检索结果-南通市图书馆

作者：张雪华中科技大学

学位级别：硕士

我国的工业废水具有排放量大、污染物浓度高、成分复杂、色度深、难生物降解等特点,因此研发高效的物化处理技术十分必要。芬顿法是一类经典的高级氧化技术,因其高效无选择性氧化及绿色温和的反应条件而广受青睐。而其改进工艺,即芬顿... 详细信息

我国的工业废水具有排放量大、污染物浓度高、成分复杂、色度深、难生物降解等特点,因此研发高效的物化处理技术十分必要。芬顿法是一类经典的高级氧化技术,因其高效无选择性氧化及绿色温和的反应条件而广受青睐。而其改进工艺,即芬顿流化床更是具有传质快、芬顿试剂利用率高和铁污泥少的优点,但实际应用中芬顿流化床担体的铁结晶率低,制约了该技术的进一步广泛应用。因此,本文以实验室规模芬顿流化床为对象,进行了流化床启动条件优化和担体选择,以此为基础,进行了担体优化改性研究,并开展连续流芬顿流化床降解模拟染料甲基橙废水的研究,具体研究结果如下:(1)考察了芬顿试剂浓度分别为C2+=1mmol/L,C=20mmol/L时,芬顿流化床启动条件中pH值、担体膨胀度、芬顿试剂投加次序和担体装载量对铁结晶率的影响,对比了6种担体的铁结晶效果,得出了芬顿流化床最佳运行参数:启动pH=5,担体膨胀度50%,先投加硫酸亚铁,担体装载量为300g,铁结晶效果最好的担体为天然含硅矿石(担体A)。(2)对担体A进行热改性,发现600℃热改性条件下的担体A的铁结晶速率最快,通过XRD、XPS、FTIR和SEM等标准分析,推断600℃热改性后担体A的结构变松散,内层羟基暴露,活性增强,导致铁结晶率的提高,其结晶机理为担体表面羟基与Fe(OH)的羟基键和脱水;对石英砂进行了涂铁改性,发现结晶煅烧石英砂的铁结晶率提高了30%,推测铁氧化物附着在石英砂的表面,增加了担体表面的羟基数量,而对担体A进行了铁改性,却发现铁结晶率无明显提高。(3)发现石英砂、担体A和担体B都具有连续结晶的及应用于芬顿流化床降解染料废水的能力;再次基础上,进一步进行了600℃热改性担体A和结晶煅烧石英砂的连续流芬顿流化床降解模拟染料废水研究,发现两者均具有降解有机物和除铁的效果,其中两者COD去除率都在70%左右,但600℃热改性担体A的铁结晶率为70%,而结晶煅烧石英砂仅为20%,说明基于600℃热改性担体A的连续流芬顿流化床,具有良好的有机物降解和铁的去除效果,具备应用于实际工业废水处理的潜力。

关键词：芬顿流化床担体改性铁结晶模拟染料废水

催化氧化—芬顿组合工艺处理重烷基苯磺酸盐生产废水的研究

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催化氧化—芬顿组合工艺处理重烷基苯磺酸盐生产废水的研究

作者：刘子述哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

使用重烷基苯磺酸盐（HABS）构成三元复合驱油采油体系是目前我国应用最普遍的三次采油技术。然而HABS生产废水的污染物浓度更大、生物毒性更强、污水水质更为复杂，因此本研究针对HABS生产废水高盐、高碱、高COD且富含亚硫酸盐的特点... 详细信息

