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Ag改性层状硅酸铜催化剂的草酸二甲酯加氢合成乙醇酸甲酯性能研究

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燃料化学学报 2022年第8期50卷 1014-1022页

作者：薛婧武朦朦宋有为赵金仙武建兵权燕红任军太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室山西太原030024 山西大学化学化工学院山西太原030006 精细化学品教育部工程研究中心山西太原030006

本研究采用溶胶-凝胶法制备了一系列CuAg/SiO_(2)催化剂用于草酸二甲酯(DMO)加氢合成MG,使用XRD、N_(2)吸附-脱附、FT-IR、TEM、SEM、H_(2)-TPR、XPS等方法对其结构进行表征,重点考察了Ag含量对催化剂结构及性能的影响。当Ag负载量为5%... 详细信息

本研究采用溶胶-凝胶法制备了一系列CuAg/SiO_(2)催化剂用于草酸二甲酯(DMO)加氢合成MG,使用XRD、N_(2)吸附-脱附、FT-IR、TEM、SEM、H_(2)-TPR、XPS等方法对其结构进行表征,重点考察了Ag含量对催化剂结构及性能的影响。当Ag负载量为5%时,5Ag-Cu/SiO_(2)催化剂活性最高,DMO的转化率和MG的选择性分别可达83.7%和72.2%。表征结果表明,适量Ag的引入可有效提高活性组分Cu的分散度,增加催化剂表面Cu^(+)的含量,从而提高催化剂活性。此外,Ag与Cu之间的电子转移可以有效稳定Cu^(+),进而提高催化剂的稳定性。

关键词：乙醇酸甲酯草酸二甲酯加氢层状硅酸铜银助剂溶胶-凝胶

焙烧温度对Cu/SiO_(2)纳米管催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙醇酸甲酯性能的影响

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天然气化工—C1化学与化工 2022年第5期47卷 84-91页

作者：王征武朦朦宋有为赵金仙任军太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室煤科学与技术教育部重点实验室山西太原030024

采用水热法合成了管状页硅酸铜前驱体,经还原得到高负载量、高分散度的Cu/SiO_(2)纳米管催化剂。通过一系列表征手段考察了焙烧温度对催化剂催化草酸二甲酯(DMO)加氢制乙醇酸甲酯(MG)反应性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,Cu物... 详细信息

采用水热法合成了管状页硅酸铜前驱体,经还原得到高负载量、高分散度的Cu/SiO_(2)纳米管催化剂。通过一系列表征手段考察了焙烧温度对催化剂催化草酸二甲酯(DMO)加氢制乙醇酸甲酯(MG)反应性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,Cu物种分散度及活性比表面积先增大后减小。当焙烧温度为450℃时,催化剂中Cu^(+)物种的活性比表面积最大,催化性能最优。在反应温度为210℃、反应压力为2 MPa、n(H_(2))/n(DMO)为100、质量空速为0.839 h^(-1)时,DMO转化率为91.50%,MG选择性为60.82%,并且MG收率在250 h的长期评价中保持稳定。

关键词： Cu/SiO_(2)纳米管焙烧温度草酸二甲酯加氢乙醇酸甲酯金属-载体相互作用

介孔二氧化硅负载铜催化剂性能及草酸二甲酯加氢制乙醇的研究

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介孔二氧化硅负载铜催化剂性能及草酸二甲酯加氢制乙醇的研究

作者：靳珲青太原理工大学

学位级别：硕士

乙醇（EtOH）是一种用途广泛的化学品,被广泛应用于化工、医药、食品、农业等行业。随着对EtOH基产品需求的不断增长,EtOH作为化工原料的市场潜力有望持续扩大。考虑到我国的能源结构,煤基合成气经草酸二甲酯（DMO）催化加氢合成EtOH的... 详细信息

