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金属Bi原位修饰具有(110)暴露面和表面氧空位的BiOBr以增强太阳光催化降解气相正己烷

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第10期41卷 1603-1612页

作者：余晴晴陈江耀李彦旭温美成刘宏利李桂英安太成广东工业大学环境健康与污染控制研究院环境科学与工程学院广东省环境催化与健康风险控制重点实验室广州市环境催化与污染控制重点实验室广东广州510006 汕头广工大协同创新研究院广东汕头515041

烷烃是石油化工行业排放的一类重要的人为污染物.烷烃排放到大气后,很容易与大气中的活性物质发生反应,转化为复杂的臭氧和有机气溶胶等二次污染物.而这些二次污染物对大气环境和人类的负面影响更为显著.因此,有效地消除排放源中的烷烃... 详细信息

烷烃是石油化工行业排放的一类重要的人为污染物.烷烃排放到大气后,很容易与大气中的活性物质发生反应,转化为复杂的臭氧和有机气溶胶等二次污染物.而这些二次污染物对大气环境和人类的负面影响更为显著.因此,有效地消除排放源中的烷烃以实现对大气环境和人类健康的保护是迫切需要的.近些年来,基于太阳光和Bi基半导体的光催化降解气相污染物受到了研究人员的广泛关注.然而,目前有关光催化在气相直链烷烃净化中的应用仍然很少.本文采用溶剂法合成了一系列Bi/BiOBr复合材料,并将其应用于太阳光催化降解典型的气相直链烷烃正己烷.XRD, SEM和TEM表征结果表明,反应溶剂中官能团数量的增加(从甲醇、乙二醇到甘油)和溶剂热温度的提高(从160, 180到200℃)均有助于实现具有(110)暴露面的BiOBr纳米板上金属Bi纳米球的原位修饰.同时Raman和XPS表征结果表明, Bi与BiOBr在(110)暴露面上形成了化学键,进而导致表面氧空位形成.在实验室自制的光催化反应器中研究了Bi/BiOBr复合材料的太阳光催化降解正己烷性能.120 min的降解反应结果表明,适量金属Bi原位修饰有利于促进BiOBr对正己烷的太阳光催化降解性能(初始浓度为15 ppmv的正己烷去除效率最高达97.4%).进一步结合UV-Vis, EPR,光电流和PL的表征结果发现,适量Bi原位修饰Bi OBr后复合材料表现出更高的可见光响应、更窄的带隙、更大的光电流、更低的电荷载流子复合率以及更强的·O2–和h+形成,最终实现高的光催化性能.本文的结论可有效拓宽Bi基光催化技术在净化石油化工行业排放的气体直链污染物中的应用.

关键词： Bi/BiOBr复合材料 (110)暴露面表面氧空位太阳光催化气相烷烃降解

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BiVO_(4)表面氧空位的调控及其光降解抗生素研究

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工业水处理 2023年第12期43卷 146-154页

作者：潘淑颖赵超李曼胡雪荻山东省土壤污染防治中心山东济南250012

通过水热法一步合成了BiVO_(4)催化剂,并在氩气气氛下对BiVO_(4)催化剂进行表面改性。通过SEM、TEM、XRD、XPS和PL对BiVO_(4)催化剂进行分析表征,结果表明BiVO_(4)催化剂及改性BiVO_(4)催化剂为单斜状的晶体结构,且改性BiVO_(4)催化剂... 详细信息

