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南京夏季大气臭氧光化学特征与敏感性分析

环境科学 2024年第3期45卷 1382-1391页

作者：罗丽彤章炎麟林煜棋 Ahsan Mozaffar 曹梦瑶南京信息工程大学应用气象学院南京210044 南京信息工程大学教育部气候与环境变化国际合作联合实验室大气环境中心南京210044

对流层臭氧(O_(3))主要由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)经过一系列光化学反应生成,反应过程呈现复杂的非线性关系.为深入了解O_(3)的光化学特征及生成机制,利用2018年夏季大气O_(3)与VOCs的观测数据,结合大气零维框架模拟模型F0AM-... 详细信息

对流层臭氧(O_(3))主要由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)经过一系列光化学反应生成,反应过程呈现复杂的非线性关系.为深入了解O_(3)的光化学特征及生成机制,利用2018年夏季大气O_(3)与VOCs的观测数据,结合大气零维框架模拟模型F0AM-MCM,研究O_(3)超标日和非O_(3)超标日的O_(3)光化学特征之间的差异性.观测结果表明,O_(3)超标日期间φ(O_(3))和φ(TVOCs)的平均值分别为47.8×10^(-9)和49.0×10^(-9),为非O_(3)超标日期间O_(3)(26×10^(-9))和TVOCs(30×10^(-9))体积分数的1.8倍和1.6倍.使用F0AM模型,借助EKMA曲线和RIR分析等识别O_(3)敏感性,发现南京市O_(3)超标日和非O_(3)超标日O_(3)的形成均主要受VOCs和NOx的协同控制.F0AM-MCM模拟结果表明,在O_(3)超标日,·OH和HO_(2)的日平均混合比分别是非O_(3)超标日的1.3倍和1.8倍,表明O_(3)超标日期间具有更强的大气氧化能力,且·OH和HO_(2)的形成和损失速率也有明显的增加,表明自由基循环的增强.此外,O_(3)超标日的O_(3)生成速率明显高于非O_(3)超标日,从而导致了O_(3)超标日的O_(3)净生成速率明显高于非O_(3)超标日.以上发现提高了对南京夏季O_(3)超标日大气O_(3)光化学特征的认识.

关键词：臭氧(O_(3)) 挥发性有机物(VOCs) 臭氧敏感性 F0AM模型生成机制

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海南岛臭氧污染时空变化及敏感性特征

环境科学 2023年第9期44卷 4799-4808页

作者：符传博丹利佟金鹤徐文帅海南省气象科学研究所海口570203 中国科学院大气物理研究所东亚区域气候-环境重点实验室北京100029 海南省南海气象防灾减灾重点实验室海口570203 海南省环境科学研究院海口571126

基于环境空气质量数据、气象观测数据和卫星遥感资料,研究了2015~2020年海南岛臭氧(O_(3))污染的时空分布、变化趋势、 O_(3)生成敏感性及其与气象因子的关系.结果表明,海南岛O_(3)-8h(日最大8 h滑动平均值)表现为西部和北部偏高,中部... 详细信息

基于环境空气质量数据、气象观测数据和卫星遥感资料,研究了2015~2020年海南岛臭氧(O_(3))污染的时空分布、变化趋势、 O_(3)生成敏感性及其与气象因子的关系.结果表明,海南岛O_(3)-8h(日最大8 h滑动平均值)表现为西部和北部偏高,中部、东部和南部偏低的分布特征,2015年O_(3)-8h浓度最高,2019年O_(3)-8h浓度超标占比最大.O_(3)-8h浓度与平均气温(P敏感性)呈波动式地下降趋势,其趋势系数和气候倾向率分别为-0.514和-0.123 a^(-1).气象因子与海南岛FNR值有较好的相关关系.

关键词：臭氧(O_(3)) 臭氧检测仪(OMI) 卫星监测臭氧敏感性海南岛

基于DOAS地空观测的典型热带地区臭氧敏感性研究

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环境科学学报 2021年第6期41卷 2262-2271页

作者：刘蕊冯涛郭艳林王颢樾明蕊王珊珊周斌云南大学地球科学学院昆明650504 云南省高校低纬高原大气环境与边界层过程重点实验室昆明650504 云南财经大学信息学院昆明650000 崇明生态研究院上海202151 复旦大学环境科学与工程系上海市大气颗粒物污染防治重点实验室上海200438

利用主动LP-DOAS和被动Zenith-sky DOAS两种地基观测系统,对我国典型热带地区西双版纳的甲醛(HCHO)、二氧化氮(NO_(2))和臭氧(O_(3))进行了立体观测,并基于HCHO/NO_(2)比值法对该地区的臭氧敏感性进行了研究.结果表明,地面主动LP-DOAS... 详细信息