使用重烷基苯磺酸盐（HABS）构成三元复合驱油采油体系是目前我国应用最普遍的三次采油技术。然而HABS生产废水的污染物浓度更大、生物毒性更强、污水水质更为复杂，因此本研究针对HABS生产废水高盐、高碱、高COD且富含亚硫酸盐的特点，开发了一种单质铁催化氧化与芬顿氧化组合的处理工艺。并从小试实验和中试实验两个层面对工艺的运行参数进行优化，通过中试阶段的冲击负荷实验和连续运行实验的实验结果证明该工艺可以高效稳定地处理HABS生产废水。中试处理流程为：HABS生产废水依次经过多功能调节池、催化氧化池、芬顿氧化池以及沉淀池处理后，沉淀池上清液作为出水直接外排。中试最终优化后的工艺运行参数为：催化氧化单元初始pH为8±0.3，停留时间为2h，反应期间每使用曝气量0.2m空气（/h·L污水）曝气1.5h后，间隔使用0.3m空气（/h·L污水）曝气0.5h;芬顿氧化单元初始pH调至3.5±0.3，停留时间为1h，30%双氧水用量为1ml/L污水，出水pH调至9以上;沉淀池停留时间为1h，上清液外排。采用上述工艺运行方案处理HABS生产废水，出水中平均剩余COD和表活剂浓度分别为43.8mg/L和2.96mg/L，满足GB8978-1996中的I级排放标准，同时吨水处成本为3.18元具有明显经济优势。研究过程中通过对污染物去除机制的假设和验证，最终确定HABS生产废水中的污染物去除是通过三个阶段完成的;该反应过程同样可以用于处理原水中同时含有大量亚硫酸根和有机污染物的工业废水。其工艺特点是污染物的去除效率高、运行费用低。

关键词：表面活性剂重烷基苯磺酸盐亚硫酸根催化氧化芬顿

基于光催化-芬顿协同的C3N4基复合催化剂的制备及其性能研究

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基于光催化-芬顿协同的C3N4基复合催化剂的制备及其性能研究

作者：余佳桔中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

近年来,化石能源枯竭以及工业化的高速发展所带来的环境问题日益严峻,人类迫切寻求解决方案。半导体光催化作为一种无毒、无害,可持续性好的绿色技术,被认为是解决能源与环境危机最有潜力的技术之一,近年来得到了研究者的广泛关注。然而... 详细信息

近年来,化石能源枯竭以及工业化的高速发展所带来的环境问题日益严峻,人类迫切寻求解决方案。半导体光催化作为一种无毒、无害,可持续性好的绿色技术,被认为是解决能源与环境危机最有潜力的技术之一,近年来得到了研究者的广泛关注。然而,光吸收能力差,载流子复合效率高很大程度限制了半导体光催化技术的实际应用。CN被认为是最具潜力之一的半导体光催化材料,备受研究者青睐。本论文以具有可见光响应的CN作为研究对象,通过形貌调控和缺陷构筑制备了两种不同的CN基催化剂,主要研究内容如下:（1）本工作通过K掺杂和羟基修饰制备了一种具有三维多孔结构的氮化碳（CNKOH）,并探索了Na OH用量对CNKOH活性的影响。活性测试结果表明,当Na OH用量为0.05 g时,CNKOH具有最佳的产过氧化氢活性。在可见光（λ≥420 nm）照射下,纯水中产过氧化氢的活性为51.36μmol gh,较块状氮化碳（Bulk CN）提高了18.6倍。光催化活性的提高归因于CNKOH的三维多孔结构为反应提供了更多的活性位点,光生电子通过K和缺陷传导,光生空穴被羟基捕获,这种双通道效应有效地抑制了光生载流子的复合。（2）通过热聚合和缺陷工程调控制备了具有空心管状结构氮化碳（Fe-Nv/TCN）,并探究了不同Fe负载量对催化剂光催化芬顿协同氧化性能的影响。以降解四环素为例,2.1wt%Fe-N/TCN表现出最佳的四环素降解活性。在可见光（λ≥420 nm）照射1 h下,四环素（50 ppm）降解率达到84%,较Bulk CN提高了7倍。光催化活性的提高归因于氮缺陷提高了光生载流子的分离效率、具有大比表面积的纳米管状结构为反应提供了丰富的活性位点和光催化芬顿协同氧化作用提高了活性自由基（·OH）的产率。

关键词：氮化碳氮缺陷羟基过氧化氢芬顿

二维纳米结构光催化-芬顿协同处理有机污染物的研究

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二维纳米结构光催化-芬顿协同处理有机污染物的研究

作者：胡世宁华北理工大学

学位级别：硕士

工业快速发展带来经济效益的同时产生了大量有机废水,它们具有结构稳定、成分复杂、毒性大、难降解的特点,严重制约人类生存环境和严重损害动植物健康,亟需开发新型高效的工艺实现对其深度处理。光催化氧化和芬顿反应作为高级氧化技术... 详细信息

