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聚集诱导发光材料在聚合物制备及性能检测中的应用进展

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高分子通报 2023年第5期36卷 591-603页

作者：陈水鑫孙海亚孙蓉路胜利浙江科技学院生物与化学工程学院浙江省农产品化学与生物加工技术重点实验室杭州310023

聚集诱导发光(AIE)材料因其独特的发光性能,已在荧光检测、生物成像及有机发光器件等领域展现出较为广阔的应用前景。本文综述了AIE材料在监测聚合物制备过程(本体聚合、溶液聚合、乳液聚合及悬浮聚合过程等)中的应用,介绍了利用AIE分... 详细信息

聚集诱导发光(AIE)材料因其独特的发光性能,已在荧光检测、生物成像及有机发光器件等领域展现出较为广阔的应用前景。本文综述了AIE材料在监测聚合物制备过程(本体聚合、溶液聚合、乳液聚合及悬浮聚合过程等)中的应用,介绍了利用AIE分子的荧光信号响应检测聚合物玻璃化转变温度、粘度、相分离程度、分子量等物理性能的研究,为AIE材料在聚合过程可视化监测及聚合物荧光功能化领域的应用提供了参考。最后对AIE材料在高分子科学研究中的应用前景进行了展望。

关键词：聚集诱导发光材料聚合过程监测性能检测荧光响应

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比色型纳米纤维素膜的制备与苯气敏性能研究

比色型纳米纤维素膜的制备与苯气敏性能研究

作者：林秉群南京林业大学

学位级别：硕士

新型比色传感器由于其出色的实时可视化特点而受到了广泛关注。近年来,具有手性液晶效应的纤维素纳米晶(Cellulose nanocrystals,CNC)由于其易改性,低毒性且永不褪色的特点,在气体和湿度的比色传感领域大放异彩。目前已有许多关于CNC对... 详细信息

新型比色传感器由于其出色的实时可视化特点而受到了广泛关注。近年来,具有手性液晶效应的纤维素纳米晶(Cellulose nanocrystals,CNC)由于其易改性,低毒性且永不褪色的特点,在气体和湿度的比色传感领域大放异彩。目前已有许多关于CNC对乙醇、甲醛等气体的比色传感研究。然而,其在面对应用广泛且具有更高毒理性的苯气体的比色传感领域却鲜有建树。本论文基于CNC的手性螺旋液晶结构,通过引入敏感因子Fe,制备得到对苯气体具有比色传感性能的CNC/Fe复合膜,系统地研究了Fe在自组装过程中对CNC螺旋液晶形成、复合膜形貌以及螺旋特征的影响,并进一步对CNC/Fe的苯气敏性能、机制进行研究;为了进一步提高苯气体的检测限,在CNC/Fe体系中引入石墨烯量子点(Graphene quantum dots,GQDs),得到对低浓度苯气体具有结构色/荧光双重响应的CNC/Fe/GQDs复合膜,并进一步对复合膜的苯气敏性能进行研究。通过借助计算机颜色管理系统以及数字图像处理技术,以制备的复合膜为苯气体敏感材料,设计、构建了基于CNC复合膜的比色传感分析系统,对复合膜的结构色强度/荧光颜色强度与苯气体之间的关系进行进一步讨论。具体如下:(1)Fe的引入不仅对CNC/Fe复合膜的颜色和形态提供调控效果,还能够赋予复合膜对苯气体的比色传感能力。其中,CF14复合膜相较于纯CNC膜的最大反射波长从671nm蓝移至442 nm,表现出229 nm的最大位移,这主要是归因于Fe的静电中和作用。在体系中,Fe充斥在棒状CNC之间并形成静电结合,降低了CNC的静电斥力,使CNC充分接触形成更多的分子间氢键,并最终导致复合膜的螺距减少。由于芳香环上的离域π电子与Fe中未填充满的3d金属轨道能够通过共享电子密度来形成σ键,复合膜在吸附苯气体后,苯分子提供的空间位阻导致复合膜中的螺距变大,使得复合膜的结构色红移。其中CF6复合膜(5 m L 2.0 wt%的CNC和100μL 6mmol/L的Fe Cl)对苯气体表现出最佳的比色响应行为,在苯气体浓度为1-24 g/m的范围内总体表现出了84 nm的总红移。(2)GQDs的引入使复合膜具备了荧光发射性能,且复合膜的荧光发射强度与GQDs的添加量成正相关关系。一方面,GQDs中存在丰富的π-π共轭体系,因此GQDs的引入使复合膜的苯气敏性能得到进一步提高,降低了苯气体的检测范围。其中,CF6/GQDs-200在苯气体浓度为0-250 mg/m的环境中表现出了51 nm的总位移。另一方面,GQDs与苯气体之间的光致电子转移机制,当吸附了苯分子之后的CF6/GQDs复合膜受到激发光照射时,GQDs上所激发出的电子通过共轭π键被缺电子的苯分子环所吸收,而非激发到空气中形成荧光。因此CF6/GQDs复合膜在苯气体环境中表现出荧光猝灭的现象。综上,CF6/GQDs复合膜对苯气体具有结构色/荧光强度双重的检测响应特性,进一步提高了复合膜的检测精度。值得注意的是,GQDs的荧光性能能够在水分子中稳定存在的特性。因此即使在高湿度的环境中,CF6/GQDs复合膜依然能够对苯气体保持荧光响应效果,对水分子表现出了一定的抗干扰性。(3)通过图像比色分析与模式识别算法得到了CF6/GQDs-200复合膜的颜色强度/荧光颜色强度与苯气体浓度之间的关系。结果显示,在苯气体浓度为0-125 mg/m的范围内,气体浓度与CF6/GQDs-200复合膜的结构色强度之间存在线性相关关系,其回归系数R为0.93575;而气体浓度与CF6/GQDs-200复合膜的荧光颜色强度之间则在苯气体浓度为0-75mg/m的范围内呈现一定的线性相关,其回归系数R为0.86444。该比色传感系统的构建模式,在传统目视比色法的基础上进行了进一步的改进,更有利于对环境中苯气体浓度的判别。

