检索结果-南通市图书馆

化学反应工程与工艺 2008年第1期24卷 82-88页

作者：马春景卢立义李应成中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208

综述了蛋壳型催化剂结构及制备方法,并对蛋壳型催化剂的浸渍制备法和制备过程中的影响因素如溶液浓度、溶剂极性、浸渍时间、溶液pH值和载体等进行了总结和评述。介绍了活性组分呈蛋壳型分布对催化剂性能的影响以及活性组分最优分布状... 详细信息

综述了蛋壳型催化剂结构及制备方法,并对蛋壳型催化剂的浸渍制备法和制备过程中的影响因素如溶液浓度、溶剂极性、浸渍时间、溶液pH值和载体等进行了总结和评述。介绍了活性组分呈蛋壳型分布对催化剂性能的影响以及活性组分最优分布状态理论。

关键词：蛋壳型催化剂浸渍法催化性能载体最优分布理论

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费托合成蛋壳型催化剂模拟研究

费托合成蛋壳型催化剂模拟研究

作者：应景涛华东理工大学

学位级别：硕士

基于集总动力学模型,采用COMSOL Multiphysics软件对费托合成反应蛋壳型钻基催化剂进行模拟计算,从单颗粒角度对三种不同几何结构的催化剂建立较为合理的数学与几何模型,并验证所建立的模型,考察催化剂结构变化对流体流动、传质、传热... 详细信息

基于集总动力学模型,采用COMSOL Multiphysics软件对费托合成反应蛋壳型钻基催化剂进行模拟计算,从单颗粒角度对三种不同几何结构的催化剂建立较为合理的数学与几何模型,并验证所建立的模型,考察催化剂结构变化对流体流动、传质、传热以及反应速率的影响,并探究了催化剂活性组分厚度对反应结果的影响。在反应温度498K、压力3MPa、1000h-1、H247.8%、C022.9%的条件下,利用COMSOL软件进行模拟计算,得到了催化剂颗粒内部的CO和H2的摩尔分数分布、温度分布以及产物选择性分布。结果表明,氢碳比和温度沿着催化剂半径向内逐渐升高。湍流流动有利于重质烃类的生成,降低催化剂温升;反应温度的升高提高了反应物及产物在催化剂颗粒内的扩散能力,使催化剂颗粒内部氢碳比增加,显著提高了CH4的选择性,催化剂颗粒内温度提高也比较明显;提高反应压力会降低催化剂颗粒内部CO和H2的浓度,同时使提高催化剂的温度。在层流和湍流条件下对球状、条柱状、三叶草状催化剂进行模拟,结果表明:湍流条件改善了三叶草、条柱状催化剂的流场分布,更有利于传热,三叶草状催化剂具有最佳催化性能,对C5+选择性为85%。对三叶草催化剂进行了不同位置状态的模拟,发现层流条件下三叶草催化剂柱面斜向入口时,具有更高的与流体接触横截面积;湍流流动时,柱面斜向入口时CO的平均消耗速率为0.055mol/(g·h),而柱面斜向出口时有0.041mol/(g.h)。探究了球状催化剂活性组分厚度对反应结果的影响,随着催化剂活性组分厚度的增加,CO转化率逐渐提高,C5-(甲烷和低碳烃)的选择性逐渐增大,而C10H22和C22H46的选择性逐渐减小,催化剂颗粒温升提高且温度峰值逐渐向催化剂颗粒内移动,不利于反应热的转移,蛋壳型球状催化剂较佳的活性组分厚度为10%。

关键词：费托合成计算流体力学蛋壳型催化剂活性组分厚度扩散

钍对浸渍型和蛋壳型钴基催化剂Co／SiO2费托合成性能的影响

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物理化学学报 2015年第B05期31卷 90-94页

作者：刘治华余长春杨盼李然家周红军徐春明中国石油大学(北京)新能源研究院北京102249 中国工程物理研究院材料研究所四川绵阳621700

分别采用浸渍和喷涂方法制备了浸渍型钴基催化剂（i-Co／SiO2）和蛋壳型催化N（e-Co／SiO2），添加锕系元素钍（Th）作为催化剂助剂，利用X射线衍射（XRD）分析了催化剂晶相结构，H2程序升温还原（H2-TPR）表征了催化剂的还原性能，一... 详细信息

分别采用浸渍和喷涂方法制备了浸渍型钴基催化剂（i-Co／SiO2）和蛋壳型催化N（e-Co／SiO2），添加锕系元素钍（Th）作为催化剂助剂，利用X射线衍射（XRD）分析了催化剂晶相结构，H2程序升温还原（H2-TPR）表征了催化剂的还原性能，一氧化碳加氢反应评价了催化剂的费托合成反应性能．结果表明：添加钍对浸渍型和蛋壳型两种催化剂均可提高重烃（C5＋）的选择性，抑制甲烷和轻烃的生成．对于浸渍钴基催化剂，Th助剂可促进活性相的分散，从而提高催化剂活性．而对于蛋壳型钴基催化剂，Th助剂的添加可覆盖部分表面活性中心，从而降低催化剂活性．

