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UV/H_(2)O_(2)和UV/PDS体系下黑碳标志物苯六酸降解动力学研究

复旦学报（自然科学版） 2024年第4期63卷 519-528页

作者：刘晓静刘春晖燕姝雯复旦大学环境科学与工程系上海200433 宁波海事局宁波315100

苯六酸是焦炭、木炭和炭黑等多种碳物质彻底氧化的最终产物,在自然界中广泛存在,其环境归趋备受关注。本研究基于HO·及SO_(4)^(-)·高级氧化技术,考察了不同pH下UV/H_(2)O_(2)和UV/PDS体系中苯六酸的降解,发现相应的二级反应速率常数... 详细信息

苯六酸是焦炭、木炭和炭黑等多种碳物质彻底氧化的最终产物,在自然界中广泛存在,其环境归趋备受关注。本研究基于HO·及SO_(4)^(-)·高级氧化技术,考察了不同pH下UV/H_(2)O_(2)和UV/PDS体系中苯六酸的降解,发现相应的二级反应速率常数随pH变化而变化。拟合得到苯六酸7种形态在UV/H_(2)O_(2)中降解的二级反应速率常数范围为(3.2~85.1)×107 mol^(-1)·L·s^(-1),在UV/PDS中降解的二级反应速率常数范围为(1.1~30.5)×107 mol^(-1)·L·s^(-1)。同时给出了其在两种体系下降解的二级反应速率常数预测公式,建立动力学模型并模拟了两种体系下HO·及SO_(4)^(-)·的稳态浓度,结果发现:两种自由基的稳态浓度数量级范围在10^(-13)~10^(-11) mol·L^(-1)随pH增大,UV/H_(2)O_(2)体系中[HO·]ss先增大后减小,UV/PDS体系中[SO_(4)^(-)·]ss逐渐减小,且在该体系中[HO·]ss在酸性条件下的数值明显高于碱性条件。苯六酸是黑碳经过迁移转化后形成的重要产物之一,将苯六酸的降解与黑碳在环境中的归趋联系起来,可为全球碳循环的理解与探索提供有益补充。

关键词：苯六酸羟基自由基硫酸根自由基降解动力学

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