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不同载体成型的Mo/ZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应

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催化学报 2010年第3期31卷 348-352页

作者：任冬梅王祥生李钢刘海鸥大连理工大学催化化学与工程系精细化工国家重点实验室辽宁大连116012 渤海大学化学化工学院辽宁锦州121000

以不同氧化物为载体,通过挤条成型法制备了Mo/ZSM-5催化剂,考察了其催化甲烷无氧芳构化反应性能.采用吸附吡啶红外光谱、氨程序升温脱附和氢程序升温还原等方法对催化剂进行了表征.结果表明,ZnO的添加使催化剂的强酸量减少,强B酸比例降... 详细信息

以不同氧化物为载体,通过挤条成型法制备了Mo/ZSM-5催化剂,考察了其催化甲烷无氧芳构化反应性能.采用吸附吡啶红外光谱、氨程序升温脱附和氢程序升温还原等方法对催化剂进行了表征.结果表明,ZnO的添加使催化剂的强酸量减少,强B酸比例降低,Mo物种还原能力提高,因而催化剂表现出较高的甲烷芳构化活性和较低的积炭选择性.

关键词：钼 ZSM-5分子筛挤条成型催化剂甲烷芳构化

Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应——HZSM-5分子筛脱铝的影响

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催化学报 2007年第4期28卷 371-376页

作者：宋一兵孙长勇吴燕青申文杰林励吾汕头大学化学系广东汕头515063 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

采用两种不同的脱铝方法对HZSM-5分子筛进行了预处理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-IR对分子筛的结构和酸性质进行了表征,考察了分子筛的脱铝程度对Mo基催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响.结果表明,HZSM-5分子筛的酸性过强或B酸量不足,... 详细信息

采用两种不同的脱铝方法对HZSM-5分子筛进行了预处理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-IR对分子筛的结构和酸性质进行了表征,考察了分子筛的脱铝程度对Mo基催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响.结果表明,HZSM-5分子筛的酸性过强或B酸量不足,均会导致催化剂严重积炭,但积炭成因不同.母体HZSM-5分子筛上的强B酸中心的存在可促使催化剂上反应中间物种深度脱氢,造成催化剂在反应过程中严重积炭.经水热处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出严重,造成B酸活性中心不足以及部分微孔阻塞,不利于C2中间物种芳构化,导致芳烃选择性显著降低.经高温N2处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出相对缓和,在消除母体分子筛上强B酸中心的同时,保留了较多的弱B酸中心,既可满足C2中间物种芳构化反应的需要,又可有效抑制催化剂积炭,导致甲烷芳构化反应性能显著改善.

关键词：甲烷芳构化钼 HZSM-5分子筛负载型催化剂脱铝水热处理高温氮气处理

不同Pt前躯体对Pt/KL催化剂芳构化性能的影响

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石油学报（石油加工） 2019年第4期35卷 653-659页

作者：刘航范景新臧甲忠郭春垒洪鲁伟季超中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131 天津市炼化催化技术工程中心天津300131

为考察不同Pt前躯体对Pt/KL催化剂芳构化性能的影响,分别以Pt(NH3)4(NO3)2和Pt(NH3)4Cl2为Pt前躯体,KL分子筛为载体,制备了TN-Pt/KL和TC-Pt/KL芳构化催化剂,其对应的再生剂为R-TN-Pt/KL和R-TC-Pt/KL。采用XRD、XRF、TGA、BET、TEM、H2-TPR等分析手段对上述催化剂进行了表征,并以正庚烷为原料,在500℃、0.4MPa、MHSV=1.5h^-1、n(H2)/n(n-Heptane)=3的条件下分别对新鲜剂和再生剂的芳构化性能进行评价。结果表明:2种不同的Pt前躯体对新鲜剂上Pt的粒径、比表面积和孔体积影响不大,但TC-Pt/KL催化剂上芳构化活性中心更多,且该催化剂上的Pt2+与KL分子筛载体之间的相互作用力更强,有利于提高其芳构化活性,减缓Pt颗粒聚集长大;与新鲜剂相比,2种再生剂Pt粒径均明显增大,比表面积和孔体积也明显降低,但R-TC-Pt/KL的物化性质优于R-TN-Pt/KL;以Pt(NH3)4Cl2为前躯体制备的催化剂具有较优异的芳构化活性和稳定性,2种催化剂的再生性能均较差,TC-Pt/KL催化剂比TN-Pt/KL的再生性能略好。