关键词：钍钴基催化剂浸渍型催化剂蛋壳型催化剂费托合成

Ag/SiO催化草酸酯加氢制乙醇酸甲酯的床层-颗粒双尺度耦合模拟研究

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化工学报 2024年

作者：何传超周静红曹约强施尧周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室

草酸二甲酯（DMO）选择性加氢制乙醇酸甲酯（MG）过程中由于目标产物为串联加氢反应的中间产物，催化剂颗粒尺度以及床层尺度的传递过程对于催化性能具有显著影响，因此颗粒催化剂的结构设计对于其工业应用极为重要。本文首先通过实验... 详细信息

草酸二甲酯（DMO）选择性加氢制乙醇酸甲酯（MG）过程中由于目标产物为串联加氢反应的中间产物，催化剂颗粒尺度以及床层尺度的传递过程对于催化性能具有显著影响，因此颗粒催化剂的结构设计对于其工业应用极为重要。本文首先通过实验获取了Ag/SiO2催化DMO加氢制MG的动力学方程，在此基础上构建了床层-颗粒双尺度耦合的二维反应器模型，从床层尺度与颗粒尺度描述DMO加氢过程的传递与反应过程，考察了颗粒催化剂内活性组分的宏观分布对其在单管反应器内催化性能的影响。模拟计算结果表明，采用均匀型催化剂的反应器中存在着严重的MG过度加氢问题，采用蛋壳型催化剂则能够有效抑制过度加氢产物乙二醇的生成，提升MG的收率，且能够减少活性组分用量，显著提高DMO加氢制MG工艺的经济效益。研究结果可为DMO加氢制MG工业催化剂的结构设计和制备提供基础知识和指导。

关键词：草酸二甲酯加氢动力学双尺度模型蛋壳型催化剂数值模拟

蛋壳型Pd/α-Al_2O_3催化剂的制备及活性

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催化学报 2009年第3期30卷 213-217页

作者：刘秀芳计扬李伟肖文德华东理工大学联合化学反应工程研究所上海200237

采用浸渍法制备了蛋壳型Pd/α-Al2O3催化剂,并用于CO和亚硝酸甲酯气相合成草酸二甲酯反应,考察了活性层厚度对催化剂活性的影响.采用偏光显微镜和电感耦合等离子光谱技术对催化剂进行了表征.结果表明,调节前驱体溶液的pH值可以控制活性... 详细信息

采用浸渍法制备了蛋壳型Pd/α-Al2O3催化剂,并用于CO和亚硝酸甲酯气相合成草酸二甲酯反应,考察了活性层厚度对催化剂活性的影响.采用偏光显微镜和电感耦合等离子光谱技术对催化剂进行了表征.结果表明,调节前驱体溶液的pH值可以控制活性组分在载体上的分布,从而得到不同钯层厚度的催化剂.这种活性组分位于催化剂外表面的蛋壳型催化剂可以提高活性组分的利用,使亚硝酸甲酯的转化率较高.另外考察了活性组分Pd负载量对催化剂浸渍深度和活性的影响,确定了催化剂活性组分的适宜负载量为0.10%,浸渍深度为16μm.

关键词：蛋壳型催化剂钯氧化铝亚硝酸甲酯草酸二甲酯

以空心SiO_2为载体的蛋壳型贵金属Pd催化剂的制备及表征

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北京化工大学学报（自然科学版） 2006年第4期33卷 1-4页

作者：宋继瑞夏增敏文利雄陈建峰北京化工大学教育部超重力工程研究中心北京100029

以空心SiO2为载体采用浸渍法制备了一系列蛋壳型贵金属Pd催化剂和Ca-Pd催化剂,应用TEM,XRD和EDS方法表征催化剂。结果表明,贵金属Pd不仅能够负载到空心SiO2载体上,分散也比较均匀,且粒径较小,Pd/SiO2催化剂上Pd的粒径约为7 nm,Ca-Pd/SiO... 详细信息

以空心SiO2为载体采用浸渍法制备了一系列蛋壳型贵金属Pd催化剂和Ca-Pd催化剂,应用TEM,XRD和EDS方法表征催化剂。结果表明,贵金属Pd不仅能够负载到空心SiO2载体上,分散也比较均匀,且粒径较小,Pd/SiO2催化剂上Pd的粒径约为7 nm,Ca-Pd/SiO2催化剂上Pd的粒径约为5 nm。在蛋壳型催化剂Pd/SiO2中加入助催化剂Ca能够形成蛋壳型Ca-Pd复合催化剂。空心SiO2可以作为蛋壳型贵金属Pd催化剂载体。催化活性评价结果表明,蛋壳型复合催化剂Ca-Pd/SiO2的催化活性和甲醇的选择性较纯Pd催化剂有了较大幅度的提高,其中催化活性提高了7倍。