乙醇（EtOH）是一种用途广泛的化学品,被广泛应用于化工、医药、食品、农业等行业。随着对EtOH基产品需求的不断增长,EtOH作为化工原料的市场潜力有望持续扩大。考虑到我国的能源结构,煤基合成气经草酸二甲酯（DMO）催化加氢合成EtOH的碳一合成路线具备资源丰富、绿色环保、反应条件温和等优势,在可持续发展和环境友好的背景下,越来越受到人们的关注和重视。DMO加氢制EtOH技术是在已经工业化的DMO加氢制乙二醇（EG）的基础上发展起来的,相关的反应机理和高效催化剂已经进行了详细研究。因此,通过DMO将合成气氢化为EtOH是一个成熟且极具前景的工艺。DMO催化加氢制EtOH通常需要较高的反应温度,这可能导致铜基催化剂烧结和失活,因而高稳定催化剂的研发对于DMO催化加氢制EtOH路线至关重要。在本文中,我们以树枝状SiO（FMS）为载体,探究不同负载工艺、疏水剂以及正硅酸四乙酯（TEOS）和溴化十六烷基吡啶（CPB）浓度三个因素对FMS载体结构及其负载Cu物种的影响。通过XRD、BET、SEM、TEM、H-TPR、FT-IR和XPS等多种表征手段,我们系统研究了催化剂的载体结构与铜物种价态和分散性间的关系。主要结论如下:相比浸渍法和氨辅助溶液相沉积技术,采用尿素协助沉淀法制备的铜基催化剂表现出卓越的催化性能。该催化剂表现出较高的Cu占比和Cu分散性以及较小的铜纳米颗粒。尿素协助沉淀法制备过程中,催化剂上形成了新物相页硅酸铜,页硅酸铜还原后生成的CuO展现出良好的价态稳定性和热稳定性。因此,该催化剂表现出优异的EtOH选择性和稳定性,在300小时内未出现失活现象。这些结果表明负载工艺在优化FMS负载铜催化剂催化性能方面的重要性。采用尿素协助沉淀法制备的催化剂在DMO加氢制EtOH方面显示出显著优势。在FMS的合成过程中,疏水剂对FMS的形貌有很大的影响,载体的形貌会影响催化剂表面铜物种的分散性及金属载体间相互作用,从而对DMO加氢制EtOH的催化性能产生显著影响。本研究采用环己烷作为疏水剂制备了脑珊瑚状形貌的FMS-c载体。该载体具有独特的中心-径向孔道结构,不仅可以提供大的比表面积,而且有利于铜氨络合物与载体表面充分接触,从而产生丰富的页硅酸铜。相比之下,以甲苯为疏水剂制备的FMS-m具有西兰花状形貌,较大的孔径来自于表面突起形成的间隙。该孔道结构暴露的比表面积较少,因此以FMS-m为载体制备的催化剂表面生成的页硅酸铜较少。以正己烷为疏水剂合成的具有球形形貌的FMS-n不存在较大的孔,因此暴露的比表面积更少,铜氨络合物与载体反应生成的页硅酸铜最少。还原后,丰富的页硅酸铜使得U-Cu/FMS-c催化剂表面具有最高比例的Cu,因而催化剂表现出优异的EtOH选择性。这些结果表明载体形貌对催化剂在加氢反应中的性能具有重要影响,而脑珊瑚状形貌的载体可以显著提高Cu催化剂催化DMO制EtOH的催化活性。通过调节TEOS和CPB的浓度,在保持载体具有脑珊瑚状形貌的基础上,可以调控FMS小球的大小,从而调变催化剂的催化性能。随着小球大小的变化,中心-径向孔道的长度、孔径大小以及中心-径向孔道孔壁上分布的小孔数量等均会受到影响。增大TEOS和CPB浓度会使中心-径向孔道长度变短、孔径变窄,从而增大FMS的比表面积。与此同时,随着FMS小球减小,中心-径向孔道孔壁上分布的小孔数量会减少。综合这两个因素,FMS比表面积呈现火山型变化趋势,以2倍TEOS和CPB制备的FMS具有最大的比表面积,为铜氨络合物与载体充分接触反应生成页硅酸铜提供了更多的可能。因此,以FMS-2为载体制备的催化剂表面的页硅酸铜含量最多。得益于丰富的页硅酸铜,Cu/FMS-2催化剂具有最高的Cu占比,从而显著提高DMO加氢反应中EtOH的选择性。由此可知,改变TEOS和CPB的浓度是精细调节FMS载体结构的一种有效手段,可以实现对负载金属催化性能的优化。

关键词：树枝状二氧化硅草酸二甲酯加氢铜基催化剂乙醇稳定性

蒸氨压力对Cu/SiO2催化剂的影响及其草酸二甲酯加氢性能

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应用化学 2016年第4期33卷 466-472页

作者：丁丁王琪金方陈亚中崔鹏刘荣沈浩合肥工业大学化工学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室合肥230009 合肥工业大学材料科学与工程博士后流动站合肥230009 安徽六国化工股份有限公司博士后工作站安徽铜陵244021 安徽六国化工股份有限公司安徽铜陵244021

以Si O2为载体,铜氨溶液为前驱体,采用蒸氨法在不同蒸氨压力下制备了系列铜负载量质量分数为20.0%的Cu/Si O2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还(H2-TPR)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)等技术手... 详细信息