工业快速发展带来经济效益的同时产生了大量有机废水,它们具有结构稳定、成分复杂、毒性大、难降解的特点,严重制约人类生存环境和严重损害动植物健康,亟需开发新型高效的工艺实现对其深度处理。光催化氧化和芬顿反应作为高级氧化技术处理污水的有效技术之一,具有氧化能力强的特点,在有机污水深度降解方面具有巨大的应用前景。采用一步溶剂热法成功制备了Fe掺杂二维层状结构BiOCl氧空位(OVs)半导体光催化剂。采用XRD、XPS和ESR表征分析样品物相信息、元素价态等,证实所制备样品含有氧空位并形成Fe掺杂。二维纳米结构BiOCl中的氧空位,提高了光的有效利用率,拓宽光吸收带边20 nm,促进光生载流子的分离效率,光电流强度提高1倍,电子转移阻力减小,同时有利于吸附活化HO产生更多的·OH。通过光照、外加HO构建光催化-芬顿协同降解体系,以苯酚为目标污染物,研究复合催化剂光催化-芬顿协同降解污染物的性能及机理。紫外光照射12 min,对40 ppm苯酚的降解高达100%,且循环使用4次后降解效率仍达80%以上,具有良好的稳定性能。通过水热法和煅烧法合成了具有可见光响应的BiOCl/FeO复合异质结光催化剂,匹配的能级结构不仅促进了光生电子与空穴的分离效率,还促进Fe到Fe的还原,快速完成芬顿反应,实现光催化与芬顿反应的协同。实验表明,光催化-芬顿协同降解有机物的速率有明显提升,降解率分别是芬顿和光催化作用下的3.5倍和10.2倍。当FeO负载量为10%,HO添加量为19.5 m M时,可见光照射75 min后对苯酚的协同降解效率为95%。图42幅;表2个;参98篇。

关键词：二维材料光催化芬顿降解

铁掺杂钨酸铋光催化-芬顿体系去除污染物性能研究

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铁掺杂钨酸铋光催化-芬顿体系去除污染物性能研究

作者：陈婷华中农业大学

学位级别：硕士

高级氧化技术中的芬顿氧化技术和半导体光催化技术,由于具有高效、环保、能耗低等优点近几年被广泛应用于环境治理领域研究中。然而,芬顿氧化技术和光催化技术分别存在苛刻的p H条件和可见光利用率低的缺点,或受到铁循环性差和载流子复... 详细信息

