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复合材料学报 2024年第6期41卷 2845-2862页

作者：谢玄兰陆志恒李文志安徽理工大学地球与环境学院淮南232000 合肥综合性国家科学中心能源研究院合肥230000 中国科学技术大学工程科学学院合肥230000

钙钛矿、尖晶石和水滑石这类特定结构复合材料组成灵活、结构可控、热稳定性较好,在催化应用中吸引了广泛的研究兴趣。甲烷干重整是一项可同时将CH4和CO_(2)转化为低H2/CO摩尔比合成气的极具应用前景技术,常规负载型催化剂在高温重整条... 详细信息

钙钛矿、尖晶石和水滑石这类特定结构复合材料组成灵活、结构可控、热稳定性较好,在催化应用中吸引了广泛的研究兴趣。甲烷干重整是一项可同时将CH4和CO_(2)转化为低H2/CO摩尔比合成气的极具应用前景技术,常规负载型催化剂在高温重整条件下易面临由积炭和活性组分烧结导致催化剂失活的难题,而由特定结构复合材料衍生的负载型催化剂因在催化活性和稳定性方面表现出一定的优越性而备受关注。本文先简述了甲烷干重整反应特征、面临的挑战以及反应机制研究现状,并阐述钙钛矿、尖晶石和水滑石这3种复合材料的结构特性,作为催化剂前体应用于该反应的优缺点、性能以及催化路径研究现状。文中指出:钙钛矿结构相对更稳定,但高煅烧温度易导致衍生催化剂表面积较低;水滑石衍生催化剂通常具有较高比表面积,且在特定情况下能恢复部分有序层状结构;水滑石与尖晶石对温度相对更敏感一些,存在的反尖晶石结构有利于提高衍生催化剂还原性。此外,还总结了这3种特定结构复合材料衍生催化剂的催化机制,明确CH4是在活性金属位点上活化,因催化剂和操作条件的影响,目前研究人员对于催化剂表面反应机制的细节暂时还没有达成明确共识。最后,本文对特定结构复合材料衍生催化剂在甲烷干重整中的应用提出了建议。

关键词：特定结构复合材料钙钛矿尖晶石水滑石衍生催化剂甲烷干重整反应机制

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基于离子液体衍生催化剂的制备及其催化氧化烯烃性能研究

基于离子液体衍生催化剂的制备及其催化氧化烯烃性能研究

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作者：苏苗军河南大学

学位级别：硕士

烯烃氧化生成含氧衍生物在化学工业中具有广泛的应用而被大量研究,目前已开发出众多催化剂应用于催化烯烃氧化。但是,这些催化剂在制备和催化过程中存在污染环境,活性位点易流失等问题。离子液体作为绿色化学的研究热点,已被广泛用作绿... 详细信息

烯烃氧化生成含氧衍生物在化学工业中具有广泛的应用而被大量研究,目前已开发出众多催化剂应用于催化烯烃氧化。但是,这些催化剂在制备和催化过程中存在污染环境,活性位点易流失等问题。离子液体作为绿色化学的研究热点,已被广泛用作绿色溶剂和催化剂。然而,离子液体存在着使用量大且不易回收等问题,极大地限制了离子液体的实际应用。基于离子液体衍生催化剂在现有的报道中常用于非均相催化反应体系,并表现出优异的催化性能,但是,作为烯烃氧化的催化剂却鲜有报道。因此,开发基于离子液体衍生催化剂应用于烯烃氧化具有重要的研究意义。本文以离子液体为基础,合成了不同的基于离子液体衍生催化剂,对其理化性质进行表征,并在氧气存在下,应用于环己烯和苯乙烯氧化,具体研究内容如下:1.以1-乙烯基-3-己基咪唑溴盐离子液体(HVIM)为基础,通过交联聚合和阴离子交换合成多酸基聚离子液体,并以氧气为氧化剂,催化环己烯氧化。实验考察了催化剂类型和反应条件对环己烯氧化的影响。研究结果表明:所制备的PHAD1-PMo催化剂具有较高的比表面积和良好的催化活性,在底物为1.5 g,反应温度为130℃,氧气压力为0.8 MPa,催化剂用量为40 mg的条件下,反应6 h,环己烯的转化率为76.0%,环氧环己烷(Cy-Ox)、环己烯醇(Cy-Ol)和环己烯酮(Cy-One)的选择性分别为12.4,19.9和49.3%,且催化剂为固态,易于回收利用,重复使用5次,其活性没有明显下降。2.首先合成氨基功能化的聚离子液体,然后通过离子交换,引入不同的过渡金属,制备出过渡金属掺杂的多酸基聚离子液体,并将其用作环己烯氧化的催化剂。实验探究了不同Keggin型多酸和过渡金属对催化剂性能的影响,并考察不同反应条件对环己烯氧化过程的影响。研究发现,Cu掺杂的多酸基聚离子液体PDVD-PWCu3%表现出最高的催化活性。在底物为1.5 g,反应温度为90℃,氧气压力为0.8 MPa,催化剂用量为30 mg的条件下,反应6 h,环己烯的转化率达到75.9%,环氧环己烷、环己烯醇和环己烯酮的选择性分别为15.2,15.8和45.5%,并且催化剂重复使用5次后,其活性没有明显下降,表现出良好的重复利用性。3.以羧基功能化的离子液体为碳源,三聚氰胺为N源和致孔剂,通过高温热解合成过渡金属-N掺杂的碳材料,并应用于催化苯乙烯氧化合成苯甲醛的反应中。通过考察Fe的掺杂量和煅烧温度对催化剂性能影响,发现当Fe的掺杂量为5%,煅烧温度为900℃制备的催化5%Fe-N/C-900展现出良好的催化活性,其比表面积为201.7 m2/g。在底物为1.04 g,氧气压力为1.2 MPa,催化剂用量为30 mg,反应温度为90℃条件下,反应8 h,苯乙烯的转化率为58.8%,苯甲醛的选择性为64.1%。此外,催化剂重复使用5次,催化剂的活性基本保持不变,表现出良好应用前景。

关键词：离子液体衍生催化剂环己烯苯乙烯氧化

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