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作者：张晓华南昌大学

学位级别：硕士

高压液化是生物质中的主要成分(纤维素、半纤维素和木质素等)的解聚过程,在高温、高压条件下,解聚产物经过脱羟基、脱羧基、脱水和脱氧形成小分子化合物,小分子化合物在催化剂的作用下缩合、环化、聚合等反应生成新的化合物。本文重点... 详细信息

高压液化是生物质中的主要成分(纤维素、半纤维素和木质素等)的解聚过程,在高温、高压条件下,解聚产物经过脱羟基、脱羧基、脱水和脱氧形成小分子化合物,小分子化合物在催化剂的作用下缩合、环化、聚合等反应生成新的化合物。本文重点研究了钙钛矿复合氧化物的制备方法、A和B位离子的掺杂种类、掺杂量等对其催化性能及其在蔗渣高压液化反应过程中产物分布规律的影响。LaPrNiO复合氧化物在蔗渣高压液化反应过程中具有较好的催化活性,随着Pr物种含量的增加,LaPrNiO复合氧化物催化剂的峰强度增强,衍射峰向衍射角大角度方向偏移,微观形貌结构更疏松,催化反应接触面积增大;Pr部分取代La后,还原峰向高温方向迁移,且峰面积增加,表面氧物种的传导性增强。残渣率从30.82%降低到24.86%,液化油产率从41.67%增加到46.37%,同时液化产物中相对分子质量较大的产物数量减少,相对分子质量较小的产物数量增多,产物主要是糠醛、苯酚,其中LaPrNiO复合氧化物催化剂稳定性好,抗积碳能力强,说明更有利于催化蔗渣高压液化反应。以阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为有机模板剂,采用水热法、溶胶凝胶法、软模板法和共沉淀法四种不同合成方法分别制备了介孔LaPrNiO钙钛矿复合氧化物,并用XRD、TEM、FI-IR、H-TPR、CO-TPD和低温N吸附-脱附等对所制得样品的晶相结构、比表面积、孔径分布及表面性能等进行了表征,同时以生物质高压液化反应对不同方法制备的复合氧化物的催化活性和液化产物分布规律进行了探索。结果表明,采用共沉淀法制备的介孔LaPrNiO复合氧化物微观形貌为多孔结构,比表面积较大,为21.36m2·g-1,最可几孔径为22.64nm,对蔗渣高压液化反应具有较好的催化活性,同时液化产物中相对分子质量较小产物数量较多,产物分布中主要是柠檬酸三乙酯、羧酸、苯酚。残渣率为13.92%和液化油产率为58.21%。用共沉淀法分别制备了介孔LaANiO(A=Ce、Sr、Y、Nd、Pr)钙钛矿复合氧化物,用XRD、SEM、FI-IR、BET和程序升温技术等对复合氧化物的晶相结构、表面形貌、表面积、孔径分布及表面性能等进行了表征,同时以生物质高压液化反应研究A位不同离子掺杂对介孔LaANiO催化活性的影响和液化产物分布规律。结果表明,掺杂的A位离子均进行不同程度的同晶取代,其中掺杂的Pr能较好的与La发生同晶取代,比表面积为21.36m2·g-1,最可几孔径为22.64nm,表面存在较强的氧物种和碱性中心,在蔗渣高压液化反应中液化油产率为58.21%、残渣率为13.92%,液化产物主要是乙酰柠檬酸三丁酯、柠檬酸丁酯、苯酚、对乙基苯酚。同时考察了B位不同离子种类对钙钛矿复合氧化物的催化性能及对液化油产率和产物分布的影响,在LaPrBO中B位采用Mn、Cu、Co、Fe、Ni离子,由于各离子半径的差异,导致各钙钛矿复合氧化物的结晶度不同,LaPrMnO结晶度较高,孔径分布合理,比表面积为21.98m2·g-1,最可几孔径为32.27nm,在蔗渣高压液化反应中液化油产率为59.68%,残渣率为12.62%,同时液化产物中分子质量较小的产物数量较多,主要是乙酰柠檬酸三丁酯、苯酚、对苯甲醇、邻愈创木酚。

关键词：介孔钙钛矿掺杂与改性蔗渣液化

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掺杂离子的种类对介孔La_(0.6)A_(0.4)NiO_3钙钛矿催化剂的结构与催化活性的影响

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化工进展 2016年第11期35卷 3542-3548页

作者：张晓华李凝滕俊江张荣斌广东石油化工学院广东茂名525000 南昌大学化学学院江西南昌330031

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,用共沉淀法分别制备了介孔La_(0.6)A_(0.4)Ni O_3(A=Ce、Sr、Y、Nd、Pr)钙钛矿复合氧化物,用XRD、SEM、FTIR、BET和程序升温技术等对复合氧化物的晶相结构、表面形貌、表面积、孔径分布及表面性... 详细信息

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,用共沉淀法分别制备了介孔La_(0.6)A_(0.4)Ni O_3(A=Ce、Sr、Y、Nd、Pr)钙钛矿复合氧化物,用XRD、SEM、FTIR、BET和程序升温技术等对复合氧化物的晶相结构、表面形貌、表面积、孔径分布及表面性能等进行了表征,同时在蔗渣高压液化反应中探讨了A位离子掺杂种类对介孔La_(0.6)A_(0.4)Ni O_3催化活性和液化产物分布及液化油含量的影响。结果表明,掺杂的A位离子均能进行不同程度的同晶取代,其中掺杂的Pr^(3+)能较好的与La^(3+)发生同晶取代,且具有较大的比表面积和孔径分布,表面存在较强的氧物种传导性和碱性中心,在蔗渣高压液化反应中具有较高的液化油产率和较低的残渣率,生物质油的主要成分为乙酰柠檬酸三丁酯、柠檬酸三正丁酯、对乙基苯酚、6-乙基-3-肽酸酯,有利于提高油品的质量。

关键词：共沉淀法 A位掺杂介孔钙钛矿蔗渣液化

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B位离子的种类对介孔La_0.6Pr_0.4BO₃复合氧化物的催化性能影响

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化学工程与技术 2017年第5期7卷 225-235页

作者：滕俊江李凝张晓华刘薛恩广东石油化工学院化学工程学院广东茂名

十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,以共沉淀法分别制备了介孔La0.6Pr0.4BO3 (B = Mn2+, Cu2+, Co2+, Fe3+, Ni2+)钙钛矿复合氧化物,用XRD、FI-IR、BET和程序升温等技术对复合氧化物的晶相结构、表面积、孔径分布及表面性能等进行了表... 详细信息

十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,以共沉淀法分别制备了介孔La0.6Pr0.4BO3 (B = Mn2+, Cu2+, Co2+, Fe3+, Ni2+)钙钛矿复合氧化物,用XRD、FI-IR、BET和程序升温等技术对复合氧化物的晶相结构、表面积、孔径分布及表面性能等进行了表征,同时在蔗渣高压液化反应中探讨了B位离子种类对介孔La0.6Pr0.4BO3催化活性和液化产物分布及液化油产率的影响。结果表明,Mn2+离子掺杂制备的介孔La0.6Pr0.4MnO3特征衍射峰相对较强,样品的结晶度较高,孔道较好,具有较大的比表面积,为21.98 m2?g?1,最可几孔径为32.27 nm,表面存在较强的氧物种传导性和碱性中心,在蔗渣高压液化反应中液化油产率为59.68%,残渣率为12.62%。液化产物主要成分是对乙基苯酚、苯酚、对苯甲醇、邻愈创木酚。

关键词： B位离子介孔钙钛矿蔗渣液化

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