高级氧化技术中的芬顿氧化技术和半导体光催化技术,由于具有高效、环保、能耗低等优点近几年被广泛应用于环境治理领域研究中。然而,芬顿氧化技术和光催化技术分别存在苛刻的p H条件和可见光利用率低的缺点,或受到铁循环性差和载流子复合率高等制约,因此限制了其进一步应用。基于芬顿技术与光催化技术这种互补的关系,光催化-芬顿技术应运而起。一方面,Fe可作为光生电子受体,促进光生载流子的分离;另一方面,光生电子提高芬顿技术的速控步反应速率。因此,光催化-芬技术在处理环境问题方面具有光明的发展前景。BiWO作为Aurivillius氧化物的成员之一,具有氧化能力强、独特的层状结构和易调节性等特点。鉴于此,本研究基于BiWO半导体材料,通过一步溶剂热法制备了不同铁含量掺杂的钨酸铋(Fe-BWO),试图利用光催化与芬顿之间的相互作用不仅弥补芬顿氧化技术的不足,进而提高催化活性。并且探索了光催化-芬顿体系去除CIP的可能机制和NO转化路径。具体研究内容如下:1.通过在钨酸铋的前驱体溶液中加入Fe Cl的方法合成了铁修饰的钨酸铋纳米片材料,采用XRD、TEM、HRTEM和XPS表征方法证实所制备的样品中铁元素已成功掺杂且进入钨酸铋中,以Fe和Fe共存且前者为主要价态。光电性能测试结果证明,铁掺杂拓宽BiWO在可见光区的吸收,促进光生载流子的分离效率。20 mg 0.04Fe-BWO在p H=3、HO浓度为0.3 mmol/L条件下对50 m L 50 ppm CIP的降解效率最高可达到83.7%,是光催化体系的2.2倍左右。同时,Fe-BWO在p H=3～11范围内皆具有比较稳定的降解率,且4次循环降解实验中CIP的降解率均保持80%左右。通过设计实验探明了Fe-BWO光催化-芬顿体系中电子在半导体、HO与表面铁(≡Fe)之间的影响机制:≡Fe将HO活化产生·OH而自身被氧化为≡Fe,同时导致≡Fe附近的微观环境发生变化,出现富电子的Bi(3-x)+)区,更有利于吸附和活化O产生大量·O。此外,光照条件下产生的光生电子能将≡Fe还原成≡Fe促进Fe/Fe循环。2.在第一章合成的Fe-BWO催化剂基础上,构建一个间断式补充HO的光催化-芬顿去除NO微型流式反应装置。在常温下,20 mg催化剂在单次添加0.5 m L 3wt%HO条件下实现75.8%的NO转化率以及56%的NO去除率,并且在循环使用5次之后仍然保持一个较为稳定的NO去除能力。通过EPR实验和捕获剂实验证明光催化-芬顿体系中活性氧物质·OH、·O和O显著提升是NO去除率提高的原因。其中,e的猝灭对NO去除性能影响最大,这归因于e在促进催化剂表面的铁循环和O活化过程中起到至关重要的作用。最后,本章对光催化-芬顿体系去除NO的可能路径进行简单阐述。

关键词：芬顿光催化 Bi2WO6 CIP降解 NO去除

可用于类芬顿降解染料的铜配合物的合成及其性能研究

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可用于类芬顿降解染料的铜配合物的合成及其性能研究

作者：王艳湖南师范大学

学位级别：硕士

在有机染料的各种降解方法当中,高级氧化技术(AOPs)因具有高效、能耗低、环保的优点而被广泛使用。其中,Fenton工艺是降解有机废水最有效、最合适的方式之一。由于均相和非均相Fe-Fenton工艺存在反应pH范围较窄、铁离子易浸出等缺点,所... 详细信息

在有机染料的各种降解方法当中,高级氧化技术(AOPs)因具有高效、能耗低、环保的优点而被广泛使用。其中,Fenton工艺是降解有机废水最有效、最合适的方式之一。由于均相和非均相Fe-Fenton工艺存在反应pH范围较窄、铁离子易浸出等缺点,所以需要寻找新型、经济且高效的替代型非铁类Fenton降解体系。铜配合物是一种催化降解性能优良、极具发展前景的类芬顿催化剂。基于此,合成了两类Cu(I)配合物,通过一系列表征确定了结构与性质,并研究了它们在紫外-可见光下对有机染料的光芬顿降解活性。主要内容如下:(1)以2-巯基乙胺盐酸盐(Cy)为配体,采用快速高温生长法合成了一系列新的[CuX(SR)](CuCy-X,X=Cl、Br、I)配合物。XRD、红外、元素分析、EDS、Mapping等表征表明CuCy-X属于异质同晶化合物;SEM表征了该系列化合物的形貌;UV-vis和PL测试了化合物的吸收光谱和荧光光谱,CuCy-X在370 nm附近具有最大吸收,最强荧光发射峰位分别为608 nm(CuCy-Cl),601 nm(CuCy-Br)和580 nm(CuCy-I);通过分光光度法,UV-vis和PL测试了化合物的稳定性,三种化合物的稳定性顺序为CuCy-Cl芬顿降解活性。探讨了HO用量、溶液pH、催化剂用量以及MB浓度对降解效率的影响,确定了最佳降解条件。检测到以CuCy-X为催化剂的Cu-Fenton体系中的活性物质为·OH,?O和O。实验结果表明,在最佳条件下CuCy-Cl、CuCy-Br在1 h内可将MB完全降解,CuCy-I在2 h内可将MB完全降解。(2)以4,6-二甲基-2-巯基嘧啶(Hdmpymt)、2-巯基嘧啶(Hpymt)、2-巯基-5-正丙烷基嘧啶(HMPP)为配体与二价铜盐反应得到铜配合物{[Cu(dmpymt)]·HO}(CuPy-1)、[Cu(pymt)](CuPy-2)和[Cu(MPP)Cl](Cu Py-3)。单晶衍射结果显示配合物CuPy-1和CuPy-2是同构化合物,具有CuS簇单元,而CuPy-3是以2-巯基-5-正丙烷基嘧啶与卤素离子共同参与配位的配合物。测试了配合物的荧光性能,三种化合物在分别在700 nm附近有红光发射,发射强度为CuPy-1>CuPy-2>CuPy-3。通过测试CuPy-n在水溶液中铜离子的浸出量表征了三种铜化合物的稳定性为:CuPy-3>CuPy-1>Cu Py-2。紫外-可见光辐照下,CuPy-2对MB、罗丹明B(RhB)、对硝基苯酚(PNP)、甲基紫(MV)等有机染料均具有光芬顿降解活性。在CuPy-2/HO类芬顿反应体系降解MB的过程中,·OH为主要的活性自由基,?O和O参与了MB的降解。