通过水热法一步合成了BiVO_(4)催化剂,并在氩气气氛下对BiVO_(4)催化剂进行表面改性。通过SEM、TEM、XRD、XPS和PL对BiVO_(4)催化剂进行分析表征,结果表明BiVO_(4)催化剂及改性BiVO_(4)催化剂为单斜状的晶体结构,且改性BiVO_(4)催化剂表面含有大量的氧空位。相比BiVO_(4)催化剂,氧空位BiVO_(4)催化剂的价带由1.97 eV增加至2.13 eV,扩大了带隙,降低了电子和空穴的复合率。在抗生素磺胺甲唑(SMX)初始质量浓度为10 mg/L,考察了不同因素对氧空位BiVO_(4)催化剂光催化降解SMX的影响,结果表明最佳反应条件为氧空位BiVO_(4)催化剂投加量50 mg/L,反应温度35℃,光照度150 mW/cm^(2),pH 5.0~9.0。此外,研究表明氧空位BiVO_(4)催化体系能够抵御水体中常见阴离子的干扰,但受到腐殖酸的抑制较为明显。对氧空位BiVO_(4)光催化降解SMX进行了机理分析,相对于BiVO_(4)光催化体系,氧空位BiVO_(4)体系产生了更多的活性物质,包括O_(2)^(·-)、·OH和h^(+),氧空位降低了电子和空穴复合率,提高了BiVO_(4)的光催化活性,增强了对SMX的降解速率。整体上,氧空位的调控是提高光生载流子分离率、提高光催化剂活性的有效策略。

关键词：表面氧空位钒酸铋抗生素催化降解光生载流子

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TiO2表面氧空位钝化的高效钙钛矿太阳电池

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TiO2表面氧空位钝化的高效钙钛矿太阳电池

第八届新型太阳能材料科学与技术学术研讨会

作者：瞿树杰王欣欣刘本玉黄浩崔鹏李美成华北电力大学

在钙钛矿太阳电池中,常用的电子传输层是TiO,其薄膜表面存在固有的氧空位缺陷,对电池性能会产生不利影响。本工作中,我们分析了TiO表面氧空位对TiO/钙钛矿界面结构的作用,氧空位不仅作为缺陷捕获光生电子,而且会导致钙钛矿晶体扭曲和Pb-... 详细信息

在钙钛矿太阳电池中,常用的电子传输层是TiO,其薄膜表面存在固有的氧空位缺陷,对电池性能会产生不利影响。本工作中,我们分析了TiO表面氧空位对TiO/钙钛矿界面结构的作用,氧空位不仅作为缺陷捕获光生电子,而且会导致钙钛矿晶体扭曲和Pb-I键断裂,产生额外的界面缺陷。进一步,对界面载流子输运的不同路径分析,确定了载流子损失的共同原因是TiO表面氧空位存在。因此,为了减少TiO表面氧空位并降低其对电池性能影响,我们提出气相氟元素表面钝化方法。密度泛函理论计算和实验结果证明了TiO表面钝化可以有效地减少陷阱态,减轻界面结构畸变,增强界面电荷传输。结果显示,经过表面钝化处理的MAPbI体系钙钛矿太阳电池最高转换效率为20.43%,显著高于参比样品18.98%的效率;此外,同样方法处理的FAMAPbI体系钙钛矿太阳电池效率可达21.16%,优于参比样品的19.92%。

关键词：钙钛矿太阳电池电子传输层表面氧空位界面作用密度泛函理论计算

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氧化物表面氧空位调控及光热催化性能研究

氧化物表面氧空位调控及光热催化性能研究

Co、Ni、Fe掺杂有效提升PrBaMn_(2)O_(5+δ)阳极材料的催化活性

第十五届全国光化学学术讨论会

作者：王长华李莹莹于飞张昕彤刘益春东北师范大学紫外光发射材料与技术教育部重点实验室

表面氧空位因可拓宽氧化物可见光吸收及促进电荷分离而引起研究者的广泛关注。近年来,本课题组重点围绕TiO、WO、BiVO等几类典型的氧化物开展了表面氧空位的缺陷调控、氧空位与表面助剂的协同及氧空位构筑手段的研究。通过乙醛废气的脱... 详细信息

表面氧空位因可拓宽氧化物可见光吸收及促进电荷分离而引起研究者的广泛关注。近年来,本课题组重点围绕TiO、WO、BiVO等几类典型的氧化物开展了表面氧空位的缺陷调控、氧空位与表面助剂的协同及氧空位构筑手段的研究。通过乙醛废气的脱除净化及CO还原的活性测试评价了表面氧空位型催化剂的光催化性能,并在此基础上探索了光热协同作用下氧空位与催化剂性能间的构效关系。研究发现,与光催化性能相比,表面氧空位可更大空间地提升氧化物的光热催化性能。