利用主动LP-DOAS和被动Zenith-sky DOAS两种地基观测系统,对我国典型热带地区西双版纳的甲醛(HCHO)、二氧化氮(NO_(2))和臭氧(O_(3))进行了立体观测,并基于HCHO/NO_(2)比值法对该地区的臭氧敏感性进行了研究.结果表明,地面主动LP-DOAS观测的353个HCHO/NO_(2)小时均值结果中,有118个样本值2,占总数的41.4%,说明该地区的O_(3)浓度主要受NO_x的影响,且主要集中在上午10:00—晚上8:00.使用Zenith-sky DOAS观测的HCHO/NO_(2)垂直柱浓度数据验证了OMI/NASA的HCHO/NO_(2)比值数据在该地区的准确性,48个有效样本的相关系数为0.72,且变化趋势一致.在此基础上,利用OMI/NASA 2006—2016年的HCHO/NO_(2)比值数据研究了西双版纳臭氧敏感性的时空变化特征,结果表明,无论是季节变化还是年际变化该地区始终处于NO_x控制区,且比值高值区集中在勐海和勐腊县.最后对地空观测结果的差异性和不确定性进行了讨论.

关键词：差分吸收光谱技术(DOAS) 臭氧敏感性甲醛(HCHO) 二氧化氮(NO_(2)) OMI 西双版纳

基于OBM和EBM方法的长三角夏季臭氧敏感性多维度校验的模拟研究

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基于OBM和EBM方法的长三角夏季臭氧敏感性多维度校验的模拟研究

作者：徐丹妮华南理工大学

学位级别：硕士

自《大气污染防治行动计划》颁布以来,我国开展了大气污染防治工作,并取得了重大成就。全国74个重点城市年均PM浓度降幅达47.2%,江苏、安徽、浙江等长三角省区PM污染问题已得到有效遏制。然而,臭氧污染仍呈现快速上升和蔓延态势。臭氧... 详细信息

自《大气污染防治行动计划》颁布以来,我国开展了大气污染防治工作,并取得了重大成就。全国74个重点城市年均PM浓度降幅达47.2%,江苏、安徽、浙江等长三角省区PM污染问题已得到有效遏制。然而,臭氧污染仍呈现快速上升和蔓延态势。臭氧污染已成为我国,尤其是长三角地区空气质量持续改善的瓶颈问题。由于臭氧与其前体物呈现复杂的非线性关系,精准识别臭氧敏感性成为制定有效臭氧防控策略的前提。然而现有方法无法准确识别臭氧敏感性,其主要难点体现在:(1)导致基于观测数据的模型(Observation-based models,OBM)和基于排放源清单的模型(Emission-based models,EBM)识别臭氧敏感性出现差异的主控因子不清;(2)区域传输对臭氧敏感性的影响机制不明确,不同区域间的相对贡献与臭氧敏感性关联不彰;(3)EBM方法存在模拟误差,对风场模拟较差,可能无法准确模拟传输过程从而对臭氧敏感性识别结果产生影响。本研究围绕上述三个影响臭氧敏感性识别的难点问题,综合应用OBM和EBM方法分析识别影响差异产生的主控因素,并建立融合差异的技术路线。主要结论如下:本研究通过探索影响OBM和EBM方法识别臭氧敏感性的因素发现,缺少甲醛(HCHO)观测数据,使用二氧化氮(NO)观测数据存在高估,臭氧敏感性识别判定的关注时段差异,以及前体物削减范围是导致识别结果产生差异的主要原因。将前三个因素在OBM中进行调整后发现,OBM的识别结果趋向于NO控制区。此外在EBM中调整了前体物削减范围后发现,扩大减排区域会使得EBM识别结果趋向于VOCs控制区。基于此建立差异融合技术路线后,通过调整以上四个因素,两个模型识别一致的臭氧敏感性天数从6-11天上升至20-21天,代表差异的DIS值减少了约55%。借助综合过程速率(Integrated process,IPR)和臭氧源示踪技术(Ozone source apportionment technology,OSAT)等多种诊断工具探究传输影响臭氧敏感性变化的内在机制。结果表明,物理传输是影响臭氧敏感性转变的主控因子。由于排放源结构差异,导致不同源区传输影响臭氧敏感性的机制存在差异。其中当浙江的传输贡献较大时,当地臭氧污染控制区趋向于NO控制区。而当江苏和安徽作为主要源区时,臭氧敏感性趋向于VOCs控制区。研究结果指出传输源区与臭氧敏感性变化存在紧密关联性。应用资料同化方法,以期提高模型对于气象场、臭氧及其前体物,尤其是臭氧敏感性模拟的准确度。结果表明气象场同化可以有效改进模型对于气象场的模拟效果,降低气象场模拟误差对臭氧和前体物模拟的影响。同化后气象场模拟效果均有所改进,特别是风场模拟的相关系数(Analysis of correlation,r)提高了约0.16,标准化统一偏差(Normalized mean bias,NMB)和标准化统一误差(Normalized mean error,NME)下降了约13%。同时臭氧及其主要前体物的模拟效果也有所提升,NMB和NME均下降至50%以内。在此基础上,臭氧敏感性的识别结果与OBM的结果更为接近,OBM和EBM识别差异缩小至39%左右。