关键词：铜配合物芬顿光催化染料降解

头孢类抗生素超声/芬顿降解过程产物鉴定及生物毒性分析

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头孢类抗生素超声/芬顿降解过程产物鉴定及生物毒性分析

作者：金晓玲河北大学

学位级别：硕士

头孢类抗生素作为一种典型的抗生素被广泛应用,同时也带来了严重的污染问题。目前,现有处理技术不能对头孢类抗生素进行有效去除,且头孢类抗生素的存在会对微生物的代谢活动产生抑制作用。因此,鉴别头孢类抗生素降解过程中的特征污染物... 详细信息

头孢类抗生素作为一种典型的抗生素被广泛应用,同时也带来了严重的污染问题。目前,现有处理技术不能对头孢类抗生素进行有效去除,且头孢类抗生素的存在会对微生物的代谢活动产生抑制作用。因此,鉴别头孢类抗生素降解过程中的特征污染物十分必要,从而有针对性地确定造成水环境中难降解、高毒性的原因,为头孢类抗生素的进一步的生态环境评价及治理措施提供参考依据。本课题选择三种常见的头孢类抗生素:头孢羟氨苄、头孢曲松钠、头孢拉定研究降解过程及降解产物。本研究取得的主要结论如下:(1)通过超声、芬顿两种处理方法降解头孢类抗生素。在超声条件下,从pH、超声功率、超声时间几个方面研究降解情况;芬顿从硫酸亚铁投加量、HO与硫酸亚铁浓度比、反应时间几个方面研究降解情况。从而筛选出适用于头孢类抗生素的最佳降解条件。其次,通过资料筛查结合紫外扫描、GC-MS等,对其降解过程进行结构表征、物质鉴别。超声可以实现对头孢羟氨苄、头孢曲松钠、头孢拉定的快速降解,但降解率较低,不足45%;在芬顿降解试验中,头孢羟氨苄、头孢曲松钠、头孢拉定分别在C(Fe)=0.036 mmol/L,C(HO):C(Fe)=6:1;C(Fe)=0.054 mmol/L,C(HO):C(Fe)=12:1;C(Fe)=0.036 mmol/L,C(HO):C(Fe)=6:1时,具有最好的降解率,降解率分别为97.1%,84.1%,80.7%。(2)头孢羟氨苄、头孢曲松钠、头孢拉定这三种头孢类抗生素中,头孢曲松钠的毒性高于头孢羟氨苄、头孢拉定,头孢曲松钠通过发光细菌和脱氢酶活性两种方法测得的EC值分别为12.1 mg/L,25.36 mg/L。评价头孢羟氨苄、头孢曲松钠、头孢拉定在降解过程中的生物毒性得出:通过芬顿法处理头孢羟氨苄、头孢曲松钠、头孢拉定降低了样品毒性级别,但在反应过程中存在毒性高于母体的现象。(3)基于GC-MS分析头孢类抗生素降解产物,得出头孢羟氨苄经过—OH等基团脱去及β-内酰胺环开环可得到P1、P2、P3三个碎片结构;头孢曲松钠经过双键异构及β-内酰胺环开环后可得到P4、P5、P6三个碎片结构;头孢拉定经过—OH、COOH—等基团脱去及β-内酰胺环开环可得到P3、P7、P8、P9四个碎片结构。通过质谱图并结合头孢羟氨苄、头孢曲松钠、头孢拉定结构可进一步推测出碎片的具体结构,完成各自降解路径预测。(4)7-ACA类物质可能会作为降解产物出现在头孢类抗生素降解过程中。而7-ACA类化合物的毒性可能比抗生素母体的毒性还要高,造成降解过程中的毒性升高。P1、P4、P7均属于7-ACA类化合物,可能是造成头孢羟氨苄、头孢曲松钠、头孢拉定在降解过程中毒性升高的主要原因。

