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苯醌在银-汞(膜)微环电极上的循环扫描伏安波

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分析化学 1999年第10期27卷 1126-1130页

作者：姜立萍蔡闰妹于俊生张祖训南京大学化学化工学院南京大学化学化工学院南京210093

首次报道采用化学镀法制作银-汞（膜）微环电极,并用于探讨苯醌的循环伏安曲线.还对伏安曲线的性质进行了详细的论述.结果表明:苯酪在Mcllvaine缓冲溶液（pH=7.0）中的还原过程属于单电子可逆反应.根据不同扫描速度时还原波的峰电流值... 详细信息

首次报道采用化学镀法制作银-汞（膜）微环电极,并用于探讨苯醌的循环伏安曲线.还对伏安曲线的性质进行了详细的论述.结果表明:苯酪在Mcllvaine缓冲溶液（pH=7.0）中的还原过程属于单电子可逆反应.根据不同扫描速度时还原波的峰电流值可以计算得到苯醌的扩散系数（D;）值.n和D;的测定结果与文献值相一致,所得到的实验结果与理论相符合.

关键词：银-汞(膜)微环电极苯醌循环扫描伏安法

具有长侧碳链的苯醌类化合物在LB膜上的电化学行为

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物理化学学报 1998年第3期14卷 226-231页

作者：谭俊孙韵赵新生邹永德林位株古练权黄岩谊黄春辉北京大学化学系北京100871 中山大学物理系广州510275 中山大学化学系广州510275 北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

用LB膜技术将含有长侧碳链的泛醌或质体醌类似物转移到导电玻璃上，用循环伏安法研究了它们的电化学行为．发现醌环上的取代基对其电化学行为有明显影响，提出了泛醌类似物和质体醌类似物在LB膜上的具体电化学过程．

关键词： LB膜质体醌泛醌苯醌电化学行为

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高效合成氯代苯醌基碳糖苷

有机化学 2009年第1期29卷 78-81页

作者：李军廷郑蓉蓉张云志吕遐唐燕辉王朝霞华东理工大学结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室精细化工研究所上海200237

报道一种简便、高效的氯代苯醌碳糖苷3a(3b)的合成新方法:以苯醌基碳苷1a(1b)为原料,经CH3COCl/THF/H2O体系进行加成反应,高区域选择性获得糖基间位氯代的氢醌基碳苷2a(2b),继而通过硝酸铈铵(CAN)氧化得到目标结构3a(3b),并对所合成的... 详细信息

报道一种简便、高效的氯代苯醌碳糖苷3a(3b)的合成新方法:以苯醌基碳苷1a(1b)为原料,经CH3COCl/THF/H2O体系进行加成反应,高区域选择性获得糖基间位氯代的氢醌基碳苷2a(2b),继而通过硝酸铈铵(CAN)氧化得到目标结构3a(3b),并对所合成的化合物进行了结构表征.

关键词：氯化苯醌氢醌芳香碳糖苷

揭示硫掺杂的碳材料在水电氧化过程中活性苯醌基团及惰性硫残留物的形成

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第4期47卷 129-137页

作者：张志普卢珊珊张兵史艳梅天津大学理学院化学系分子+研究院天津300072 化学化工协同创新中心天津300072

杂原子掺杂的碳材料具有成本低、导电性高、耐酸碱性强等优点,被直接或作为载体材料广泛应用于各类电催化反应.由于杂原子和碳原子之间的电负性差异很大,人们通常将杂原子掺杂的碳材料析氧(OER)活性提高的原因归于杂原子诱导的碳原子上... 详细信息