关键词：纳米纤维素手性向列苯气体比色传感荧光响应

可再生锌离子纳米金传感器的制备及其性能研究

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贵金属 2023年第2期44卷 36-42页

作者：吴娟华小雨孙国浩胡培昕贺沁婷任芳程庆霖姜炜江苏理工学院资源与环境工程学院江苏常州213001 南京理工大学化学化工学院南京210094

以NaBH4还原氯金酸负载在Fe_(3)O_(4)上,制备得到芝麻球状Fe_(3)O_(4)@Au纳米粒子,以Au纳米粒子充当罗丹明B(RB)的荧光淬灭剂得到可循环再生的Zn+离子智能传感器Fe_(3)O_(4)@Au-RB。用高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)及振... 详细信息

以NaBH4还原氯金酸负载在Fe_(3)O_(4)上,制备得到芝麻球状Fe_(3)O_(4)@Au纳米粒子,以Au纳米粒子充当罗丹明B(RB)的荧光淬灭剂得到可循环再生的Zn+离子智能传感器Fe_(3)O_(4)@Au-RB。用高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)及振动样品磁力计(VSM)对Fe_(3)O_(4)@Au进行了形貌及晶型结构的表征,并研究了Fe_(3)O_(4)@Au-RB对水溶液中Zn^(2+)的传感性能。结果表明,Fe_(3)O_(4)@Au-RB对Zn^(2+)具有良好的敏感性且荧光响应强度随着Zn^(2+)浓度的增加而增强,检测极限为0.42μmol/L,竞争离子的共存不会影响Fe_(3)O_(4)@Au-RB对Zn^(2+)的选择性;Fe_(3)O_(4)作为磁响应载体,使用后的Fe_(3)O_(4)@Au经外磁场回收,再次负载RB构筑传感器进行循环检测。

关键词：金纳米粒子 Fe_(3)O_(4) 罗丹明B Zn^(2+)传感器荧光响应循环使用

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香豆素基金属-有机笼对氨基葡萄糖的识别

精细化工 2021年第10期38卷 2004-2011页

作者：李亚楠赵亮蔡俊凯段春迎大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

将发光性质优异的香豆素基团作为荧光信号单元引入有机配体H_(3)L,与过渡金属离子Zn(Ⅱ)配位自组装,构建了一例金属-有机笼状化合物Zn-L,利用主客体氢键弱作用实现了对氨基葡萄糖的选择性识别。高分辨质谱和紫外-可见吸收光谱结果显示,... 详细信息