关键词：头孢类抗生素芬顿超声生物毒性降解产物

活性炭负载纳米零价铁诱发芬顿反应降解甲基橙的研究

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活性炭负载纳米零价铁诱发芬顿反应降解甲基橙的研究

作者：许盛彬哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

非均相Fenton氧化技术具有HO利用率高、p H适用范围广和催化剂可再生等优势,一直是难降解有机废水领域的研究热点。随着纳米技术的发展,基于纳米零价铁(nanoscale zero-valent iron,nZVI)的非均相Fenton技术受到了广泛关注。但是nZVI的... 详细信息

非均相Fenton氧化技术具有HO利用率高、p H适用范围广和催化剂可再生等优势,一直是难降解有机废水领域的研究热点。随着纳米技术的发展,基于纳米零价铁(nanoscale zero-valent iron,nZVI)的非均相Fenton技术受到了广泛关注。但是nZVI的胶体性质决定了它易因团簇而降低活性,因此人们开始研究nZVI的固定化和其催化性能。本研究通过对活性炭负载纳米零价铁制备非均相Fenton催化剂,建立nZVI活性炭/HO非均相Fenton体系,以典型的偶氮染料甲基橙为目标污染物进行研究,探讨体系处理难降解有机物的可行性和有效性。本文通过对活性炭酸碱改性、负载次数进行优选,得到优选的nZVI活性炭制备条件,并对成品进行表征;其后,考察了优选所得nZVI活性炭对甲基橙降解效能的影响因素以及强化手段,并探讨了体系的作用机制。通过研究发现,以酸洗活性炭为载体,碳热法负载一次所得nZVI活性炭的载铁量较高,载铁稳定性及循环利用效果最佳。载铁后,活性炭密度未发生明显变化,比表面积略有增加。活性炭所载铁颗粒为纳米级零价铁,平均粒径为38.25 nm。对甲基橙进行实验,结果表明甲基橙初始浓度为15 mg/L时最佳实验条件为:初始pH为3,nZVI活性炭投加量为3 g/L,过氧化氢用量为11.76mmol/L,反应210 min后去除率达到93.78%。EDTA的投加可以强化非均相Fenton体系。在pH=7条件下投加100 mg/L EDTA时,可使甲基橙的去除率提升10.55%。不同体系去除甲基橙的结果表明,将nZVI负载于活性炭上能显著提高甲基橙的去除效果。nZVI活性炭/HO体系属于非均相Fenton反应,其作用机制包括两个方面:一是活性炭的吸附作用,二是nZVI诱发的Fenton氧化作用,二者协同作用,提高了单独作用的效能。活性炭对甲基橙的动态吸附过程符合Freundlich模型,其吸附行为以多层吸附为主,吸附过程符合准二级动力学方程,内扩散和膜扩散是吸附速率的控制步骤。nZVI活性炭催化分解HO的研究表明,HO浓度、nZVI活性炭投加量、初始pH均会影响分解速率,通过动力学分析可知其对于[nZVI活性炭]和[HO]满足二级反应动力学,速率常数k=0.202 3 g/(L·min)。