关键词：空心SiO2 贵金属Pd Ca-Pd合金蛋壳型催化剂催化性能

异佛尔酮在蛋壳型Pd/Al_2O_3催化剂上的选择性加氢

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精细化工 2015年第3期32卷 337-342页

作者：王芳珠刘晓燕叶阑珊叶涛刘晨光中国石油大学(华东)理学院山东青岛266580 中国石油大学(华东)CNPC催化重点实验室山东青岛266580

采用等体积浸渍法制备出蛋壳型Pd/Al2O3催化剂,采用连续加氢固定床微反装置研究了异佛尔酮(IP)的选择性加氢反应,考察了载体焙烧温度、蛋壳层厚度、Pd负载量及粒子大小、溶剂等反应条件对Pd/Al2O3催化剂上IP选择性加氢的影响。结果表明... 详细信息

采用等体积浸渍法制备出蛋壳型Pd/Al2O3催化剂,采用连续加氢固定床微反装置研究了异佛尔酮(IP)的选择性加氢反应,考察了载体焙烧温度、蛋壳层厚度、Pd负载量及粒子大小、溶剂等反应条件对Pd/Al2O3催化剂上IP选择性加氢的影响。结果表明,蛋壳型Pd/Al2O3是IP选择性加氢制备3,3,5-三甲基环己酮(TMCH)的优异催化剂,反应条件缓和,IP转化率及TMCH选择性均可达到99.5%以上,具有良好的工业应用前景。

关键词：蛋壳型催化剂钯氧化铝异佛尔酮选择性加氢精细化工中间体

蛋壳型分布费托合成催化剂Co/Al_2O_3的表征及催化性能

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石油炼制与化工 2011年第7期42卷 28-32页

作者：孙霞侯朝鹏夏国富王倩中国石化石油化工科学研究院北京100083

以Al2O3为载体,制备蛋壳型分布的费托合成催化剂Co/Al2O3。采用SEM,XRF,XRD,BET,TPR方法对催化剂进行表征并进行催化性能评价。表征结果表明,Co主要集中在蛋壳型分布催化剂的外表面区域内;蛋壳型分布的催化剂上钴氧化物的晶粒大小与均... 详细信息

以Al2O3为载体,制备蛋壳型分布的费托合成催化剂Co/Al2O3。采用SEM,XRF,XRD,BET,TPR方法对催化剂进行表征并进行催化性能评价。表征结果表明,Co主要集中在蛋壳型分布催化剂的外表面区域内;蛋壳型分布的催化剂上钴氧化物的晶粒大小与均匀型催化剂相当,并且物理性质相近。催化性能评价结果表明,与均匀型催化剂相比,在相同的评价条件下,蛋壳型分布的催化剂具有高的费托合成活性和高的C5+选择性,低的甲烷选择性。催化剂的壳层厚度在一定范围内变化时,对催化剂的催化性能基本没有影响。

关键词：蛋壳型催化剂费托合成钴基氧化铝催化性能

蛋壳型Ni/Al_2O_3催化剂的制备研究

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化学研究与应用 2007年第6期19卷 660-663页

作者：戴超林刘平乐湘潭大学化工学院湖南湘潭411105

Eggshell type catalysts were prepared by different impregnation *** that influence the nonuniform distribution of the activated components were studied including dry and wet impregnation method,adhesive,brushing-depositing *** prepared catalysts were characterized by AAS,SEM and TPR as well as theoritical *** results showed that good eggshell type catalyst with more than 99wt% nickel concentratively distributed on the surface of activated alumina pellet was prepared by brushing-depositing *** 30μm thickness of carbon nanofibers washcoat was grown only on the surface of the prepared catalyst by catalytic decomposition of *** obtained by this method could be used as catalyst support in fast gas-liquid phases reaction.

关键词：非均匀分布蛋壳型催化剂刷涂沉淀法

吸附法制备蛋壳型Pt、Pd纳米催化剂及催化性能研究

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吸附法制备蛋壳型Pt、Pd纳米催化剂及催化性能研究

作者：黄钟斌浙江工业大学

学位级别：硕士

负载型金属催化剂由于其活性高、易分离、金属可回收等特点被广泛应用于石油化工、精细化工和环境催化等领域。无论在实验室研究还是在工业化生产,都是极为重要的一类催化剂。目前,常用负载金属催化剂的制备方法有:浸渍法、离子交换法... 详细信息

