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多产芳烃并兼产小分子烷烃的正己烷转化机理

石油学报（石油加工） 2023年第1期39卷 35-44页

作者：吴冰峰于中伟王子健王丽新马爱增代振宇中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

对不同含量ZnO负载ZSM-5催化剂的物化性质和其催化正己烷芳构化反应性能进行了系统考察,利用分子模拟计算了关键反应步骤的能垒,对芳构化路径在不同阶段的变化进行了解释。结果表明:ZnO的引入强化了脱氢反应,从而提高了芳烃选择性,但过... 详细信息

对不同含量ZnO负载ZSM-5催化剂的物化性质和其催化正己烷芳构化反应性能进行了系统考察,利用分子模拟计算了关键反应步骤的能垒,对芳构化路径在不同阶段的变化进行了解释。结果表明:ZnO的引入强化了脱氢反应,从而提高了芳烃选择性,但过量的ZnO将加剧氢解反应,ZnO负载量以3%(质量分数)为宜;正己烷在3%ZnO/ZSM-5催化剂上的转化率小于58.02%时,生成芳烃的路径以脱氢反应为主;而转化率大于58.02%时,芳构化途径以氢转移为主,并且此时甲烷和乙烷的选择性由于氢解反应的发生而快速提高。分子模拟结果证实,氢解反应能垒较高,需在长的停留时间下才能发生,但该反应的发生不利于脱氢反应,进而导致芳构化途径的变化。该研究为正己烷芳构化多产芳烃并兼产小分子烷烃提供了理论依据。

关键词：正己烷芳构化反应机理 ZnO/ZSM-5

ZSM⁃5催化丙烯芳构化反应构效关系及反应特性

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无机化学学报 2022年第6期38卷 1090-1102页

作者：任坤张亮亮李忠付廷俊太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原030024

甲醇两步制芳烃反应中低碳烯烃芳构化反应稳定性优异,为分析其内在机制,制备了不同硅铝比(nSiO_(2)/nAl_(2)O_(3))及Zn负载量的ZSM-5催化剂,以丙烯芳构化为模型反应,分析ZSM-5表面酸性对低碳烯烃芳构化反应性能的影响规律,并探究反应微... 详细信息

甲醇两步制芳烃反应中低碳烯烃芳构化反应稳定性优异,为分析其内在机制,制备了不同硅铝比(nSiO_(2)/nAl_(2)O_(3))及Zn负载量的ZSM-5催化剂,以丙烯芳构化为模型反应,分析ZSM-5表面酸性对低碳烯烃芳构化反应性能的影响规律,并探究反应微观特性。发现当硅铝比由150降至75时,增加的酸密度促进了烯烃氢转移芳构化过程,使芳烃选择性由31.0%增至34.4%,但丙烯直接参与的氢转移过程也被强化,使丙烷产物选择性由28.2%增至36.0%。引入Zn助剂可将部分Brønsted酸转变为Zn-Lewis酸,强化烯烃脱氢芳构化过程,使芳烃选择性进一步显著增加到62.4%。丙烯芳构化过程中芳烃烷基化深度比甲醇芳构化过程低,提升总芳烃选择性的同时,也明显抑制了难溶性积碳的形成,使反应稳定性明显提升。由此得出,甲醇两步制芳烃过程中甲醇制低碳烯烃过程对甲醇的预先消耗,抑制了低碳烯烃芳构化反应芳烃产物的深度烷基化,是该反应表现出优异稳定性的重要原因。

关键词：低碳烯烃芳构化 ZSM-5分子筛催化性能酸性质

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芳构化ZSM-5分子筛催化剂金属改性进展

现代化工 2022年第11期42卷 70-75页

作者：张君涛黄超杨康王令营刘健武瑞瑞西安石油大学化学化工学院陕西西安710065 北京石油化工工程有限公司西安分公司陕西西安710065

分析了近年来浸渍法与同晶取代法对ZSM-5进行改性的研究进展,并对2种方法进行了比较,结果表明,同晶取代较浸渍法对催化剂的酸性可调节性更大,且BTX选择性更高、积碳更少、寿命更长。同晶取代法与其他方法复合使用,芳烃的选择性更高,催... 详细信息

分析了近年来浸渍法与同晶取代法对ZSM-5进行改性的研究进展,并对2种方法进行了比较,结果表明,同晶取代较浸渍法对催化剂的酸性可调节性更大,且BTX选择性更高、积碳更少、寿命更长。同晶取代法与其他方法复合使用,芳烃的选择性更高,催化性能更加优良。最后,对ZSM-5分子筛催化剂用于MTA的发展方向做出了展望。

关键词： ZSM-5分子筛同晶取代浸渍法芳构化

镓改性HZSM-5催化低碳烷烃芳构化研究进展

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化工进展 2023年第10期42卷 5162-5178页

作者：吴毅恒张耀远吴芹史大昕陈康成黎汉生北京理工大学化学与化工学院北京100081

苯、甲苯和二甲苯(BTX)作为重要的基础化工原料,主要来源于催化重整和蒸汽裂解的石油基工艺路线。随着石油资源的日益消耗,开发新的BTX生产工艺势在必行。目前报道的其他BTX生产工艺有甲醇制芳烃、合成气制芳烃、二氧化碳加氢合成芳烃... 详细信息