关键词：光热催化表面氧空位 CO2还原光催化

来源： cnki会议评论

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应用化学 2022年第10期39卷 1543-1553页

作者：唐雅薇徐兰兰刘孝娟中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学合肥230026

开发高效的阳极材料对实现固体氧化物燃料电池(SOFC)大规模商业化起着至关重要的作用。基于组分工程设计思想,以Pr_(0.5)Ba_(0.5)MnO_(3−δ)为基质,通过B位过渡金属元素掺杂,在还原条件下合成了PrBaMn_(1.6)X_(0.4)O_(5+δ)(PBMX,X=Co,N... 详细信息

开发高效的阳极材料对实现固体氧化物燃料电池(SOFC)大规模商业化起着至关重要的作用。基于组分工程设计思想,以Pr_(0.5)Ba_(0.5)MnO_(3−δ)为基质,通过B位过渡金属元素掺杂,在还原条件下合成了PrBaMn_(1.6)X_(0.4)O_(5+δ)(PBMX,X=Co,Ni,Fe)系列层状钙钛矿阳极材料,系统探究了不同过渡金属元素掺杂对PrBaMn2O_(5+δ)(PBMO)的微观结构以及电化学性能的影响,并分析了A位缺陷对PBMX阳极材料的性能提升作用。结果表明,Co、Ni的掺杂效果明显优于Fe的掺杂,PrBaMn_(1.6)Co_(0.4)O_(5+δ)(PBMC)和PrBaMn_(1.6)Ni_(0.4)O_(5+δ)(PBMN)在还原过程中会产生更多的氧空位,材料的电化学性能更优。其中,PBMC作为阳极材料具有最高的催化活性,在H_(2)的还原条件下,800℃时,其对称电池的界面极化电阻为0.170Ω·cm^(2),并且在以H_(2)作为燃料气的条件下全电池输出874 mW/cm^(2)的最大功率密度。分析结果表明,掺杂过渡金属对电化学活性的提升源于其对H_(2)还原条件下表面粗糙度的增强及氧空位浓度的增加。此外,进一步引入A位缺陷后,可以得到催化活性更高的Pr_(0.6)BaMn_(1.6)X_(0.4)O_(5+δ)P_(0.6)(BMX,X=Co,Ni,Fe)阳极材料,其中,800℃的测试温度下,P0.6BMC的界面极化电阻仅为0.090Ω·cm^(2),全电池输出的最大功率密度为952 mW/cm^(2)。

关键词：元素掺杂表面氧空位固体氧化物燃料电池阳极

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基于精确调控CeO2晶面取向构建高效CO氧化催化剂的研究

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基于精确调控CeO2晶面取向构建高效CO氧化催化剂的研究

作者：杨筱南京信息工程大学

学位级别：硕士

一氧化碳(carbonmonoxide,CO)是一种有毒有害气体,它主要来自于化石燃料的不完全燃烧和机动车尾气的排放,因其排放量大而被认为是一种急需降解的大气污染物。目前,CO的催化氧化消除已被证明是一种经济有效的技术手段,CeO2因其优异的氧... 详细信息