关键词：活性炭纳米零价铁芬顿效能机制

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超声波—光芬顿联合降解硝基苯的研究

超声波—光芬顿联合降解硝基苯的研究

作者：左小梅浙江工业大学

学位级别：硕士

硝基苯是一种有毒有机物,难以被生物降解。本研究采用超声-光芬顿组合技术处理硝基苯,达到硝基苯彻底矿化的目的。本文分别采用超声、紫外、芬顿氧化技术以及其组合技术降解硝基苯,初步探讨了各技术参数对反应过程的影响及其作用机理,... 详细信息

硝基苯是一种有毒有机物,难以被生物降解。本研究采用超声-光芬顿组合技术处理硝基苯,达到硝基苯彻底矿化的目的。本文分别采用超声、紫外、芬顿氧化技术以及其组合技术降解硝基苯,初步探讨了各技术参数对反应过程的影响及其作用机理,并分别分析了超声与紫外、芬顿以及光芬顿的协同强化作用。超声-紫外降解硝基苯的研究表明：超声-紫外降解硝基苯存在协同强化作用,硝基苯的降解受反应时间、温度、pH、超声波功率等的影响。时间越长、温度越高,硝基苯去除率越高,而超声-紫外的协同作用减弱。pH对紫外降解硝基苯的过程几乎没有影响,但是超声及超声-紫外降解硝基苯的过程受pH影响,硝基苯降解率随pH先增高后降低,在pH=5时达到最大值,去除率分别为22.61%、24.16%。超声及超声-紫外降解硝基苯的超声功率最佳值为100W,此时硝基苯降解率分别为18.14%、24.29%;TOC去除率分别为18.77%和25.4%。超声-芬顿降解硝基苯的研究表明：超声-芬顿降解硝基苯存在协同强化作用。H202浓度由75mg/L增加至500mg/L,硝基苯去除率先升高后保持不变,TOC去除率逐渐升高。Fe2+浓度由10mg/L升高至90mg/L,硝基苯和TOC去除率均略微减小。硝基苯去除率随温度升高呈先升高后稳定的趋势,温度大于25℃后硝基苯去除率变化不大,去除率达到83.25%。硝基苯去除率随pH上升呈先增高后降低的趋势,在pH=3时达到最大值。超声波功率由50W提高至200W,硝基苯降解效率先上升后下降,在超声功率100W时,联合作用降解硝基苯效率达到最大值84.82%,TOC去除率为29.38%。超声-光芬顿联合作用处理硝基苯的研究表明,H2O2初始浓度是硝基苯降解和矿化的最显著影响因素,反应时间和超声功率是硝基苯矿化的显著影响因素,Fe2+浓度是非显著影响因素。最佳工艺条件为：H2O2500mg/L、Fe2+10mg/L、反应时间60min、超声波功率100W,初始浓度为200mg/L的硝基苯完全降解,TOC去除率达到73.0%。芬顿、紫外光-芬顿和超声-紫外光-芬顿降解硝基苯过程均符合一级反应动力学模式,反应速率常数分别为3.37×10-2min-1、3.81×10-2min-1和5.10×10-2min-1。

关键词：超声波紫外光芬顿协同强化硝基苯

铁碳微电解耦合芬顿处理EDTA络合废水的研究

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铁碳微电解耦合芬顿处理EDTA络合废水的研究

作者：周东方华南理工大学

学位级别：硕士

由于传统的物化工艺破络不彻底,电镀络合废水一直是难处理的废水。尽管铁碳微电解工艺在处理络合废水时具有廉价、操作简单等优势,但是微电解仍存在破络效率不高,深度处理程度不够等弊端。因此,本研究以络合废水为处理对象,在微电解后... 详细信息