苯、甲苯和二甲苯(BTX)作为重要的基础化工原料,主要来源于催化重整和蒸汽裂解的石油基工艺路线。随着石油资源的日益消耗,开发新的BTX生产工艺势在必行。目前报道的其他BTX生产工艺有甲醇制芳烃、合成气制芳烃、二氧化碳加氢合成芳烃和低碳烷烃的芳构化。其中,低碳烷烃芳构化工艺因其原料来源丰富、工艺过程成本低而引起人们的广泛关注。在众多芳构化催化剂中,镓改性HZSM-5催化剂具有最优异的脱氢-芳构化性能,是本领域的研究热点。基于此,本文主要从低碳烷烃芳构化反应机理、镓改性的HZSM-5性质调控、低碳烷烃芳构化反应操作条件等方面综述了镓改性HZSM-5催化剂在低碳烷烃芳构化中研究进展。总结发现,镓的引入方式、气氛预处理、煅烧温度可以调控Ga物种的状态和分布;调控HZSM-5的酸性质和孔道结构可以提高催化活性和稳定性;引入助剂如Pd、Ag、Ni、Pt、Cr可增强脱氢活性进而提高芳构化性能;镓改性HZSM-5催化剂中B酸位和L酸位(活性Ga物种)之间的协同效应有助于提高低碳烷烃芳构化反应性能。最后,本文指出发展低碳烷烃芳构化与CO_(2)共转化过程中多功能协同镓改性HZSM-5催化剂是实现BTX产量提升与CO_(2)减排的关键。

关键词：烷烃催化剂稳定性芳构化镓改性

不同类型氧化铝对FCC轻汽油芳构化性能影响

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化工进展 2022年第5期41卷 2460-2467页

作者：宋绍彤李天舒鞠雅娜吕忠武吴培孙长宇段爱军中国石油大学(北京)化学工程学院重质油国家重点实验室北京102249 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

针对第六阶段汽油国家(国Ⅵ)标准大幅度降烯烃同时保辛烷值的生产需要,本文通过改变氧化铝基质类型,制备了系列催化裂化(FCC)轻汽油芳构化催化剂,并对催化剂酸性质和织构性质进行调变。采用X射线衍射(XRD)、N;吸附脱附、扫描电子显微镜(... 详细信息

针对第六阶段汽油国家(国Ⅵ)标准大幅度降烯烃同时保辛烷值的生产需要,本文通过改变氧化铝基质类型,制备了系列催化裂化(FCC)轻汽油芳构化催化剂,并对催化剂酸性质和织构性质进行调变。采用X射线衍射(XRD)、N;吸附脱附、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(IR)和吡啶红外光谱(Py-IR)等手段对催化剂的物理性质进行表征,并以工业FCC轻汽油为原料对催化剂芳构化性能进行评价。实验结果表明,不同类型氧化铝的引入未对ZSM-5分子筛晶型产生影响,但可以显著调变ZSM-5分子筛的表面酸性,增加L酸中心数量。具有均一和相对较小比表面积和孔容的氧化铝材料更有利于轻汽油芳构化性能,轻汽油产品中,烯烃大幅下降(体积分数减少18.18%),异构烷烃(体积分数提高10.51%)和芳烃(体积分数提高2.75%)增幅较为明显,辛烷值损失(-5.1)较小并且可控。

关键词：氧化铝分子筛酸性织构性质轻汽油芳构化

Ni ZnO-Zn ZSM-5双功能耦合催化剂的制备及反应吸附脱硫耦合芳构化反应性能研究

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石油炼制与化工 2024年第2期55卷 160-167页

作者：张雨管泽坤赵亭潘原柳云骐中国石油大学(华东)重质油全国重点实验室山东青岛266580

在催化裂化汽油深度脱硫过程中,采用传统的Ni/ZnO吸附剂存在烯烃饱和现象,造成辛烷值损失。针对上述问题,通过在Ni/ZnO吸附剂中引入Zn/ZSM-5芳构化组分,研究催化裂化汽油反应吸附脱硫耦合烯烃芳构化反应性能。采用等体积浸渍法制备了Ni/... 详细信息

在催化裂化汽油深度脱硫过程中,采用传统的Ni/ZnO吸附剂存在烯烃饱和现象,造成辛烷值损失。针对上述问题,通过在Ni/ZnO吸附剂中引入Zn/ZSM-5芳构化组分,研究催化裂化汽油反应吸附脱硫耦合烯烃芳构化反应性能。采用等体积浸渍法制备了Ni/ZnO-Zn/ZSM-5双功能耦合催化剂,评价了耦合催化剂的脱硫、烯烃芳构化性能,考察了Ni含量及Ni在ZnO和Zn/ZSM-5上的分配比对其催化性能的影响。结果表明:在反应温度450℃条件下,催化剂在Ni质量分数为6%、Ni在ZnO和Zn/ZSM-5上的分配比为1∶1时的性能最优,芳构化率为38.58%,液体收率为88.33%。优化反应的温度条件,在温度为420℃时,6%Ni/ZnO-Zn/ZSM-5(1∶1)催化剂的脱硫率可达98.7%,烯烃转化率为54.0%,芳构化率为29.7%,与常规Ni/ZnO吸附剂相比,6%Ni/ZnO-Zn/ZSM-5(1∶1)催化剂作用下的辛烷值损失降低0.69。