一氧化碳(carbonmonoxide,CO)是一种有毒有害气体,它主要来自于化石燃料的不完全燃烧和机动车尾气的排放,因其排放量大而被认为是一种急需降解的大气污染物。目前,CO的催化氧化消除已被证明是一种经济有效的技术手段,CeO2因其优异的氧化还原特性而被认为是一种重要的CO催化氧化材料。传统粉末催化剂结构的复杂性导致难以识别活性位点,这为设计高活性CO氧化催化剂带来了困难。因此,本文通过制备可控暴露晶面的CeO2及CeO2基催化剂并探索了它们的构效关系,以期为高活性CO氧化催化剂的设计提供理论基础。本文的主要研究内容如下:1.通过水热法合成了暴露不同晶面的八面体、立方体、颗粒、球和棒状CeO2催化剂,考察了暴露晶面对催化活性的影响。结果表明催化活性差异并不是来源于比表面积大小,而与暴露晶面密切相关。暴露(111)+(110)面的棒状催化剂具有优异的储氧和释氧能力,有利于表面氧空位的生成,并通过提高O2的活化能力而显著降低了 CO氧化反应的表观活化能,最终提高了 CO催化氧化的活性。2.通过在不同形貌的CeO2载体上负载铜,考察了 CuO的负载对CeO2载体结构敏感性的来源。结果表明,暴露多晶面的催化剂具有更高的表面缺陷Ce3+的数量,促进了Cu2++Ce3+?Cu++Ce4+的氧化还原循环,且Cu(Ⅰ)Ox物种只在(110)和(100)面上形成,因而可以通过精确调控CeO2暴露晶面来提高催化剂的氧化还原性。3.通过在不同形貌的CeO2载体上负载铂,考察了 Pt的负载对CeO2载体的晶面依赖性。结果表明,1Pt/CeO2催化剂具有显著的晶面依赖性,仅暴露(111)晶面有利于大量Pt4+物种的存在,当Pt4+和Pt2+物种同时存在时可以有效提高表面缺陷Ce3+的浓度,这为设计Pt/CeO2催化剂体系提供了新的思路。4.通过在不同形貌的CeO2载体上负载钯,考察了 Pd的负载对CeO2载体晶面效应的影响。结果表明,PdxCe1-xO2-y物种的含量与催化活性正相关,该物种最容易在暴露(111)+(100)晶面的球状1Pd/CeO2-S催化剂中形成,它的存在促进了催化剂上表面缺陷的形成,提高了氧空位浓度并增强了金属-载体之间的相互作用,从而极大提高了 CO低温催化氧化活性,实现了在70℃下100%的CO转化率。

关键词：金属-载体界面晶面效应表面氧空位一氧化碳催化氧化

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SnO2基光催化剂的界面与表面缺陷研究

SnO2基光催化剂的界面与表面缺陷研究

作者：任望为燕山大学

学位级别：硕士

n型宽带隙半导体SnO(带隙约为3.6 eV)是一种极具发展前景的氧化物光催化剂。但在光催化过程中,SnO存在光吸收范围较窄、光生电子和空穴复合严重的问题,极大地阻碍了其在光催化领域的应用。本文通过将SnO与SnS耦合原位构建SnO/SnS异质结... 详细信息

n型宽带隙半导体SnO(带隙约为3.6 eV)是一种极具发展前景的氧化物光催化剂。但在光催化过程中,SnO存在光吸收范围较窄、光生电子和空穴复合严重的问题,极大地阻碍了其在光催化领域的应用。本文通过将SnO与SnS耦合原位构建SnO/SnS异质结,并以缺陷工程为指导制备了一种富表面氧空位的SnO,研究了SnO/SnS异质结的界面和SnO表面氧空位对SnO光催化性能的改善机理。主要研究内容如下:1、通过两步水热法原位获得了可见光响应且循环稳定性良好的0D/2D SnO/SnS异质结光催化剂。SnO与SnS摩尔比为1:2时光催化性能最优,可见光照射70 min后,MO降解效率高达99.1%,表观速率常数分别是SnS和物理混合样品的10.9倍和5.0倍;可见光照射40 min后,光催化还原Cr(VI)的效率高达98.4%,表观速率常数分别是SnO、SnS和物理混合样品的66.7倍、7.6倍和4.5倍。2、实验和理论计算结果共同证实,SnO/SnS中电荷符合S型转移方式,在内建电场、能带弯曲和库仑引力的驱动下,氧化还原能力较强的SnSCB上的光生电子和SnOVB上的空穴得以保留,为光催化降解MO和还原Cr(VI)提供了更强大的驱动力。3、采用低温水热法部分氧化Sn为Sn在SnO中引入氧空位成功构建了集吸附和光催化反应于一体的SnO光催化剂。在模拟太阳光条件下,SnO(90)降解MO的效率在6 min后达到了97.8%,表观速率常数分别是SnO和HO-SnO的377.2倍和281.3倍,其还原Cr(VI)的效率在4 min后达到了98.3%,表观速率常数分别是SnO和HO-SnO的54.0倍和148.4倍。4、单一SnO中氧空位的存在使带隙减小到3.16 eV,且增加了导带电子的还原能力。表面氧空位可捕获光生电子,使其寿命延长,还作为MO和Cr(VI)的吸附和光催化反应的活性位点,促进在表面发生的传质过程。另外,还探讨了氧空位含量与载流子浓度的可能联系。

