以作为敏化剂和抑制剂来影响有机污染物的光化学行为,然而关于DOM对不同解离态抗生素的光化学行为影响的研究较少。因此本研究选取诺氟沙星(NOR)作为目标化合物,考察了3种来源DOM对其不同解离态光解的影响。诺氟沙星(NOR)是水产养殖业中常用的一种抗生素,以3种解离形态即阳离子、两性离子、阴离子形态存在于水环境中。实验结果表明,纯水中三种解离态的光解符合准一级反应动力学,速率常数分别为0.95±0.02h-1,6.98±0.43h-1和6.53±0.20h-1。运用活性氧物种(ROS)淬灭实验确定了NOR的光解涉及直接光解,羟基自由基(·OH)和单线态氧(102)参与的自敏化光解。利用HPLC-MS/MS鉴定了NOR光降解产物,并结合前人研究推测纯水中NOR光降解路径包括脱氟、哌嗪环断裂和光氧化。本论文选择了3种不同来源的DOM作为代表,萨旺尼河富里酸Suwannee River FA (SRFA)、土壤腐殖酸Elliott Soil HA (ESHA)以及褐煤腐殖酸Leonardite HA (LHA),考察了不同浓度DOM对诺氟沙星(NOR)的三种解离态光解的影响,探讨了DOM对NOR光降解影响的机制。实验结果表明,3种DOM会抑制两性离子和阴离子形态NOR光降解,对于阳离子形态NOR, DOM则表现为双重作用,在低浓度时促进其光解,高浓度时则抑制。运用光屏蔽校正和淬灭实验确定了DOM通过光屏蔽作用和淬灭活性氧物种(ROS)以及NOR的激发态来抑制3种解离态NOR的光降解。DOM对于NOR光解中间产物分布的影响较小,但是改变了其产物的生成量。实验结果表明,为了更准确地评价可电离污染物的生态风险,DOM对其不同解离态光化学行为的影响应当引起重视。

关键词：诺氟沙星溶解性有机质解离态光解水产养殖

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