关键词：催化裂化汽油反应吸附脱硫芳构化辛烷值

不同硅/铝比La/ZSM-5分子筛对催化裂化轻汽油异构化/芳构化性能的影响

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石油学报（石油加工） 2022年第3期38卷 553-563页

作者：宋绍彤李天舒鞠雅娜李阳吴培孙长宇段爱军中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 中国石油石油化工研究院北京102206

分别以硅/铝摩尔比为40、200、300、400的ZSM-5分子筛为载体,以金属镧为活性组分,制备一系列催化裂化(FCC)轻汽油异构化/芳构化催化剂,通过X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、^(27)Al MAS NMR、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶红外吸... 详细信息

分别以硅/铝摩尔比为40、200、300、400的ZSM-5分子筛为载体,以金属镧为活性组分,制备一系列催化裂化(FCC)轻汽油异构化/芳构化催化剂,通过X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、^(27)Al MAS NMR、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶红外吸附(Py-FTIR)、扫描电镜(SEM)等手段对其进行表征。以FCC轻汽油为原料,研究了La/ZSM-5分子筛硅/铝摩尔比变化对异构化/芳构化反应性能的影响。结果表明:随着ZSM-5硅/铝摩尔比的增加,其酸强度逐渐降低,B酸与L酸酸量比值减小,芳烃产率呈现先增加后减少的趋势;当硅/铝摩尔比为200时,Bronsted(B)酸与Lewis(L)酸酸量比值最低,FCC轻汽油异构化/芳构化性能最高;在反应温度380℃、压力1.0 MPa、氢/油体积比100和体积空速1.0 h^(-1)的条件下,La/ZSM-5-200分子筛催化剂作用下异构化/芳构化产品与反应原料相比,烯烃体积分数降低32.81百分点,异构烷烃体积分数增加18.24百分点,芳烃体积分数增加到5.97%,辛烷值降低5.38个单位,达成以芳构/异构反应为主的大幅度降烯烃的目标,为京Ⅵ(B)汽油标准的实施提供了技术支持。

关键词： La/ZSM-5分子筛硅/铝摩尔比异构化芳构化酸性

油脂催化热裂解制备液体燃料和化学品研究进展

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中国科学：化学 2023年第8期53卷 1494-1509页

作者：陈彬吴艺铃黄加乐李清彪詹国武厦门大学化学化工学院厦门361005 华侨大学化工学院厦门361021 集美大学海洋食品与生物工程学院厦门361021

我国生物质资源储量丰富,发展生物质燃料和生物基化学品,构建多元互补能源体系,对保障国家能源安全和实现碳中和目标具有重大战略意义.油脂在催化剂和高温条件下,可利用类似石油催化裂化装置,经脱氧(如脱羰、脱羧、脱水)、碳碳键断裂、... 详细信息

我国生物质资源储量丰富,发展生物质燃料和生物基化学品,构建多元互补能源体系,对保障国家能源安全和实现碳中和目标具有重大战略意义.油脂在催化剂和高温条件下,可利用类似石油催化裂化装置,经脱氧(如脱羰、脱羧、脱水)、碳碳键断裂、异构化、芳构化等一系列复杂反应,获得液体烃类产品,是当前生物质能源化利用的重要技术选择.本文概述了近年来国内外油脂催化热裂解制备液体燃料和化学品的研究进展,包括油脂资源化利用技术对比、催化热裂解反应的热力学和动力学因素、高性能催化材料的研究现状,并讨论了催化剂的构效关系,总结了油脂催化热裂解过程面临的突出问题和未来研究建议.

关键词：生物质能源油脂催化热裂解脱氧芳构化

移动床轻烃芳构化催化剂RF-4的研发及工业应用

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石油炼制与化工 2022年第2期53卷 46-52页

作者：王子健马爱增于中伟刘洪全王杰广刘建良张新宽张榕芯中国石化石油化工科学研究院北京100083

针对移动床芳构化工艺对催化剂连续流动性能的要求,中国石化石油化工科学研究院开发了具有自主知识产权的球形分子筛催化剂RF-4。该催化剂兼具轻烃芳构化活性好、选择性高以及压碎强度高、球形度高、再生性能好等特点。工业应用结果表明... 详细信息

针对移动床芳构化工艺对催化剂连续流动性能的要求,中国石化石油化工科学研究院开发了具有自主知识产权的球形分子筛催化剂RF-4。该催化剂兼具轻烃芳构化活性好、选择性高以及压碎强度高、球形度高、再生性能好等特点。工业应用结果表明,RF-4催化剂在移动床轻烃芳构化装置中表现出优良的催化性能、稳定性和再生性能,具有广阔的市场应用前景。

关键词：移动床轻烃芳构化球形催化剂压碎强度