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生物降解作用对原油中苯并咔唑分布的影响

科学通报 2002年第16期47卷 1271-1275页

作者：黄海平任芳祥 S.R.Larter 中国地质大学能源地质系北京100083 Fossil Fuels and Environmental Geochemistry University of Newcastle-upon-Tyne Drummond Building

对辽河盆地冷东油田冷43块沙三段油藏3口井岩芯抽提物的地球化学分析显示,生物降解作用不仅影响饱和烃生物标志物的含量和组成,对咔唑类非烃化合物有同样的控制作用.咔唑类化合物的降解方式与烃类化合物相似,其生物降解作用的程度受与油... 详细信息

对辽河盆地冷东油田冷43块沙三段油藏3口井岩芯抽提物的地球化学分析显示,生物降解作用不仅影响饱和烃生物标志物的含量和组成,对咔唑类非烃化合物有同样的控制作用.咔唑类化合物的降解方式与烃类化合物相似,其生物降解作用的程度受与油-水界面的距离控制,在油柱上苯并咔唑的绝对浓度略有增加后向油柱底部迅速降低,且苯并[a]咔唑最容易受微生物的影响,苯并[b]咔唑则有较强的抗生物降解作用能力,苯并[b]咔唑/苯并[a]咔唑比值可敏感指示原油遭受的生物降解作用程度,而苯并咔唑比值（BC比值）不适用于指示生物降解油的运移距离.

关键词：原油苯并咔唑油气运移生物降解作用辽河盆地有机地球化学饱和烃

基于苯并咔唑纯有机室温超长余辉材料的性能研究

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基于苯并咔唑纯有机室温超长余辉材料的性能研究

作者：付晓华北京化工大学

学位级别：硕士

纯有机室温余辉材料一般具有长寿命及较大的斯托克斯(Stokes)位移,与传统荧光材料相比具有更加独特的优势。此外,无论是在信息防伪与加密、高分辨率打印领域,还是传感器、生物医疗成像等领域均显示出光明的应用前景。近年来,研究人员在... 详细信息

纯有机室温余辉材料一般具有长寿命及较大的斯托克斯(Stokes)位移,与传统荧光材料相比具有更加独特的优势。此外,无论是在信息防伪与加密、高分辨率打印领域,还是传感器、生物医疗成像等领域均显示出光明的应用前景。近年来,研究人员在商业咔唑(Cz)中发现了微量杂质——苯并吲哚(Bd),并证实了即使存在非常微量的Bd也会促使磷光的产生。近来,我们课题组通过七步反应成功得到Bd,全面系统地研究了Bd的磷光特性,揭示了Bd自由基长余辉发射的内在机理。然而由于Bd的合成繁琐且产率低,极大地限制了有机磷光的应用。因此,本论文旨在探寻简单易得的Bd替代物。具体研究内容如下:首先,在第二章中阐述了一种可替代Bd的新型磷光基元——5H-苯并[b]咔唑,命名为BCz,在RTUOP方面BCz表现出与Bd相似的磷光特性。相比于合成Bd的七步反应,BCz可以通过两步反应获得。作为新的磷光基元,BCz表现出胜于Bd的一些优势:第一,在77 K时,BCz及其衍生物在自聚集态下展现出独特的具有红移特性是红色超长余辉。第二,BCz在室温下显示出明显的光激活黄色超长余辉,而在相同的条件下Bd的本征磷光很难被激发。第三,BCz衍生物(CNPy BCz和CNBr BCz)在室温下像Bd衍生物一样具有光激活黄色超长余辉,但BCz衍生物的寿命更长。第四,BCz及其衍生物在其相应的Cz及Cz衍生物粉末基质中发射黄色RTUOP。结果表明,BCz和Bd具有相同的阳离子自由基参与的磷光机制,主要特征是电荷分离(CS)与电荷复合(CR),此外自聚集态下超长余辉的红移现象是由BCz单元之间的π-π相互作用增强所致。其次,在第三章中详细讨论对比了基质对客体-基质掺杂体系室温磷光的影响。通过将BCz(或BCz-1)与另外两种磷光基元——N-2与BCz-2连接到同一个骨架4-碘二苯砜上,得到了三个客体分子(ISO2N-2,ISO2BCz-1和ISO2BCz-2),并以DMAP与ISO2Cz做基质,最终构建了六种掺杂体系。经过观察发现DMAP做基质时得到的掺杂体系具由寿命长、磷光强度弱的特点,而ISO2Cz做基质时得到的掺杂体系具有寿命短、磷光强度强的特点。通过仔细分析对比两个基质的单晶,我们发现客体分子和基质ISO2Cz具有相似的化学结构使它们能够相互接近,并通过各种分子间作用力相互作用,从而促进电荷分离和电荷复合过程。此外,客体分子的HOMO-LUMO能级与ISO2Cz的HOMO-LUMO能级匹配更加良好,显著提高了CS和CR过程的效率。本论文论证了阳离子自由基参与机制在RTUOP领域可能是普遍存在的,而且对基质如何影响客体-基质掺杂体系的RTUOP进行了系统的研究,对有机磷光的发展提供了深入的见解,为RTUOP的潜在应用铺就了便捷的道路。