将发光性质优异的香豆素基团作为荧光信号单元引入有机配体H_(3)L,与过渡金属离子Zn(Ⅱ)配位自组装,构建了一例金属-有机笼状化合物Zn-L,利用主客体氢键弱作用实现了对氨基葡萄糖的选择性识别。高分辨质谱和紫外-可见吸收光谱结果显示,金属-有机笼状化合物Zn-L结构可能为M_(6)L_(4)的八面体构型,12个香豆素基团均匀分布在笼状结构的顶点,空腔带有窗口,允许尺寸合适的客体分子自由进出。主客体核磁滴定显示,氨基葡萄糖通过多重氢键作用与笼状结构相结合;高分辨质谱测试表明,笼状结构与氨基葡萄糖形成了物质的量比为1∶2的主客体包合物。荧光滴定光谱拟合结果显示,络合常数为1.6×10^(8) L^(2)/mol^(2),证实主客体间具有较强的络合作用,有利于笼状结构对氨基葡萄糖的选择性识别。氨基葡萄糖分子对Zn-L荧光强度淬灭高达93%,最低检测限为0.23μmol/L,而其他9种常见生物糖类小分子只能淬灭5%~20%,Zn-L对氨基葡萄糖分子具有选择性荧光响应,且可以应用于活细胞中氨基葡萄糖的荧光成像。

关键词：金属-有机笼主客体作用氨基葡萄糖荧光响应选择性识别功能材料

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不同结晶来源淀粉的荧光响应特性

不同结晶来源淀粉的荧光响应特性

作者：裴锐江南大学

学位级别：硕士

荧光在淀粉理化性质测定、淀粉基荧光材料应用以及淀粉与小分子相互作用鉴定等领域显示出优异的性能。不同晶型淀粉晶体结构不同,A-型淀粉呈现单斜结构,B-型淀粉呈现六角结构,C-型淀粉为A-型和B-型的混合,V型淀粉有正交型、六方型和四... 详细信息

荧光在淀粉理化性质测定、淀粉基荧光材料应用以及淀粉与小分子相互作用鉴定等领域显示出优异的性能。不同晶型淀粉晶体结构不同,A-型淀粉呈现单斜结构,B-型淀粉呈现六角结构,C-型淀粉为A-型和B-型的混合,V型淀粉有正交型、六方型和四方型三种形式。不同晶型淀粉本身无荧光,赋予淀粉荧光是解析不同晶型淀粉荧光响应特性的关键,为鉴别不同淀粉晶型以及阐明不同晶型淀粉的结构差异提供理论依据。此外,超声常被用来促进淀粉包合小分子物质,且合适参数的超声处理不改变淀粉晶型。基于此,本课题采用超声辅助不同晶型淀粉包合荧光客体物质,以解析不同晶型淀粉的荧光响应特性及其关键影响因素。首先解析了不同晶型淀粉的荧光响应特性。荧光染料筛选结果表明,水杨酸和4-[p(二甲基氨基)苯乙烯基]-1-甲基吡啶鎓均能赋予不同晶型淀粉荧光,但水杨酸赋予淀粉的荧光响应阈值高于4-[p(二甲基氨基)苯乙烯基]-1-甲基吡啶鎓赋予淀粉荧光阈值。荧光光谱测试表明,不同晶型淀粉经水杨酸赋予荧光后,荧光增强值分别为264.50(B-型)、206.00(C-型)、51.20(V-型)和28.00(A-型)。显著性差异分析表明荧光响应特性为:B>C>A/V。接着对不同晶型淀粉-水杨酸包合物的结构进行表征。倒置荧光观察显示4种晶型淀粉无荧光,4种淀粉-水杨酸包合物显示明亮的荧光。A-、B-、C-和V-型淀粉包合水杨酸后,红外光谱羟基峰分别向低波数移至3384、3413、3422和3401 cm,表明4种晶型淀粉与水杨酸形成分子间氢键。糊化焓分别降为10.06、10.63、6.24和3.60 J/g,热重第2阶段降解温度分别降为283、263、284和274℃,表明淀粉包合水杨酸后体系能量降低。XRD图谱表明,4种晶型淀粉包合水杨酸后,其晶型未改变,这为比较不同晶型淀粉荧光响应特性提供前提条件。进一步解析了不同制备条件对不同晶型淀粉荧光响应特性的影响。体系p H由4增加到7时,4种晶型淀粉-水杨酸包合物荧光增强值增加,而p H由7增加到8时,荧光增强值降低,4种包合物结晶度和螺旋密度下降。当p H由8增加到9时,荧光增强值增加,4种包合物的螺旋密度增加。体系温度由30℃增加至40℃时,4种晶型淀粉-水杨酸包合物荧光增强值下降,吸水指数增加。体系温度由40℃增加至50℃时,荧光增强值增加,4种包合物的焓变值下降。主客比由20增加至33时,不同晶型淀粉-水杨酸包合物荧光增强值下降,包埋率下降。主客比为40和47时,不同晶型淀粉-水杨酸包合物无荧光。超声时间实验表明,超声20-30 min时,不同晶型淀粉-水杨酸包合物荧光增强值增加,在30-40 min时荧光增强值逐渐下降,A-、B-和C-型包合物偏光十字逐渐模糊并部分消失。因此,在淀粉晶体未受到部分破坏、未部分糊化、成功包合SA时,制备条件不改变4种晶型淀粉荧光响应特性。然后研究了淀粉-水杨酸包合物中水杨酸分布以及包合物的理化性质。激光共聚焦分析表明水杨酸分布于4种晶型淀粉颗粒表层、颗粒外侧边缘,少量存在于颗粒内部。RVA结果表明淀粉包合水杨酸后,淀粉-水杨酸包合物的持水性降低,峰值粘度降低。流变分析表明包合的水杨酸对不同晶型淀粉的流变性能影响不同。4种淀粉-水杨酸包合物的抗剪切性能提升,A-SA的流动性能不变,B-SA抗变形能力和流动性减弱,C-SA抗变形能力减弱,V-SA抗变形能力和流动性增加。最后初步验证了同晶型不同种类淀粉的荧光响应特性。A-型大米淀粉和普通玉米淀粉荧光响应分别为95.50和109.00,B-型高直链玉米淀粉和芭蕉芋淀粉荧光响应分别为493.00和182.50,C-型绿豆淀粉和红薯淀粉荧光响应分别为414.00和148.00,普通玉米淀粉分别和月桂酸与肉豆蔻酸制备的V-型淀粉的荧光响应分别为92.50和93.00。统计分析表明仍符合B>C>A/V的特性。