以Si O2为载体,铜氨溶液为前驱体,采用蒸氨法在不同蒸氨压力下制备了系列铜负载量质量分数为20.0%的Cu/Si O2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还(H2-TPR)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线诱导俄歇电子能谱(XAES)等技术手段对催化剂的物理化学性能进行了表征。考察了蒸氨速率对催化剂物化结构及其草酸二甲酯催化加氢制乙二醇的催化性能影响。在反应温度200℃、压力3.0 MPa、液时空速LHSV=0.4 h-1、氢气草酸二甲酯摩尔比80∶1的反应条件下测定了催化剂的活性。结果表明,在蒸氨压力为31.3 k Pa条件下制备的催化剂表现出了最佳活性和选择性,草酸二甲酯转化率达到了99.9%,乙二醇选择性达94.4%。H2-TPR、XRD、TEM、FTIR及XAES表征结果表明,较低蒸氨压力有利于铜氨离子快速分解负载在载体上,避免铜粒子聚集长大,还原后形成Cu2O和Cu0物种颗粒尺寸较小,分散比较均匀,催化活性,尤其是乙二醇的选择性更佳。

关键词：蒸氨压力 Cu/SiO2催化剂草酸二甲酯加氢

铜-水滑石型催化剂在草酸二甲酯加氢反应中的应用

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精细石油化工 2009年第2期26卷 15-18页

作者：唐博合金朱玥陆颖音徐菁利上海工程技术大学化学化工学院上海201600

采用共沉淀方法制备Cu-Al、Cu-Mg-Al、Cu-Zn-Al水滑石作为草酸二甲酯加氢制乙二醇新型催化剂,并经XRD和IR进行了表征。在压力为2.0 MPa,氢酯摩尔比50:1,氢气体积空速3 000h^(-1),反应温度180～210℃条件下,草酸二甲酯加氢制乙二醇催化... 详细信息

采用共沉淀方法制备Cu-Al、Cu-Mg-Al、Cu-Zn-Al水滑石作为草酸二甲酯加氢制乙二醇新型催化剂,并经XRD和IR进行了表征。在压力为2.0 MPa,氢酯摩尔比50:1,氢气体积空速3 000h^(-1),反应温度180～210℃条件下,草酸二甲酯加氢制乙二醇催化剂的评价结果表明,Cu-Mg-Al水滑石催化剂具有优良的催化性能,草酸二甲酯的转化率高达99.5%,选择性为100%;另外,Cu-Zn-Al水滑石催化剂也同样显示出良好的催化活性,草酸二甲酯的转化率及乙二醇的选择性分别达到93.8%和97.5%,远高于浸渍法制备的Cu/SiO_2、Cu/Al_2O_3(Cu 20%)为催化剂。

关键词：水滑石催化剂草酸二甲酯加氢乙二醇

可抑制1,2-丁二醇生成的高性能草酸二甲酯加氢B-Cu/MS催化剂的研究

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天然气化工—C1化学与化工 2021年第4期46卷 33-40页

作者：俞金山冯翀刘甜甜张莉艾培培黄伟太原理工大学化学化工学院山西太原030024 阳泉煤业(集团)有限责任公司化工研究院山西太原030021 太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

开发高效草酸二甲酯(DMO)加氢催化剂,保持乙二醇(EG)高选择性和稳定性的同时,抑制难分离副产物1,2-丁二醇(1,2-BDO)的生成,对提升我国煤制乙二醇产品质量并降低生产成本具有重要的实际意义和经济前景。以介孔二氧化硅(MS)为载体,采用尿... 详细信息

开发高效草酸二甲酯(DMO)加氢催化剂,保持乙二醇(EG)高选择性和稳定性的同时,抑制难分离副产物1,2-丁二醇(1,2-BDO)的生成,对提升我国煤制乙二醇产品质量并降低生产成本具有重要的实际意义和经济前景。以介孔二氧化硅(MS)为载体,采用尿素协助沉淀结合后浸渍法制备出高分散的硼物种改性Cu基DMO加氢催化剂,并调控硼的掺杂量对其进行优化。通过BET、XRD、TEM、H2-TPR、NH3-TPD和XPS等方法对优化后的系列催化剂进行了系统表征。结果表明,适量硼物种的引入不仅可以提高Cu/MS催化剂的EG选择性和稳定性,而且弱酸性氧化硼的引入成功抑制了碱性位上副产物1,2-BDO的生成。在180℃、2.5 MPa、质量空速(WHSV)0.4 h-1和n(H2)/n(DMO)为100的反应条件下,3B-Cu/MS催化剂催化DMO加氢的转化率达100%、EG选择性达98.24%,无副产物1,2-BDO生成且稳定性高达200 h。