负载型金属催化剂由于其活性高、易分离、金属可回收等特点被广泛应用于石油化工、精细化工和环境催化等领域。无论在实验室研究还是在工业化生产,都是极为重要的一类催化剂。目前,常用负载金属催化剂的制备方法有:浸渍法、离子交换法、共沉淀法、溶胶-凝胶法等。但是这些方法往往存在以下缺点:如制备过程复杂、非绿色化、影响因素较多、金属纳米颗粒可控性较差等。这些都会影响到催化剂的整体性能。本论文提出一类新的负载金属纳米催化剂制备方法,即采用载体直接吸附金属纳米颗粒的方法制备负载型金属催化剂,我们称之为吸附法。先将有机金属化合物在还原气氛下分解得到稳定的纳米溶胶,再用载体直接吸附金属纳米颗粒以制备负载型金属纳米催化剂。该方法可以制备粒径小、分布均匀、分散度好、结构可控的高性能催化剂。而且由于其制备纳米溶胶的方法的简单、绿色化使得制备得到的催化剂性能重复性高,污染较少。采用吸附法制备得到Pt/C纳米催化剂,并对载体进行了金属助剂的改性处理。通过TEM、ICP和XPS等手段的研究详细表征了催化剂的表面形态、金属负载量、金属电子状态及Pt纳米颗粒的分布情况等。以邻氯硝基苯催化加氢合成氯代苯胺反应为探针反应测试其催化性能,并进一步研究了该反应的加氢动力学。采用吸附法制备得到Pd/C催化剂,通过TEM、XRD及XPS详细表征了其表面形态、Pd的分布情况等。以溴代苯及氯代苯为底物的Suzuki偶联反应为探针测试其催化性能。具体内容如下: 1.催化剂表征结果表明,对活性炭载体的Fe助剂处理可以使制备得到的Pt/C（Fe）催化剂中的Pt处于更为强烈的缺电子状态,XPS宽扫表征结果表明,催化剂表面分布的Pt纳米颗粒是平均值的10倍,形成了蛋壳型的结构。邻氯硝基苯催化加氢结果表明, Fe助剂的添加量为Pt含量的2倍时,达到了催化的最佳性能:在1 MPa、60 oC的条件下,转化率100%,活性（TOF）达到了78 S-1,邻氯苯胺的选择性高于99.5%,TTO大于625000。该催化剂对邻氯硝基苯液相加氢活性、选择性和稳定性达到了高度的统一,其中活性和稳定性是目前文献报道中的最佳值。通过研究发现,Fe助剂的引入有利于改善活性组分的电子状态和分布结构,导致了其对邻氯硝基苯加氢性能的提高。此外,基于该催化剂对反应选择性的特点,我们详细讨论了不同宏观因素对脱卤的影响,总结并发现了在高活性条件下,这些宏观因素（如温度、压力）的影响本质上是通过TOF决定了脱卤率的规律。并从碰撞动力学角度加以阐明。而且通过表征发现活性下降的主要原因是载体结构的坍塌以及纳米颗粒的迁移导致了团聚失活。而活性组分流失量仅为7%,表明了Pt的负载程度相当牢固。 2.研究吸附型催化剂对邻氯硝基苯的加氢机理。并通过对其动力学研究,我们发现了一条新的反应路径,即从硝基基团直接加氢制的相应羟胺的路径。并且结合文献详细的论证了这条新补充路径,结合动力学研究数据,研究了吸附型催化剂对邻氯硝基苯及爱情那个具有高选择性的原因。进一步的动力学研究表明:对反应物浓度为零级反应,对氢压为一级反应,活化能为58.8 kJ/mol,催化剂对氢气的吸附为反应的速率控制步骤。 3. Pd/C催化剂表征结果表明,载体直接吸附可溶性纳米颗粒制得的Pd/C催化剂Pd金属颗粒以零价态均匀地负载在载体表面,且分散度好,粒径在3-6 nm之间。Suzuki反应结果表明,吸附法制得的Pd/C由于其结构上的优势,能很好地催化溴代苯与苯硼酸的Suzuki反应。在80 oC下,0.5 h后偶联产物收率可达98%以上。其中对位吸电子基可加快反应速率,而对位供电子基可减慢反应速率。以邻氯硝基苯为底物时,在110 oC下1 h后偶联产物收率可达64%;延长反应时间,产物收率可达90%以上。总之,用吸附法制备得到负载型金属催化剂,制备过程简单绿色化,影响因素少,且催化剂的结构可控、重复性好。将Fe助剂改性过的Pt/C催化剂用于邻氯硝基苯催化加氢反应,取得非常好的效果,具有工业化应用前景。将吸附型Pd/C催化剂用于Suzuki反应的研究也获得了很好的催化效果。同时,这种制备方法也具有一定的普适性,可进一步研究推广至其他负载型金属催化剂的制备

关键词：蛋壳型催化剂液相催化加氢加氢动力学 Suzuki反应