关键词：淀粉晶型淀粉-水杨酸包合物荧光响应

3,4-乙烯二氧噻吩基金属有机骨架的合成及其荧光传感应用

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3,4-乙烯二氧噻吩基金属有机骨架的合成及其荧光传感应用

作者：程尧南京理工大学

学位级别：硕士

金属有机骨架材料是由刚性的有机基团与单金属节点或者金属簇次级构筑单元通过配位键连接在自组装条件下形成的高度规整且具有无限结构的多孔骨架结构。金属有机骨架材料由于其高度结晶性、比表面积大、孔道规则并且多样、结构可设计、... 详细信息

金属有机骨架材料是由刚性的有机基团与单金属节点或者金属簇次级构筑单元通过配位键连接在自组装条件下形成的高度规整且具有无限结构的多孔骨架结构。金属有机骨架材料由于其高度结晶性、比表面积大、孔道规则并且多样、结构可设计、骨架可功能化等优点,在气体的存储,吸附和分离、催化、离子交换、载药以及传感等领域具有很大的潜在应用价值,尤其是具有荧光性能的发光金属有机骨架材料在化学传感器领域显现出巨大的应用价值。发光金属有机骨架材料可以通过多种荧光响应信号如荧光猝灭、荧光增强或者新的发射峰和强烈的主-客相互作用,实现对目标分子的快速、高灵敏和选择性检测。想要实现对特定目标分子的检测,需要对发光金属有机骨架材料进行合理的设计。我们通过合理的设计有机配体,合成了一种可以选择性检测硝基芳胺的发光金属有机骨架材料,并对向有机配体引入功能基团,实现了对高能含氮杂环化合物的选择性检测,具体内容如下:(1)以3,4-乙烯二氧噻吩为给电子基团,通过C-H活化反应对其修饰共轭芳基,设计合成了大偶极矩的有机配体,其偶极矩为8.82 D。进一步通过溶剂热法合成了发光金属有机骨架材料。利用与对硝基苯胺之间的强的偶极-偶极相互作用,通过电子转移和能量转移猝灭了金属有机骨架材料的荧光,实现了对硝基苯胺的检测。(2)在3,4-乙烯二氧噻吩的乙烯基侧链上修饰功能基团羟基和苯基,合成了两种具有不同配位位点的有机配体,进一步通过溶剂热法合成了两种发光金属有机骨架材料。荧光测试表明,两种发光金属有机骨架材料均对高能含氮杂环化合物有荧光响应,这应该归因于高能含氮杂环化合物更负的最低未占据分子轨道能级,更有利于发生电子转移。