关键词： Pt前躯体 Pt/KL催化剂正庚烷芳构化

NH_4F改性MO/HZSM-5催化剂上的甲烷无氧芳构化反应:预处理温度影响的进一步研究

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催化学报 2006年第2期27卷 166-170页

作者：李永刚黄秀敏柳林刘秀梅申文杰包信和徐奕德中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

进一步研究了HZSM-5分子筛的NH4F预处理温度对制得的MO/HZSM-5催化剂的影响.X射线衍射和魔角旋转固体核磁共振(27AL MAS NMR)的表征结果表明,NH4F预处理后的HZSM-5分子筛上发生了部分脱铝,在27AL MAS NMR谱中Δ=-12.7处出现了宽化峰,可... 详细信息

进一步研究了HZSM-5分子筛的NH4F预处理温度对制得的MO/HZSM-5催化剂的影响.X射线衍射和魔角旋转固体核磁共振(27AL MAS NMR)的表征结果表明,NH4F预处理后的HZSM-5分子筛上发生了部分脱铝,在27AL MAS NMR谱中Δ=-12.7处出现了宽化峰,可归属为ALO6-XFX的特征峰.MO/HZSM-5样品的NH3程序升温脱附与27AL MAS NMR结果均表明,MOO3与经NH4F预处理的HZSM-5的相互作用增强,而且该作用随NH4F预处理温度的升高而加大.经NH4F预处理的MO/HZSM-5催化剂显示出良好的抗积碳性能,这不仅与载体B酸量的减少有关,而且与催化剂上MOCX/MOCXOY与载体B酸量的匹配有关.

关键词：甲烷芳构化氟化铵 HZSM-5 氧化钼负载型催化剂积碳

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正戊烷芳构化生成丙烷反应路径及其工艺条件

石油学报（石油加工） 2020年第2期36卷 420-427页

作者：张广东于中伟王子健马爱增中国石化石油化工科学研究院北京100083

选取3种不同硅/铝摩尔比的HZSM-5分子筛为正戊烷芳构化反应的催化剂,并对硅/铝摩尔比为90的分子筛进行锌改性制备改性催化剂,对几种催化剂进行吡啶-红外表征和NH 3程序升温脱附表征,考察了正戊烷在各催化剂上的芳构化反应性能。结果表明... 详细信息

选取3种不同硅/铝摩尔比的HZSM-5分子筛为正戊烷芳构化反应的催化剂,并对硅/铝摩尔比为90的分子筛进行锌改性制备改性催化剂,对几种催化剂进行吡啶-红外表征和NH 3程序升温脱附表征,考察了正戊烷在各催化剂上的芳构化反应性能。结果表明:正戊烷主要在催化剂表面B酸中心上发生质子化裂解和氢转移反应生成丙烷,锌改性HZSM-5催化剂表面B酸量减少,不利于提高丙烷收率;在温度为420℃、进料质量空速为0.5 h^-1、反应压力为0.5 MPa的条件下,正戊烷在硅/铝摩尔比为30的HZSM-5催化剂上反应可以得到57.57%的丙烷和11.95%的芳烃收率。

关键词：正戊烷 HZSM-5 芳构化丙烷芳烃

Pt/ZrO_2-γ-Al_2O_3催化剂芳构化反应性能研究

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石油炼制与化工 2008年第3期39卷 28-33页

作者：方大伟马爱增潘锦程石油化工科学研究院北京100083

在微型反应装置上考察以ZrO2和γ-Al2O3为载体负载Pt的单金属催化剂和多金属催化剂的反应活性、选择性、稳定性。实验结果表明,以ZrO2和γ-Al2O3为载体负载Pt的单金属催化剂ZAP具有非常好的正庚烷转化活性和甲苯选择性,而裂化性能较弱,... 详细信息

在微型反应装置上考察以ZrO2和γ-Al2O3为载体负载Pt的单金属催化剂和多金属催化剂的反应活性、选择性、稳定性。实验结果表明,以ZrO2和γ-Al2O3为载体负载Pt的单金属催化剂ZAP具有非常好的正庚烷转化活性和甲苯选择性,而裂化性能较弱,反应初期正庚烷转化率为87.5%,甲苯收率达到33.0%,(C3+C4)收率在10.5%左右,但积炭速率较快,催化剂的稳定性略差;ZrO2和γ-Al2O3复合载体和单纯γ-Al2O3载体的酸性相当,在Pt/ZrO2-γ-Al2O3体系中引入La,抑制了催化剂的脱氢环化活性和加氢裂化性能,随着催化剂中La含量的增加,这种抑制作用更加明显。Sn的引入增强了催化剂的酸性,在高温、高压下反应,含0.1%Sn的催化剂的裂化活性提高,而较高含量的Sn(0.3%)的加入明显降低了催化剂的反应活性和选择性。