杂原子掺杂的碳材料具有成本低、导电性高、耐酸碱性强等优点,被直接或作为载体材料广泛应用于各类电催化反应.由于杂原子和碳原子之间的电负性差异很大,人们通常将杂原子掺杂的碳材料析氧(OER)活性提高的原因归于杂原子诱导的碳原子上电荷的重新分布.然而,硫(2.58)与碳(2.55)的电负性几乎相同,说明硫掺杂不会导致碳上显著的电荷重新分布.因此,硫掺杂碳材料的活性来源可能与其他元素掺杂的碳材料不同.目前,部分研究表明,硫掺杂是通过改变碳基体的自旋密度而非电荷密度来优化反应活性.还有一些研究将活性的增强归因于硫掺杂的碳材料中存在的硫杂环结构.然而,上述结论都是基于硫掺杂碳材料本身可以在电催化中保持稳定这一前提下提出的,材料本身电催化过程中可能发生的结构和组分转变,尤其是在强氧化OER条件下发生的转变被忽略了.硫杂环是一种具有还原性的硫物种,在强氧化的OER条件下应当同样发生氧化.因此,硫掺杂的碳材料及其作为金属材料的载体在催化OER时的活性起源和催化机制仍然不明确.本文研究了硫掺杂的石墨薄片(S-GP)在碱性OER过程中的活化以及相应的结构演化过程.连续的电化学线性扫描结果表明,S-GP可以在OER过程中发生活化.将线性扫描曲线用电化学活性面积归一化后活化现象依然明显,说明活性的增强来源于本征催化活性的提高,而不是活性面积的增加.此外,活化后S-GP还表现出更快的反应动力学,更小的电荷转移电阻,以及较好的稳定性,即当电流密度达到100 m Acm^(-2)时至少可以稳定运行30 h.X射线能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、软X射线吸收光谱(XAS)以及拉曼光谱结果表明,S-GP在催化OER过程中发生了氧化,形成了大量含氧官能团,并且其中部分掺杂的硫也发生氧化并以SO_(4)^(2-)的形式溶出.通过添加额外的硫酸盐以及重新更新电解液以除去其中的SO_(4)^(2-)并不能使OER性能发生改变,表明溶解的SO_(4)^(2-)对碳材料的OER不起作用.为了分辨电催化活性究竟是来源于残留的硫物种还是新产生的含氧官能团,对样品采用高温H_(2)煅烧以除去其中的硫和氧.尽管煅烧后的样品OER活性很差,但是连续的线扫能够使它的催化活性快速恢复到煅烧前的水平,表明残留的硫物种对OER是惰性的,而在线扫过程中重新生成的含氧官能团才是真正的OER活性物种.为进一步确定哪一种含氧官能团具有OER活性,结合XPS、softXAS、电位依赖的原位衰减全反射-傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、循环伏安法(CV)和C=O基团选择性阻断实验,最终证实苯醌基团是真正的OER活性位点.还发现当硫掺杂的碳材料作为基底与Ni(OH)_(2)复合时,同样会发生类似的转化,并且其中溶出的SO_(4)^(2-)还能对所负载的Ni(OH)_(2)的OER活性起到促进作用.综上,本文不仅阐明了硫掺杂的碳自身及其作为金属材料的载体在电催化析氧反应中的催化机制和活性起源,而且能够推动研究者重新考虑硫掺杂碳材料在其它电催化反应中的反应机制.

关键词：析氧反应掺杂碳材料结构演化硫苯醌

环糊精聚合物与苯醌的分子包合作用及其在酶电极中的应用

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化学学报 1998年第4期56卷 364-370页

作者：吴宝璋吴辉煌厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

研究了水溶性环糊精预聚合物的存在对苯醌/氢醌体系在铂电极上氧化还原行为的影响,根据伏安曲线讨论了该预聚合物与苯醌的分子包合作用.环糊精预聚合物与成二醛缩聚反应而形成的不溶性聚合物膜用于葡萄糖氧化酶的固定化,以制得新型的第... 详细信息

研究了水溶性环糊精预聚合物的存在对苯醌/氢醌体系在铂电极上氧化还原行为的影响,根据伏安曲线讨论了该预聚合物与苯醌的分子包合作用.环糊精预聚合物与成二醛缩聚反应而形成的不溶性聚合物膜用于葡萄糖氧化酶的固定化,以制得新型的第二代葡萄糖电极.由于分子包合作用,作为电子受体的苯醌在含酶的环糊精聚合物膜中具有较高的浓度,从而加速了固定化酶的电子传递.测定了酶电极上BQ反应的动力学参数.

关键词：酶电极 PCD BQ 分子包合超分子聚环糊精苯醌

应用^(32)P-后标记技术对苯醌和氢醌处理人血淋巴细胞形成DNA加合物的研究

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中国环境科学 1997年第3期17卷 272-275页

作者：孟紫强山西大学生命科学系

应用核酸酶Ｐ１促进的３２Ｐ－后标记技术对苯醌和氢醌处理人血淋巴细胞后形成的ＤＮＡ加合物进行了研究。结果表明，人血淋巴细胞被苯醌和氢醌处理２４ｈ之后，均形成了同一种ＤＮＡ加合物。两种化合物在不同浓度下处理人血淋巴细胞每... 详细信息

应用核酸酶Ｐ１促进的３２Ｐ－后标记技术对苯醌和氢醌处理人血淋巴细胞后形成的ＤＮＡ加合物进行了研究。结果表明，人血淋巴细胞被苯醌和氢醌处理２４ｈ之后，均形成了同一种ＤＮＡ加合物。两种化合物在不同浓度下处理人血淋巴细胞每１０７核苷酸中有０．０１～１０个核苷酸形成加合物。为了达到同等ＤＮＡ加合物水平，氢醌比苯醌需要更高的浓度。小牛胸腺ＤＮＡ与苯醌、氢醌反应可生成５种ＤＮＡ加合物。用苯醌或氢醌处理淋巴细胞所形成的加合物种类与上述纯ＤＮＡ与苯醌，氢醌形成的５种加合物在双向薄层层折图谱上完全不相符合。这些结果意味着苯醌、氢醌与ＤＮＡ的加合作用在细胞内存在着修饰机制。

