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基于C-MEMS/NEMS的葡萄糖浓度检测器件的研究

基于C-MEMS/NEMS的葡萄糖浓度检测器件的研究

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作者：张雷华中科技大学

学位级别：硕士

Carbon-MEMS(C-MEMS)工艺以光刻胶作为有机前驱物，通过热解成碳工艺即可制备具有良好生物兼容性、优良导电特性、较大比表面积的碳柱电极阵列，可作为高性能的敏感元件或者电极应用于传感器、超级电容、微电池等领域。同时，纳米材料... 详细信息

Carbon-MEMS(C-MEMS)工艺以光刻胶作为有机前驱物，通过热解成碳工艺即可制备具有良好生物兼容性、优良导电特性、较大比表面积的碳柱电极阵列，可作为高性能的敏感元件或者电极应用于传感器、超级电容、微电池等领域。同时，纳米材料因其独特的物理、化学性质，被广泛应用于生物传感器的构造和生物芯片的开发等。基于纳米材料修饰的电化学生物传感器表现出较好的性能，如较大的电流响应、较高的灵敏度和较宽的检测限。因此，本文主要研究将纳米材料集成在C-MEMS结构中，制作基于C-MEMS/NEMS的葡萄糖浓度探测器件。本研究首先开发和优化碳微纳集成工艺，通过在SU8负胶中混合碳纳米管(CNTs)、金属催化、碳辅助生长等方法，分别将单壁碳纳米管(SWNTs)、多壁碳纳米管(MWNTs)、氧化硅(SiO2)纳米线和硅氧氮(SiOxNy)纳米线集成在C-MEMS结构上，制备出C-MEMS/MWNTs、C-MEMS/SWNTs、C-MEMS/SiO2、C-MEMS/SiOxNy四种微纳集成结构，提出SiO2和SiOxNy纳米线在碳柱上的生长机理，研究了集成结构的电学和电化学特性，对比和讨论了不同微纳集成结构的优缺点。本研究进一步开发和优化了基于C-MEMS/NEMS的葡萄糖浓度检测器件的制备工艺，通过电化学反应将吡咯分子单体聚合成为聚吡咯(PPy)薄膜，同时将葡萄糖氧化酶(GOD)包埋其中，分别制作出C-MEMS-PPy/GOD、C-MEMS/SWNTs-PPy/GOD、C-MEMS/SiO2-PPy/GOD三种电极，并在不同浓度葡萄糖溶液中进行电流响应测试，就响应曲线的线性度、敏感度、检测范围等与现有研究成果进行对比，证明基于C-MEMS/NEMS的葡萄糖浓度检测器件与传统葡萄糖传感器相比在灵敏度上得到数量级的提高，将有望在葡萄糖浓度检测领域获得大规模应用。

关键词： C-MEMS/NEMS 碳纳米管氧化硅纳米线硅氧氮纳米线葡糖糖传感器聚吡咯微纳集成

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金属/碳纳米复合材料的制备及其生物传感性能研究

金属/碳纳米复合材料的制备及其生物传感性能研究

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作者：刘颖竹武汉科技大学

学位级别：硕士

生物小分子在生命过程中发挥着十分重要的作用，检测这些生物分子含量水平的生物及化学传感器近年来得到了迅速发展，比如监测人体血糖的葡萄糖传感器，对于糖尿病患者来说十分重要，患者可以随时监控自己的血糖浓度;过氧化氢是人体代... 详细信息

生物小分子在生命过程中发挥着十分重要的作用，检测这些生物分子含量水平的生物及化学传感器近年来得到了迅速发展，比如监测人体血糖的葡萄糖传感器，对于糖尿病患者来说十分重要，患者可以随时监控自己的血糖浓度;过氧化氢是人体代谢的一种中间产物，过氧化氢在体内聚集产生的活性氧，将导致机体的氧化应激，如DNA损伤等，监测人体组织或细胞产生的过氧化氢水平在生物医学上具有重要意义。大量研究工作专注于发展基于酶的葡萄糖和过氧化氢传感器，然而酶传感器不易保存，易受到光、热、pH值和化学物质的影响而失去活性，亟待发展无酶传感器来解决上述问题。近年来，具有电催化活性的金属或者金属氧化物制备的非酶型生物传感器，因其具备简便、高效、稳定性好、成本低等优点，引起了广泛的关注。而纳米碳材料具有很高的比表面积、对金属或者金属氧化物有很强的吸附能力，因此金属纳米碳材料的复合材料具有很好的电催化性能，能取代一些生物酶，用于发展生物传感器。本文通过不同的方法，制备出金属/碳纳米材料的复合材料，并将其应用于葡萄糖生物传感器和过氧化氢生物传感器。具体研究内容如下： (1)通过离子注入法简便、可控的制备了银纳米颗粒/碳纳米管(Ag NPs/CNTs)的复合材料，所得到的Ag NPs直径约为2-4nm，且均匀、牢固的负载于CNTs上。Ag NPs/CNTs成功的应用于人体血液中葡萄糖的检测。在0.65V的外加电压下，0.1mol·L-1NaOH溶液中，葡萄糖浓度有很宽的检测范围(125μmol·L-1至10mmol·L-1)，灵敏度为0.269μA·cm2·mmol1·L，最低检出限为25μmol·L-1。除此之外，Ag NPs/CNTs具有良好的抗菌性能，对大肠杆菌具有94%杀菌率，可消除在连续监测过程中细菌对血糖传感器的污染。 (2)通过多巴胺对氧化石墨烯(GO)进行功能化修饰，多巴胺在弱碱性条件下会发生自聚合形成聚多巴胺(PDA)附着在GO上，再利用聚多巴胺的弱还原性，将CuSO45H2O中的Cu2+还原为Cu NPs并将其负载于GO上，得到Cu NPs/GO的复合材料。将Cu NPs/GO负载于玻碳电极(GCE)上，成功应用于过氧化氢的检测。检测灵敏度为141.54μA·cm2·mmol1·L，最低检测限为1.4μmol·L-1。 (3)通过对纳米碳管多巴胺功能化修饰，得到Ag NPs/PDA/CNTs的复合材料，具有非常好的抗菌性能。浓度为50μg/mL的Ag NPs/PDA/CNTs对大肠杆菌(***)的灭菌率为100%，6.25μg/mL的Ag NPs/PDA/CNTs仍有93.8%的灭菌率;浓度为6.25μg/mL的Ag NPs/PDA/CNTs对金黄色葡萄球菌(S. aureus)的灭菌率为100%，2μg/mL的Ag NPs/PDA/CNTs仍有93.1%的灭菌率。 (4)通过制备不同形貌的金纳米颗粒，考察形貌对其在近红外光激发下光热性质的影响。选取光热性质最优异的金纳米星(gold nanostars，GNs)与纳米碳管(MWCNTs)复合，利用两种材料的协同作用提高复合材料的光热性质。在808nm、功率密度为1W/cm2的激光光源下照射5min，GNs升温43.6℃。MWCNTs/GNs复合材料的光热效应比GNs更为明显。

关键词：纳米碳材料金属纳米颗粒葡糖糖传感器过氧化氢传感器无酶传感器

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