关键词：长江三角洲基于排放源清单的模型基于观测数据的模型臭氧敏感性资料同化

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咸宁市大气臭氧敏感性和污染来源解析研究

中国环境科学 2021年

作者：任俊宇朱宽广谢旻刘巍高达陈嘉胜金宇宁赵润琪张林涛南京大学大气科学学院湖北省环境科学研究院

为掌握咸宁市臭氧污染状况，基于统计分析方法研究咸宁市2018年臭氧地面观测数据，发现该年从3月至10月均有臭氧浓度超标发生，其中8月、9月和6月有浓度较高且持续时间较长的严重污染，高浓度时段集中于4月至7月的每日12时至20时，浓度... 详细信息

为掌握咸宁市臭氧污染状况，基于统计分析方法研究咸宁市2018年臭氧地面观测数据，发现该年从3月至10月均有臭氧浓度超标发生，其中8月、9月和6月有浓度较高且持续时间较长的严重污染，高浓度时段集中于4月至7月的每日12时至20时，浓度峰值出现时间约为16时前后。使用OBM模型模拟，借助EKMA曲线、RIR分析等识别臭氧敏感性，发现咸宁市属VOCs控制区，臭氧生成对人为源VOCs中的二甲苯类芳香烃和烯烃类较敏感，这两类物种浓度均削减10%后分别得到RIR值为0.271和0.238。开展离线VOCs监测，经PMF方法解析得到5类源，其中工业排放为臭氧污染主要贡献源，二甲苯类芳香烃绝大部分来自溶剂使用，烯烃类主要来自燃烧源。当臭氧超标时，相比于非超标日，植物源、溶剂使用和燃烧源的贡献率有增加，其中植物源的贡献增量较大，而机动车尾气和工业排放的贡献率却有一定程度的降低。

关键词：臭氧臭氧前体物臭氧敏感性挥发性有机物 OBM PMF

碳中和背景下粤港澳大湾区臭氧浓度及敏感性变化

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Journal of Resources and Ecology 2024年第1期15卷 204-213页

作者：郝江虹李悦赵莹程沁毓赵秀勇陈东升北京工业大学环境与生命学部北京区域空气污染控制重点实验室北京100124 交通运输部规划研究院交通排放控制监测技术实验室北京100028 国家能源集团科学技术研究院有限公司清洁高效燃煤发电与污染控制国家重点实验室南京210031

为探究碳中和目标下减排措施对粤港澳大湾区臭氧(O_(3))形成的潜在影响,我们重点研究了粤港澳大湾区城区和郊区的O_(3)浓度和敏感性变化。本文基于中国未来排放动态评估模型(Dynamic Projection model for Emissions in China,简称DPEC... 详细信息

为探究碳中和目标下减排措施对粤港澳大湾区臭氧(O_(3))形成的潜在影响,我们重点研究了粤港澳大湾区城区和郊区的O_(3)浓度和敏感性变化。本文基于中国未来排放动态评估模型(Dynamic Projection model for Emissions in China,简称DPEC)提供的“双碳”目标下的排放情景数据,采用WRF-SMOKE-CMAQ空气质量模式,分别模拟了我国2020年、2030年和2060年这三个关键节点年份的O_(3)浓度,并利用内嵌于CMAQ的DDM(Decoupled Direct Method)模块计算了各地O_(3)对NO_(x)和VOC的一阶敏感系数S_(O_(3_)NO_(x)),以揭示O_(3)对这两种主要前体物排放的响应敏感程度。研究表明:(1)对于O_(3)浓度的变化,从不同季节来看,与2020年相比,粤港澳大湾区地区2030年和2060年冬季O_(3)浓度均呈上升趋势。从不同城市来看,与其他城市相比,深圳的O_(3)浓度一直处于明显的上升趋势。(2)对于O_(3)敏感性的变化,S_(O_(3_)NO_(x))整体呈上升趋势,且负值区域逐渐减少,正值区域逐渐扩大。2030年S_(O_(3_)NO_(x))负值绝对值下降,NO_(x)滴定作用减弱。2060年,粤港澳大湾区大部分地区S_(O_(3_)NO_(x))转化为正值。对S_(O_(3_)NO_(x))来说,未来情景中研究区域全年均为正值且整体呈下降趋势。