关键词：苯并咔唑室温超长余辉光激活性能阳离子自由基客体-基质掺杂体系

可见光驱动铑催化下苯并咔唑衍生物的合成及其荧光性能研究

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可见光驱动铑催化下苯并咔唑衍生物的合成及其荧光性能研究

作者：王一淳沈阳师范大学

学位级别：硕士

作为咔唑类化合物中重要一员,苯并咔唑广泛存在于天然产物和和生物活性分子中。特别地,苯并咔唑因其良好的荧光性能,是许多有机荧光材料分子的核心骨架。过去十年间,该类化合物的合成在多维度上取得了重要进展,一些非常优秀的合成该类... 详细信息

作为咔唑类化合物中重要一员,苯并咔唑广泛存在于天然产物和和生物活性分子中。特别地,苯并咔唑因其良好的荧光性能,是许多有机荧光材料分子的核心骨架。过去十年间,该类化合物的合成在多维度上取得了重要进展,一些非常优秀的合成该类化合物的方法涌现出来。然而,现存的这些方法在反应效率及选择性等问题上仍面临诸多挑战。过渡金属与可见光氧化还原协同催化策略可在合理利用光能的同时,实现温和的条件下过渡金属催化反应的发生,最近已成为许多重要分子的绿色合成手段。本论文以铑与可见光氧化还原协同催化为研究核心,发展了一种可见光驱动铑催化合成苯并咔唑衍生物的新方法,合成了一系列苯并咔唑衍生物,并在此基础上针对铑与可见光氧化还原的协同催化机制及苯并咔唑衍生物的荧光性能进行了研究,具体如下:（1）发展了一种可见光驱动铑催化C-H环化反应合成苯并咔唑衍生物的新方法。该方法使用以三价铑为催化剂,四溴荧光素（Eosin Y）为光敏剂,在可见光的照射下,以不同取代的N-吡啶基苯胺和双环烯烃为底物,在非常温和的条件下实现了一系列苯并咔唑类化合物的合成。该方法简单、高效,对多种取代基具有良好的耐受性。除此之外,该反应可克量级放大,展现出了良好的应用前景。初步的机理研究表明:在光敏剂的存在下,可见光诱导的能量转移过程加速了铑催化循环,从而有效地促进了反应的发生。（2）基于苯并咔唑母核的发光特性,合成了几种不同取代及不同共轭体系长度的苯并咔唑衍生物,并对它们进行了荧光性能测试。通过对这些化合物的紫外吸收光谱及荧光发射光谱表征,获得了它们的吸光度、最大吸收波长、最大激发波长、最大发射波长及荧光量子产率等关键荧光性能参数。大多数已合成的苯并咔唑衍生物在激发下都能发出强烈的蓝色荧光,最大发射波长在410 nm到500 nm之间,荧光量子产率在12%到70%之间,是构建蓝色发光材料的潜在有机小分子单元。

关键词：可见光驱动铑催化苯并咔唑碳氢环化荧光性能

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钯催化炔基苯胺串联环化反应生成二苯并咔唑

钯催化炔基苯胺串联环化反应生成二苯并咔唑

作者：马恒敏大连理工大学

学位级别：硕士

咔唑类化合物的合成和性质研究长期以来一直是有机化学、药物和材料科学研究领域的重要课题;作为咔唑类化合物中的一员,苯并咔唑环体系是一类有着很大潜在应用价值的杂环化合物。过渡金属催化活化C-H/C-N键反应生成新的C-C键,是环化反... 详细信息