由于传统的物化工艺破络不彻底,电镀络合废水一直是难处理的废水。尽管铁碳微电解工艺在处理络合废水时具有廉价、操作简单等优势,但是微电解仍存在破络效率不高,深度处理程度不够等弊端。因此,本研究以络合废水为处理对象,在微电解后加入双氧水(H2O2),构成微电解/芬顿耦合工艺,以充分发挥微电解(internal electrolysis,IE)与芬顿(Fenton)的协同作用,实现络合废水的彻底破络、重金属离子的高效去除和EDTA的降解。通过对微电解与芬顿工艺耦合方式及处理Cu-EDTA模拟废水、Cu-EDTA和Ni-EDTA模拟混合废水的效能和工艺条件,微电解/芬顿处理EDTA络合废水作用机制、EDTA降解途径等内容的系统深入研究,以期为微电解/芬顿耦合工艺处理络合废水的应用提供技术指导和理论依据。微电解与芬顿工艺处理Cu-EDTA的工艺效能的对比研究结果表明,微电解/芬顿联合工艺(IEF)比单独的微电解、芬顿工艺具有更高的处理效能。IEF可有效去除废水中重金属离子并降解络合剂阴离子,实现络合废水的达标排放。IEF处理50 mg/L的Cu-EDTA模拟废水时,反应40 min后,Cu2+和TOC的去除率分别达到99.57%和83.57%,水中残存的TOC和EDTA分别低至21.44 mg/L和7.16 mg/L,这些结果表明IEF具有高效破络、氧化降解络合阴离子的能力。批式实验结果表明,IEF处理Cu-EDTA废水的效果随废水初始pH值的降低而升高,随Cu-EDTA浓度的降低而升高。IEF处理Cu-EDTA废水适宜的工艺条件为:初始pH为2.0.0,铁屑投加量为300 g/L,Fe/C质量比为2:1:1,Fe2+/H2O2为1:3:5;前段IE反应时间宜控制在155 min,后段Fenton反应时间宜控制在20 min左右。采用经验参数方程90=0.911-0.5122.0030.12可以灵活调控微电解工艺中铁屑投加量、初始pH以及初始Cu-EDTA浓度等参数的变化,采用ORP指标可以灵活控制芬顿工艺中H2O2的投加量,以取得最佳的处理效果。采用IEF处理50 mg/L的Cu-EDTA模拟废水时,在初始pH为3.0、铁屑投加量为30 g/L、Fe/C质量比为3:1、Fe2+/H2O2为1:4、IE和Fenton反应时间均为20 min的条件下,Cu2+、TOC和EDTA的去除率分别达到99.6%、81.3%和84.4%。IEF处理Cu-EDTA与Ni-EDTA的混合络合废水,铁屑投加量、初始pH以及双氧水投加量等主要影响因素对IEF的影响规律与处理单独Cu-EDTA废水时的规律类似。在同等条件下,采用IEF处理50 mg/L的Cu-EDTA与20 mg/L的Ni-EDTA混合模拟废水时,Cu2+、Ni2+和TOC的去除率分别能达到99.34%、95.90%和82.31%,表明IEF不仅能有效处理单一重金属络合废水,而且对混合重金属络合废水也有良好的处理效果。IEF工艺的作用机制包括前段IE段的新生态Fe2+的氧化还原作用、原电池电附集作用、活性态[H]作用和凝胶氢氧化铁的吸附共沉淀作用,以及后段Fenton段的·OH高级氧化作用。IE段主要去除大部分重金属离子以及少部分的络合阴离子,而Fenton段则进一步深度去除重金属离子和大部分络合阴离子。在IE段,各种效应交互作用,Fe3+的置换作用、活性态[H]与凝胶氢氧化铁的吸附共沉淀作用相互起着协同增效作用,且这些作用对于重金属离子去除贡献的大小顺序为:Fe3+置换还原作用>活性态[H]和电附集作用>凝胶氢氧化铁的吸附共沉淀作用>其他;而在Fenton阶段,络合阴离子EDTA在·OH的强氧化作用下,C-C和C-N键断裂,后降解成各种小分子酸,主要的降解产物有氨三乙酸(NTA)、3-二乙氨基-1,2-丙二醇、氨基乙酸、戊酸、丙酸和乙酸等一些小分子酸。微电解和芬顿对Cu2+、Ni2+的去除均符合假一级动力学模型。IEF处理EDTA络合废水,无需添加亚铁盐,H2O2的用量约为200 mg/L。经过IE和Fenton耦合的两段处理,废水的pH从3.0升高至6.5左右,有利于后续絮凝沉淀过程,避免了调节pH的操作。

关键词：微电解芬顿 EDTA 破络氧化降解