关键词： 1,2-丁二醇介孔二氧化硅氧化硼铜基催化剂草酸二甲酯加氢

铜含量对草酸二甲酯加氢制乙二醇Cu/SiO2催化剂性能的影响

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天然气化工—C1化学与化工 2016年第6期41卷 10-14,36页

作者：马俊国葛庆杰徐恒泳中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

采用蒸氨沉淀法制备了不同铜含量的系列Cu/SiO_2催化剂,并利用H_2-TPR、N_2O化学吸附、BET、XRD,FT-IR等手段进行了表征,研究了铜含量对Cu/SiO_2催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙二醇的反应性能的影响。结果表明,活性金属铜的高效分散,对... 详细信息

采用蒸氨沉淀法制备了不同铜含量的系列Cu/SiO_2催化剂,并利用H_2-TPR、N_2O化学吸附、BET、XRD,FT-IR等手段进行了表征,研究了铜含量对Cu/SiO_2催化剂催化草酸二甲酯加氢制乙二醇的反应性能的影响。结果表明,活性金属铜的高效分散,对催化剂性能具有较大影响,过量的铜会覆盖于催化剂表面,造成铜的活性比表面积下降,降低催化剂的加氢性能。对于所考察SiO_2载体,其可以有效分散高达40%的活性金属铜,而较高铜含量的催化剂具有较优的加氢活性,尤其是具有较优的低温加氢活性。催化剂C-40-Cu在180℃时,可达到几乎100%的DMO转化率和大于97%的乙二醇选择性。

关键词：草酸二甲酯加氢乙二醇 Cu/Si O2 铜含量

热处理气氛对Cu/SiO;催化剂催化草酸二甲酯加氢反应性能的促进效应

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天然气化工(C1化学与化工) 2021年

作者：穆仕芳陈战省张建利尚如静陈建刚河南理工大学安全科学与工程学院宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室河北旭阳煤化工技术研发中心河南能源化工集团研究总院有限公司中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

采用蒸氨法制备Cu/SiO;催化剂,并分别在空气、氮气及氢气气氛条件下程序升温到450℃,恒温煅烧,得到不同气氛下热处理的三种催化剂;通过N;吸脱附、X射线衍射光谱（XRD）、H;-TPR和草酸二甲酯加氢反应活性测试,对催化剂的孔结构、成分、... 详细信息

采用蒸氨法制备Cu/SiO;催化剂,并分别在空气、氮气及氢气气氛条件下程序升温到450℃,恒温煅烧,得到不同气氛下热处理的三种催化剂;通过N;吸脱附、X射线衍射光谱（XRD）、H;-TPR和草酸二甲酯加氢反应活性测试,对催化剂的孔结构、成分、还原行为和催化性能进行表征。结果表明,以氢气气氛处理的Cu/SiO;催化剂具有更高的乙二醇选择性,在氢气气氛热处理过程中,催化剂表面能形成更多的活性位点,是其加氢性能提高的重要原因。

关键词：草酸二甲酯加氢乙二醇 Cu/SiO 催化剂热处理气氛

草酸二甲酯加氢制乙二醇Cu/SiO_2催化剂的制备与改性

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工业催化 2008年第6期16卷 13-17页

作者：黄维捷文峰康文国李伟华东理工大学国家重点实验室上海200237

采用均匀沉淀沉积法制备Cu/SiO2催化剂。考察了Cu2+浓度、洗涤条件及铜与硅物质的量比等的影响,并通过BET和XRD等表征手段研究分析,结果表明,前驱体制备过程及条件对催化剂结构和活性有较大影响。低Cu2+浓度、醇洗干燥均有利于形成大孔... 详细信息

采用均匀沉淀沉积法制备Cu/SiO2催化剂。考察了Cu2+浓度、洗涤条件及铜与硅物质的量比等的影响,并通过BET和XRD等表征手段研究分析,结果表明,前驱体制备过程及条件对催化剂结构和活性有较大影响。低Cu2+浓度、醇洗干燥均有利于形成大孔径高活性的催化剂。铜与硅物质的量比对反应活性的影响较大,存在一个最佳值,在0.4时活性最高。最优条件下制得的催化剂用于草酸二甲酯加氢制乙二醇,在反应温度205℃、压力2 MPa、n(H2)∶n(DMO)=80和空速1.0 h-1条件下,草酸二甲酯的转化率为100%,乙二醇选择性为99.1%,乙醇酸甲酯选择性为0.9%,无其他副产物生成。

关键词：催化化学 Cu/SiO2催化剂草酸二甲酯加氢乙二醇催化剂制备均匀沉淀法