咔唑类化合物的合成和性质研究长期以来一直是有机化学、药物和材料科学研究领域的重要课题;作为咔唑类化合物中的一员,苯并咔唑环体系是一类有着很大潜在应用价值的杂环化合物。过渡金属催化活化C-H/C-N键反应生成新的C-C键,是环化反应的一条有效途径,也符合“绿色化学”的发展要求。本论文研究了钯催化炔基苯胺C-H键活化串联环化生成二苯并咔唑的反应,并对反应的机理进行了初步研究。伴随着过渡金属催化反应的发展,已报道多种N-取代二苯并咔唑化合物的合成方法。最简单的方法是C-N偶联反应,但这类方法需要预先合成出9-H二苯并咔唑,限制了该方法的应用。其他的合成N-取代二苯并咔唑化合物的方法,主要使用N-取代吲哚作为底物,通过分子间或分子内的反应,实现目标结构的构筑。尽管已经开发出多种合成N-取代二苯并咔唑化合物的方法,但是这些方法都需要预先形成含N的母核结构,如咔唑或者吲哚等。如何优化反应步骤则是该类重要化合物合成中面临的难题。串联环化反应是一步构筑多个化学键的有效手段,但通过该方法实现N-取代二苯并咔唑化合物的合成还未见报道。本文设计、合成了一系列邻炔基苯胺底物,并以其中的炔基苯胺3a作为模型底物,系统的考察了催化剂、氧化剂、溶剂等条件对该反应的影响。确定最优反应条件为:PdCl(10 mol%),MnO(3.0当量),PivOH(1.0当量),DMAc(0.2 M),80℃反应12 h。在最优反应条件下,反应底物拓展研究发现:苯环上和N原子上均可以引入不同的取代基,表现出很好的底物适用性。利用该方法可以高收率、高原子经济性地合成含有不同官能团的N-取代二苯并咔唑类产物;最后,对反应机理进行了探讨,初步的机理研究表明C-H键活化是该反应的决速步骤,在反应过程中经历了分子内亲核加成反应、S2亲核取代反应、C-H键活化反应、还原反应、氧化反应等反应。不同的底物环化后所得对应产物均经由H-NMR、C-NMR和HRMS进行了表征。

关键词：苯并咔唑钯催化炔基苯胺串联环化

光致电环化反应合成苯并[a]咔唑化合物的方法学研究

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光致电环化反应合成苯并[a]咔唑化合物的方法学研究

作者：李因龙兰州大学

学位级别：硕士

本论文研究了利用光照条件下Ethyl 3-(1-methyl-1H-indol-3-yl)-3-oxopropanoates的电环化／氧化反应合成苯并[a]咔唑类衍生物的方法学。论文分为两部分内容：第一部分是文献综述部分,主要介绍了文献报道的合成苯并咔唑类化合物的各种方... 详细信息

本论文研究了利用光照条件下Ethyl 3-(1-methyl-1H-indol-3-yl)-3-oxopropanoates的电环化／氧化反应合成苯并[a]咔唑类衍生物的方法学。论文分为两部分内容：第一部分是文献综述部分,主要介绍了文献报道的合成苯并咔唑类化合物的各种方法,按照反应类型对这些方法做了系统的总结。第二部分是我硕士期间的主要工作：利用铜催化的Ullman-Hurtley偶联反应实现了3-(吲哚-3-烷基)-3-氧-丙酸乙酯α-位的芳基化,合成了ethyl3-(1-methyl-1 H-indol-3-yl)-3-oxopropanoates。以Ethyl 3-(1-methyl-1H-indol-3-y1)-3-oxopropanoates为底物,研究了它们在光照下的电环化/芳香化反应。通过反应条件的筛选,发现在反应体系中加入溴化铜,可以以较好的收率得到期望的苯并[a]咔唑产物;而用文献报道的条件反应则不能发生。我们对反应底物的适用范围做了详细的考察。该工作不仅提供了合成苯并咔唑结构的新方法,也扩展了光化学电环化/芳香化反应在杂环化合物合成中的应用范围。

关键词：光致电环化反应苯并咔唑 Ullman-Hurtley反应

The characteristics of unconformity surface at the bottom of the Paleogene and its significance in hydrocarbon migration in the Sikeshu Sag of the Junggar Basin, Northwest China

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Chinese Journal Of Geochemistry 2013年第2期32卷 181-190页

作者： GAO Xiaoyue LIU Luofu WANG Ying JIANG Zhenxue LIU Guodong SHANG Xiaoqing State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting China University of Petroleum (Beijing) Basin and Reservoir Research Center China University of Petroleum (Beijing)

The unconformity surface at the bottom of the Paleogene, located in the Sikeshu Sag of the Junggar Basin, Northwest China, is one of the most important hydrocarbon migration pathways and characterized by 3 layers of upper coarse clastic rock, lower weathering crust and leached zone. The upper coarse clastic rock displays features of higher density, lower SDT and gamma-ray logging while the weathering crust in the lower part displays opposite features. The formation water is of NaHCO 3 type but at lower mineralization degree. The QGF indices are generally between 2.19 and 3.77 and the GOI parameters vary from 1% to 5%. From the southeast to the northwest of the sag, the content of saturated hydrocarbon increases from 30.81% to 53.74% while that of non-hydrocarbon and asphaltene decreases. The Pr/nC 17 decreases from 0.65 to 0.47 while the Ph/nC 18 decreases from 0.66 to 0.27, and the content of benzo[c] carbazole declines while the benzo[a] carbazole amount and (alkyl carbazole)/(alkyl+benzo carbazole) ratio both increase. These revealed that the hydrocarbons migrated from the sag to the ramp region along the unconformity surface.