关键词：臭氧敏感性未来趋势粤港澳大湾区 CMAQ-DDM

基于观测模型的长三角北部县城区域臭氧敏感性研究

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环境科学与管理 2023年第3期48卷 29-34页

作者：单阳李博吴宝光韩旭韩冬郁建桥南京信息工程大学江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏南京210044 江苏省环境监测中心江苏南京210000 黑龙江省生态环境监测中心黑龙江哈尔滨150056

利用泗阳县城区环境空气质量自动监测站2020年-2022年的监测数据,对近地面大气中臭氧的污染特征进行了分析,并于2022年通过开展108种挥发性有机物(VOCs)组分的在线观测,利用箱体模型研究本地臭氧敏感性。结果表明泗阳县臭氧污染以本地... 详细信息

利用泗阳县城区环境空气质量自动监测站2020年-2022年的监测数据,对近地面大气中臭氧的污染特征进行了分析,并于2022年通过开展108种挥发性有机物(VOCs)组分的在线观测,利用箱体模型研究本地臭氧敏感性。结果表明泗阳县臭氧污染以本地生成为主,奥体中心站点臭氧峰形会出现双峰,而生态公园站点则有拖尾峰,两个站点均受传输影响。两个站点臭氧前体物NO_(x)和CO浓度水平接近,但生态公园站点NO_(x)变化幅度远大于奥体中心。臭氧敏感性分析显示泗阳县城区域属于VOCs控制区,两个站点臭氧生成对前体物的敏感性大小排序为:人为源VOCs>NO_(x)>植物源>CO,对烯烃和芳香烃类的变化较为敏感。

关键词：臭氧特征县城臭氧敏感性相对增量反应活性

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广东省不同天气类型下的臭氧生成敏感性分析

广东化工 2023年第23期50卷 95-99页

作者：蔡日东沈劲林子锋林玉君广东省生态环境监测中心国家环境保护区域空气质量监测重点实验室广东省环境保护大气二次污染研究重点实验室广东广州510308

通过历史观测数据,统计了2018~2022年期间广东省臭氧污染特征,发现在2018~2022年期间,O_(3)的年评价浓度呈现先上升后下降再上升的趋势。广东省的臭氧浓度具有明显的月变化特征,臭氧浓度呈双峰分布,第一个峰值出现在4~5月,第二个峰值为... 详细信息

通过历史观测数据,统计了2018~2022年期间广东省臭氧污染特征,发现在2018~2022年期间,O_(3)的年评价浓度呈现先上升后下降再上升的趋势。广东省的臭氧浓度具有明显的月变化特征,臭氧浓度呈双峰分布,第一个峰值出现在4~5月,第二个峰值为最高峰值,出现在9~10月。广东省O_(3)污染主要分布在珠三角区域,污染较低的城市主要集中在粤东和粤西。将影响广东省的天气型环流形势分为12个种类,在不同天气型下全省各个区域的臭氧生成敏感性也不同,珠三角地区主要以VOCs控制区为主,粤东以NOx控制区和协同控制区为主,粤西以NOx控制区为主,粤北则以协同控制区为主。珠三角臭氧污染比较严重,城市受NOx滴定作用明显,主要为VOCs控制区,在污染较低的区域例如粤东、粤西和粤北开始往NOx和协同控制区转变。

关键词：臭氧污染特征臭氧敏感性天气类型

2020年成都市典型臭氧污染过程特征及敏感性

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环境科学 2021年第12期42卷 5736-5746页

作者：钱骏徐晨曦陈军辉姜涛韩丽王成辉李英杰王波刘政四川省生态环境科学研究院成都610041 四川省环保科技工程有限责任公司成都610041 清华大学环境学院北京100084

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O_(3))和细颗粒物(PM_(2.5))复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NOx、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键V... 详细信息

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O_(3))和细颗粒物(PM_(2.5))复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NOx、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键VOCs物种进行来源解析.结果表明,臭氧超标日各污染物浓度均有所上升,VOCs物种中芳香烃和含氧(氮)化合物上升幅度较大;成都市城区O_(3)超标天对应的臭氧处于显著VOCs控制区,芳香烃和烯烃对O_(3)生成最为敏感,且存在削减NOx的不利效应;结合VOCs来源解析,城区VOCs主要来源:移动源(22.4%)、餐饮及生物质燃烧源(21.8%)、工业源(15.1%)和溶剂使用源(9.3%),臭氧超标天溶剂使用源、餐饮及生物质类燃烧源贡献率明显上升.成都市城区春季应以VOCs减排为重点,并加大芳香烃和烯烃相关源控制力度.

关键词：臭氧(O_(3)) NO_(x) 挥发性有机物(VOCs) 臭氧敏感性主控因子来源解析