关键词：催化重整芳构化催化剂

KL分子筛的碱性对Pt/KL催化剂上正己烷芳构化的影响

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石油化工 2015年第6期44卷 683-688页

作者：宋婕马怀军阎立军李伟曲炜田志坚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国石油石油化工研究院北京100195

采用水热晶化法合成了KL分子筛,并采用XRF,XRD,BET,CO2-TPD等方法表征了骨架掺杂Fe原子改性和负载碱金属盐改性对KL分子筛结构以及碱性位分布状态的影响。通过H2-TPR表征和正己烷芳构化反应,考察了负载Pt后相应催化剂上的Pt颗粒状态及... 详细信息

采用水热晶化法合成了KL分子筛,并采用XRF,XRD,BET,CO2-TPD等方法表征了骨架掺杂Fe原子改性和负载碱金属盐改性对KL分子筛结构以及碱性位分布状态的影响。通过H2-TPR表征和正己烷芳构化反应,考察了负载Pt后相应催化剂上的Pt颗粒状态及催化剂的芳构化性能。实验结果表明,骨架掺杂Fe原子增加了分子筛的弱碱性位数量,而负载碱金属盐增加了分子筛的强碱性位数量;碱性位分布情况影响Pt在载体上的分散情况及电子状态。强碱性位数量的增多使Pt颗粒分散得更加均匀且呈现出富电子状态,明显提高了Pt/KL催化剂的芳构化性能,相应的Pt负载量为0.5%(w)的Pt/K-KL催化剂在450℃、WHSV=3 h-1、n(H2)∶n(n-C6)=3的条件下,正己烷转化率达70%以上,苯选择性为85%左右。

关键词：铂/KL催化剂 KL分子筛正己烷芳构化铁掺杂

正庚烷在ZSM-5沸石催化剂上芳构化反应研究

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石油炼制与化工 2009年第10期40卷 1-3页

作者：刘全杰方向晨贾立明徐会青中国石化抚顺石油化工研究院抚顺113001

以正庚烷为模型化合物,在固定床连续微型反应器装置上考察了催化剂的酸量、酸强度分布以及沸石含量对其在芳构化反应过程的影响。试验结果表明,ZSM-5沸石催化剂具有很好的芳构化反应活性,其芳构化反应活性不仅取决于催化剂的酸量和金属... 详细信息

以正庚烷为模型化合物,在固定床连续微型反应器装置上考察了催化剂的酸量、酸强度分布以及沸石含量对其在芳构化反应过程的影响。试验结果表明,ZSM-5沸石催化剂具有很好的芳构化反应活性,其芳构化反应活性不仅取决于催化剂的酸量和金属活性中心数,而且与催化剂上B酸位的分布密切相关,尤其是B酸位之间的距离。

关键词： ZSM-5沸石催化剂芳构化酸位芳烃分布酸强度分布

Mg改性L分子筛负载Pt重整催化剂的制备及其石脑油芳构化性能

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化工进展 2019年第4期38卷 1753-1757页

作者：张鹏刘坚喻昊王更更胡长禄杨英刘百军中国石油大学(北京)化学工程学院重质油国家重点实验室北京102249 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

为克服常规氧化铝型重整催化剂氯离子流失及对设备产生腐蚀等问题,通过离子交换法制备了Mg^(2+)改性的L分子筛,采用浸渍法制备了不含氯离子的Pt/MgL重整催化剂,对分子筛载体进行了XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD和Py-IR等表征,并以硫含量0... 详细信息

为克服常规氧化铝型重整催化剂氯离子流失及对设备产生腐蚀等问题,通过离子交换法制备了Mg^(2+)改性的L分子筛,采用浸渍法制备了不含氯离子的Pt/MgL重整催化剂,对分子筛载体进行了XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD和Py-IR等表征,并以硫含量0.50μg/mL工业精制石脑油为原料在固定床微反装置上评价了催化剂重整芳构化性能。结果表明,Mg^(2+)离子交换对L分子筛的骨架结构没有破坏,Mg^(2+)的存在提高了载体的酸量和酸强度,Mg^(2+)改性的Pt/MgL催化剂重整芳构化性能明显提高,适当强酸性对L分子筛重整催化剂芳构化反应起到显著的促进作用。

关键词：催化重整 L分子筛离子交换芳构化镁