关键词：苯醌氢醌 DNA加合物人血淋巴细胞毒理学

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一步法合成取代-1,2-苯醌类化合物

有机化学 1999年第2期19卷 200-203页

作者：张小春黄志纾魏海枫王植材马林古练权中山大学化学系广州510275

应用固定化多酚氧化酶催化的氧化-迈克尔加成反应,一步合成了4,5-二取代-1,2-苯醌类化合物:4,5-N,N-二(苯胺基)-1,2-苯醌,4,5-N,N-二(对甲苯胺基)-1,2-苯醌,4,5-N,N-二(间氯苯胺基)-1,2-苯醌,4,5-N,N-二(对溴苯胺基)-1,2-苯醌。用化学法... 详细信息

应用固定化多酚氧化酶催化的氧化-迈克尔加成反应,一步合成了4,5-二取代-1,2-苯醌类化合物:4,5-N,N-二(苯胺基)-1,2-苯醌,4,5-N,N-二(对甲苯胺基)-1,2-苯醌,4,5-N,N-二(间氯苯胺基)-1,2-苯醌,4,5-N,N-二(对溴苯胺基)-1,2-苯醌。用化学法(I_2—KI)进行氧化-迈克尔加成反应也成功地合成了4,5-二取代-1,2-苯醌类化合物。应用紫外光谱方法证明了氧化-迈克尔加成反应的机制。

关键词：苯醌一步法多酚氧化酶合成二取代

四氯化苯醌-二苯撑体系的光诱导电子转移研究

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化学学报 2004年第23期62卷 2319-2322页

作者：李柳鸣李泽荣段晓惠李象远四川大学化学学院成都610065 四川大学化工学院成都610065

用从头算方法对四氯化苯醌 -二苯撑体系分子间相互作用进行了理论计算研究 .用MP2 /6 3 1G 方法 ,分别优化电子给体二苯撑 ,受体四氯化苯醌的稳定构型 ,用同样的方法优化配合物的层间距得到其最稳定构型 ,并计算了BSSE校正后的电子给... 详细信息

用从头算方法对四氯化苯醌 -二苯撑体系分子间相互作用进行了理论计算研究 .用MP2 /6 3 1G 方法 ,分别优化电子给体二苯撑 ,受体四氯化苯醌的稳定构型 ,用同样的方法优化配合物的层间距得到其最稳定构型 ,并计算了BSSE校正后的电子给受体配合物的稳定化能 .用CIS/6 3 1++G 方法 ,计算了给体、受体及配合物的电子激发态 .理论计算验证了给体和受体间能形成稳定的电子给受体配合物 ,该配合物受光激发能直接产生电荷转移态 .在球孔穴近似和点偶极近似下 ,对电荷转移吸收的理论计算结果进行了非平衡溶剂化能校正 .

关键词：稳定构型配合物光诱导电子转移电荷转移电子激发态稳定化能跃迁能受体苯醌孔穴

苯醌-脱氧鸟苷酸加合物的结构及化学特性初步研究

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中华劳动卫生职业病杂志 2003年第2期21卷 117-120页

作者：戴宇飞常平李桂兰中国疾病预防控制中心职业卫生与中毒控制所毒理室北京100050

目的　测定苯醌 (BQ)与脱氧鸟苷酸 (dGMP)反应形成的加合物结构与化学特性。方法高效液相色谱质谱联机技术及紫外分光光度法。结果　苯醌与脱氧鸟苷酸反应形成两种可检测的加合物Ad1 和Ad2 ,质谱显示Ad1 的分子量为 437,在不同pH条件... 详细信息

目的　测定苯醌 (BQ)与脱氧鸟苷酸 (dGMP)反应形成的加合物结构与化学特性。方法高效液相色谱质谱联机技术及紫外分光光度法。结果　苯醌与脱氧鸟苷酸反应形成两种可检测的加合物Ad1 和Ad2 ,质谱显示Ad1 的分子量为 437,在不同pH条件下的特征紫外吸收光谱及结合键类型测定结果表明 ,Ad1 为BQ与dGMP共价结合而成 ,推测结合位点在dGMP的N 1和N2 位 ,分子式为C1 6 H1 6 O8N5P。BQ与小牛胸腺DNA反应水解产物经高效液相色谱 (HPLC)分离同样检出了与Ad1 具有相同保留时间的化合物。Ad2 分子量为 2 4 1 ,其分子式为C1 1 H7O2 N5,可能是由BQ进攻dGMP的N 9位并脱掉糖基所得。结论　苯醌可在体外试管反应条件下形成DNA加合物 ,其中一种主要的加合物结构为 (3’ 羟基 ) 1 ,N2 苯乙烯基 2’ 脱氧鸟苷 5’

关键词：苯中毒苯醌脱氧鸟苷酸苯-DNA加合物分子结构