关键词：发光金属有机骨架材料荧光响应传感检测硝基芳胺

一种Ba^(2+)荧光探针的合成与光谱性能研究

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化学研究与应用 2023年第2期35卷 349-354页

作者：成昭西安医学院药学院陕西西安710021

基于席夫碱母核,构筑刚性共轭结构,设计以酚羟基、含氮基团酰肼等作为识别基团,合成得到一种席夫碱型荧光探针。通过IR、^(1)H NMR、^(13)C NMR、MS表征探针结构,采用UV-vis、FS分析水环境中探针光学性质及其对目标离子的特异性识别。... 详细信息

基于席夫碱母核,构筑刚性共轭结构,设计以酚羟基、含氮基团酰肼等作为识别基团,合成得到一种席夫碱型荧光探针。通过IR、^(1)H NMR、^(13)C NMR、MS表征探针结构,采用UV-vis、FS分析水环境中探针光学性质及其对目标离子的特异性识别。结果显示,所合成的荧光探针具有低毒性,表现对Ba^(2+)的快速响应、定量识别,可用于水体系中Ba^(2+)定性检测和定量分析。

关键词：探针荧光响应合成 Ba^(2+)

三氮唑取代杯[4]芳烃配位聚合物的合成与荧光性能

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物理化学学报 2018年第5期34卷 476-482页

作者：韩雪杨进刘莹莹马建方东北师范大学化学学院多酸科学教育部重点实验室长春130024

利用四[1-(1,2,4-三氮唑基)甲基]间苯二酚杯[4]芳烃配体(TTR4A)在溶剂热的条件下合成了两个配位聚合物,[[Zn_2(TTR4A)(L)_2]·DMF·4H_2O]_n(化合物1)(DMF=N,N-二甲基甲酰胺)和[[Co(TTR4A)Cl_2]·DMA·H_2O]_n(化合物2)(H_2L=4,4’-联苯二甲酸)(DMA=N,N-二甲基乙酰胺)。通过单晶X射线衍射方法对这两个配位聚合物的结构进行了确定。利用红外、元素分析、粉末X射线衍射(PXRD)和热重表征手段对化合物1和2进行了表征。在化合物1中,四个L配体连接着四个Zn(II)离子形成了环状的Zn_4L_4结构单元,该结构单元进一步地被TTR4A链接形成了一维链状结构。在化合物2中,TTR4A的四个三氮唑基团各连接一个Co(II)离子形成二维层状结构。此外,我们对化合物1的荧光性能进行了研究,荧光测定表明固态条件下化合物1发出很强的荧光,并能够选择性地对Fe^(3+)、Cr_2O_7^(2-)和硝基苯分子产生响应。

关键词：间苯二酚杯芳烃晶体结构配位聚合物荧光荧光响应

一种BAPTA荧光探针的合成、光谱性能与识别机制

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化学试剂 2022年第5期44卷 715-723页

作者：成昭郑蕾徐玥何昊西安医学院药学院陕西西安710021

以苯乙烯类发色团苯并咪唑作为荧光基团、多羧酸受体作为识别基团,基于分子内电荷转移机制定向构筑探针结构,合成得到一种对Zn^(2+)、Cu^(2+)、Hg^(2+)具有响应的荧光探针。定性及定量识别实验显示,探针对目标物Zn^(2+)、Cu^(2+)、Hg^(... 详细信息

以苯乙烯类发色团苯并咪唑作为荧光基团、多羧酸受体作为识别基团,基于分子内电荷转移机制定向构筑探针结构,合成得到一种对Zn^(2+)、Cu^(2+)、Hg^(2+)具有响应的荧光探针。定性及定量识别实验显示,探针对目标物Zn^(2+)、Cu^(2+)、Hg^(2+)表现特征响应,探针与目标物1∶1定量结合,荧光性能随pH、时间变化而相对稳定、线性关系良好,能够用于μmol/L浓度范围目标离子的定性检测和定量分析。此外,通过荧光、紫外等光谱学手段与核磁分析,初步阐明了探针对Cu^(2+)、Hg^(2+)和Zn^(2+)的不同识别机制,对于探针结构优化与性能筛选研究提供了依据。

关键词：荧光探针多羧酸受体识别机制荧光响应合成