关键词： SnO2 光催化 SnO2/SnS2 S型异质结表面氧空位

原位还原法制备Ag/CeO2催化剂协同臭氧催化氧化甲苯

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原位还原法制备Ag/CeO2催化剂协同臭氧催化氧化甲苯

作者：石雪风华南理工大学

学位级别：硕士

挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是生成近地面O和PM的重要前体物,其中很多VOCs对人体有直接的毒害作用。很多情况下VOCs排放浓度低,但根据法律法规要求,需要将其净化。催化剂协同臭氧(即臭氧催化氧化)技术能在温和条件(... 详细信息

挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是生成近地面O和PM的重要前体物,其中很多VOCs对人体有直接的毒害作用。很多情况下VOCs排放浓度低,但根据法律法规要求,需要将其净化。催化剂协同臭氧(即臭氧催化氧化)技术能在温和条件(100℃以下,常压)下高效氧化低浓度VOCs,具有工艺简单、反应速度快的优点,非常适合用于工业低浓度有机废气的净化。目前臭氧催化氧化技术中很多催化剂以金属氧化物为活性组分,存在有机副产物残留、臭氧分解不完全、矿化率低的问题,通过添加贵金属(Pt、Pd等),可有效提升其催化性能,但其中贵金属的用量较大,成本较高。为了进一步提升催化剂的性能,同时降低催化剂成本,本项目将相对低价的贵金属Ag引入稀土金属氧化物二氧化铈(Ce O),利用Ag和Ce O之间的金属载体强相互作用,以期显著提高催化剂协同臭氧催化氧化VOCs的活性。本文通过两种不同制备方法,来考察Ag负载后对Ce O催化活性的影响,并对臭氧在催化剂上的分解过程及参与VOCs的反应过程进行了探究,并进一步将Ag Ce双组分负载到分子筛载体上,考察负载型催化剂协同臭氧催化氧化甲苯的性能,得到的主要实验结果和结论如下:(1)通过水热法制备了CeO纳米棒载体,并采用浸渍法和原位还原法制备了Ag负载量为5 wt%的Ag/Ce O催化剂。多种表征结果表明,Ag负载方法影响了Ag与Ce O之间的相互作用,从而使得两种Ag/Ce O催化剂展现出不同的臭氧分解性能和臭氧催化氧化甲苯的性能,通过原位还原法制备的Ag/Ce O-IR催化剂表现出更优异的催化活性。当反应温度为70℃时催化剂的甲苯转化率达到99%,60℃时产物二氧化碳选择性和臭氧分解率分别达到最大值93%和100%。原位可见拉曼研究结果表明,原位还原法制备的催化剂的表面氧空位更丰富,表面氧空位主要参与臭氧的分解,并为甲苯氧化提供活性氧物种,而体相氧空位不参与反应;反之,浸渍法制备的催化剂的表面氧空位较少,而体相氧空位丰富,此时体相氧空位主要参与臭氧的分解,为甲苯氧化提供活性氧物种。(2)通过浸渍法和原位还原法分别制备了Ag负载量为0.3%的Ag-Ce O/BEA-IM催化剂和Ag-Ce O/BEA-IR催化剂,并与未负载Ag的Ce O/BEA催化剂进行对比。通过评价三种催化剂协同臭氧催化氧化甲苯的性能,发现通过原位还原法制备的Ag-Ce O/BEA-IR催化剂具有最优异的性能,反应温度为50℃时,催化剂的甲苯转化率达到了100%,80℃时CO选择性达到96%,70℃时碳平衡和臭氧转化率达到100%,并且具有优异的抗水性和稳定性能。O-TPD和XPS等表征结果表明,通过原位还原法制备的Ag-Ce O/BEA-IR催化剂比通过浸渍法制备的Ag-Ce O/BEA-IM催化剂具有更高的表面氧空位含量,从而有更好的性能。