关键词：中国西北地区油气运移通道准噶尔盆地不整合面古近系凹陷底部苯并咔唑

以中性含氮化合物的分馏作用确定低熟油运移路径

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断块油气田 2006年第4期13卷 18-20页

作者：赵红静何保田尹太举梅博文张春明长江大学地球化学系华北油田分公司采油二厂地质研究所河北霸州065709

中性含氮化合物相对含量的变化可用来判断油气运移的路径和方向,对于未熟、低熟油也不例外。对高升油田产出油中的苯并咔唑和烷基咔唑类化合物的分析表明,高升油田原油的运移方向是由南向北,即从陈家洼陷(油源区)到雷家地区,再到高二、... 详细信息

中性含氮化合物相对含量的变化可用来判断油气运移的路径和方向,对于未熟、低熟油也不例外。对高升油田产出油中的苯并咔唑和烷基咔唑类化合物的分析表明,高升油田原油的运移方向是由南向北,即从陈家洼陷(油源区)到雷家地区,再到高二、高三区,最后到高一区,与该区饱和烃成熟度参数的分布趋势相同。

关键词：苯并咔唑烷基咔唑高升油田低熟油石油运移

含氮化合物与有机包裹体的地质应用-以胜坨油田为例

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含氮化合物与有机包裹体的地质应用-以胜坨油田为例

第十届全国有机地球化学学术会议

作者：吕慧陈致林王广利王忠胜利油田有限公司地质科学研究院胜利油田有限公司地质科学研究院胜利油田有限公司地质科学研究院胜利油田有限公司地质科学研究院

＜正＞通过对东营凹陷胜坨油田原油进行精细分类和油源对比以及有机包裹体研究,确定了胜坨油田的成藏期次。在此基础上运用含氮化合物技术,对不同油气来源、不同成藏期次形成的原油进行了油气运移研究,研究中选取了含氮化合物总量、苯... 详细信息

＜正＞通过对东营凹陷胜坨油田原油进行精细分类和油源对比以及有机包裹体研究,确定了胜坨油田的成藏期次。在此基础上运用含氮化合物技术,对不同油气来源、不同成藏期次形成的原油进行了油气运移研究,研究中选取了含氮化合物总量、苯并咔唑[A]/[C],2,4-/2,5-二甲基咔唑等较好指示研究区油气运移方向和路径的有效运移参数,确定了胜坨油田的油气运聚成藏规

关键词：含氮化合物有机包裹体油气运移苯并咔唑

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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微生物降解对原油中咔唑类化合物的影响

石油与天然气地质 1999年第4期20卷 341-343,348页

作者：张春明赵红静梅博文陈梅肖乾华吴铁生江汉石油学院地球化学研究中心湖北荆州市434102 FossilFuels&EnvironmentalGeochemistry:NRG DrummondBuildingUniversityofNewcastleuponTyneNewcastleuponTyneNE17RUUK 辽河油田勘探开发研究院辽宁盘锦市124010

不同微生物降解级别原油的地球化学分析表明，轻度的微生物降解作用，对原油中含氯化合物没有明显的影响；中等降解的原油，随降解程度的增加，唑、甲基唑和C2-唑的浓度呈规律性的减小；严重降解原油，其含氯化合物浓度则显著降低。唑... 详细信息

不同微生物降解级别原油的地球化学分析表明，轻度的微生物降解作用，对原油中含氯化合物没有明显的影响；中等降解的原油，随降解程度的增加，唑、甲基唑和C2-唑的浓度呈规律性的减小；严重降解原油，其含氯化合物浓度则显著降低。唑、甲基唑、C2-唑的相对百分含量在非严重降解原油中，并没有明显的变化；而在严重降解原油中，唑和甲基唑明显降低,C2-唑则升高。二甲基唑类，全屏蔽型、半屏蔽型、全裸露型三类异构体的相对百分含量，在非严重降解原油中无明显变化；在严重降解原油中，全屏蔽型和全裸露型增加，而半屏蔽型降低。

关键词：原油生物降解咔唑苯并咔唑微生物地球化学