关键词：臭氧催化氧化甲苯银铈催化剂原位还原法表面氧空位

碳掺杂铁酸锌可见光辅助异相芬顿法降解盐酸四环素的研究

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碳掺杂铁酸锌可见光辅助异相芬顿法降解盐酸四环素的研究

作者：方媛媛华南理工大学

学位级别：硕士

抗生素作为抗菌药物在畜禽、水产养殖业和人类医疗健康行业有着广泛应用。然而传统的废水处理工艺去除抗生素的能力十分有限。抗生素是一种能够稳定存在于环境中的典型持久性有机物,在环境介质中具有很高的稳定性。这已经引起世界范围... 详细信息

抗生素作为抗菌药物在畜禽、水产养殖业和人类医疗健康行业有着广泛应用。然而传统的废水处理工艺去除抗生素的能力十分有限。抗生素是一种能够稳定存在于环境中的典型持久性有机物,在环境介质中具有很高的稳定性。这已经引起世界范围的抗生素污染问题。因此,实现抗生素的高效降解是一个重要的课题。将异相芬顿和光催化结合起来是一种处理水体中抗生素污染的有效途径。高效经济的可见光响应催化剂的开发是该技术的关键。窄带隙半导体能够被太阳辐射中的可见光激发,光生电子和空穴分离效率低、光腐蚀严重和难以从水体中分离等,故制备新型高效可见光催化剂的是新的研究热点。碳掺杂策略已被公认为能提高催化剂降解性能。然而,高效的碳原子掺杂光催化剂的制备一直是一个重大的挑战。为了解决以上的难题,本研究将碳掺杂改性策略应用于窄带隙半导体铁酸锌,具体研究工作如下:(1)以乙酰丙酮铁、六水合硝酸锌和对苯二甲酸为前驱体,通过简单的溶剂热-煅烧法原位合成了磁性碳掺杂铁酸锌。碳掺杂量可以通过金属前驱体与对苯二甲酸的比例调节。本研究以典型抗生素盐酸四环素为模拟污染物,考察了Zn FeO在可见光(λ>420 nm)下的光催化活性。在HO/可见光/催化剂三元体系中,碳掺杂铁酸锌对盐酸四环素的降解在50 min内基本完成,样品CZF-2(0.5 g/L)在HO(10 m M)存在的条件下对TC-HCl(20 mg/L)具有最佳的去除性能,在50 min内可去除TC-HCl的90.8%。(2)本研究考察了碳掺杂比例、p H、光催化剂用量、无机共存离子(Cl、HPO和HCO)的存在和HO初始浓度等关键参数对盐酸四环素光芬顿降解过程的影响。值得注意的是,我们通过使用CZF-2/HO/Vis体系将盐酸四环素降解的最优p H值扩展到中性条件。(3)通过X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(DRS)、光致发光光谱(PL)和时间分辨光致发光光谱(TRPL)详细探讨了体系的掺杂改性机制:碳掺杂铁酸锌的表面性质被优化,表面被丰富的氧空位修饰。同时光吸收范围明显拓宽,光生电子-空穴对的分离效率被提高,载流子非辐射途径增加。结合系统的实验和瞬态光电流分析,检验了可见光和HO的协同作用。通过电子顺磁共振波谱分析((ESR)HO/CZF-2/Vis体系的主要活性自由基(·O、·OH、h)。在此基础上,本研究提出了碳掺杂改善铁酸锌性能的作用机制及反应机理。即使经过三次循环试验,CZF-2仍显示出可忽略不计的铁金属离子浸出率(<0.012 mg/L)并保持较高的四环素去除性(88.9%),这表明了CZF-2具有良好的稳定性。此外,CZF-2具有大的饱和磁化强度(24.84 emu/g),可以很容易地通过外加磁场进行回收和再利用,具有显著的实用性。

关键词：可见光芬顿表面氧空位电荷分离磁性材料电子跃迁