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金属学报 2004年第2期40卷 125-129页

作者：徐爱群东南大学分析测试中心南京210096

用自蔓延燃烧合成法(SHS)制备了比较致密的NiTi合金,并对经固溶和时效处理后的合金进行了X射线衍射和透射电子显微术分析,在样品中除了有热处理前就存在的Ti_2Ni外,又出现了两种相,一种是已报道过的Ti_(11)Ni_(14)(又称Ti_3Ni_4),为菱... 详细信息

用自蔓延燃烧合成法(SHS)制备了比较致密的NiTi合金,并对经固溶和时效处理后的合金进行了X射线衍射和透射电子显微术分析,在样品中除了有热处理前就存在的Ti_2Ni外,又出现了两种相,一种是已报道过的Ti_(11)Ni_(14)(又称Ti_3Ni_4),为菱形结构(a=0.67nm,α=113.85°),它与基体(B2结构,a=0.302nm)的关系为:(111)_(Ti)_(11)Ni_(14)∥(111)_B_2,{110}_(Ti)_(11)_(Ni)_(14)∥{123}_(B2)另一种为新的时效析出相,可用基体中部分Ti原子被Ni原子占据形成的长程有序结构描述,晶格常数为0.873nm,分子式为Ti_(13)Ni_(14)它是一种时效析出亚稳相。

关键词： NiTi合金亚稳析出相自蔓延燃烧合成法时效析出相相结构

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自蔓延燃烧法制备Pd_(0.01)Cu_(x)Ce_((1-x)/2)Zr_((1-x)/2)O_(y)催化剂催化NO制NH_(3)反应的性能研究

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车用发动机 2021年第3期 50-57页

作者：闫瑞宁王一男赵旭腾刘旻刘兴胡琨石福禄王涛林赫黄震上海交通大学新能源动力研究所教育部重点实验室上海200240 上汽汽车乘用车公司技术中心上海201804 北京市机动车排放管理中心北京100176

被动式氨SCR系统是一种应用在稀燃发动机,可减少NO_(x)排放,生产SCR用氨的后处理方法,该系统使用NO与H_(2)作为原料气在催化剂的作用下产生氨气用于后续SCR脱硝。通过试验研究,采用自蔓延燃烧合成(SHS)法合成了Pd_(0.01)Cu_(x)Ce_((1-x)... 详细信息

被动式氨SCR系统是一种应用在稀燃发动机,可减少NO_(x)排放,生产SCR用氨的后处理方法,该系统使用NO与H_(2)作为原料气在催化剂的作用下产生氨气用于后续SCR脱硝。通过试验研究,采用自蔓延燃烧合成(SHS)法合成了Pd_(0.01)Cu_(x)Ce_((1-x)/2)Zr_((1-x))/2 O_(y)(x=0,0.1,0.2,0.4)催化剂。用XRD、BET、Raman、H_(2)-TPR、XPS、原位表征等方法研究了它们的催化活性。建立了Pd_(0.01)Cu_(x)Ce_((1-x)/2)Zr_((1-x)/2)O_(y)(x=0,0.1,0.2,0.4)催化剂的反应性与物种组成、酸性质和氧化还原性能的关系。结果表明,适量的铜掺杂可以形成更多的酸性位点,调节表面元素的价态分布,有助于产生更高的催化效率。其中,Pd_(0.01)Cu_(0.1)Ce_(0.45)Zr_(0.45)O_(x)的氨转化率最高,反应温度窗口较宽(225~375℃),NO向NH_(3)转化率大于90%。这是由于高度分散的CuO增强了CuO与Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_(2)载体之间的相互作用,从而提高了催化活性。

关键词：选择性催化还原催化剂制备自蔓延燃烧合成法

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钙钛矿型四效催化剂技术研究

钙钛矿型四效催化剂技术研究

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作者：唐凌武汉理工大学

学位级别：硕士

近年来柴油机凭借低油耗、高动力的优势逐渐受到广泛关注,但是随着柴油机排放尾气污染的日益严重,传统的低排技术难以综合控制尾气排放,尤其是氮氧化物和颗粒物的危害。目前,柴油机四效催化转化技术可以同时降低NOx、PM、HC和CO的排放,... 详细信息

近年来柴油机凭借低油耗、高动力的优势逐渐受到广泛关注,但是随着柴油机排放尾气污染的日益严重,传统的低排技术难以综合控制尾气排放,尤其是氮氧化物和颗粒物的危害。目前,柴油机四效催化转化技术可以同时降低NOx、PM、HC和CO的排放,因此开发新型柴油机尾气净化催化剂成为热门课题。本文采用自蔓延燃烧合成法制备了LaCoO3((?)=1mol、1.5mol、2mo1.3mol、3.5mo1), LaFEO3((?)=lmol、2mol、3mol、3.5mol)的钙钛矿型复合氧化物催化剂。采用XRD、BET、SEM等技术对相关样品进行表征,研究表明： 1、由自蔓延燃烧合成法制备的钙钛矿型四效催化转化剂产物纯度很高,杂相很少,颗粒细,操作简单,物理性能总体上都是比较良好的,具有较高的比表面积和孔径。便于催化剂的初选以及配方等基础研究,为后期的整车匹配提供参数,对其研究开发提高效率。 2、Lα0.9K0.1FeO3的比表面积大于Lα0.9K0.1CoO3的比表面积,可以提供更大的催化反应场所,但是Lα0.9K0.1CoO3的孔径大于Lα0.9K0.1FeO3,可以提高较高的反应速率,这两种催化剂都有各自的优势。在众多配方中以配比值φ=lmol的LaCoD3、配比值φ=3.5mol的LaFe03的两种样品较为理想。本文采用催化剂实验室小样装置评价制备的催化剂的性能,研究表明： 3、通过自蔓延燃烧合成法制备的Lα0.9K0.1CoO3同时除去NOχ和碳烟的性能略有提高。Lα0.9K0.1CoO3对NOχ的转化率要比Lα0.9K0.1Fe03的略高,可以达到24%,表现出良好的NOχ催化性能。但是碳烟的起火温度290℃高于Lα0.9K0.1FeO3的起火温度270℃,说明Lα0.9K0.1CoO3的PM转化没有Lα0.9K0.1FeO3理想。而两个催化剂混合后形成的新催化剂由于温度无法协调至最佳温度所以转化率也不高,只有16%。 4、在一般工况下的两种催化剂对NOχ转化率比在浓混合气工况下整体要高些,点火温度比在浓混合气工况下低些,说明一般工况下的催化剂除去NOχ和碳烟净化性能高于浓混合气工况。

关键词：钙钛矿型四效催化剂自蔓延燃烧合成法催化剂实验室小样评价

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过渡金属掺杂改性TWC催化剂产氨特性及作用机制研究

过渡金属掺杂改性TWC催化剂产氨特性及作用机制研究

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作者：闫瑞宁上海交通大学

学位级别：硕士

稀燃汽油机因为其更高的燃烧效率、更好的燃油经济性和更低的排放,是当前非常优秀的发动机燃烧策略之一,但降低其NO排放一直以来都是亟待解决的问题。被动式NH-SCR系统是一种应用在稀燃汽油机上,减少NO排放的技术方法,该方法使用NO与H... 详细信息

稀燃汽油机因为其更高的燃烧效率、更好的燃油经济性和更低的排放,是当前非常优秀的发动机燃烧策略之一,但降低其NO排放一直以来都是亟待解决的问题。被动式NH-SCR系统是一种应用在稀燃汽油机上,减少NO排放的技术方法,该方法使用NO与H作为原料气在TWC催化剂的作用下产生氨气用于后续SCR反应。高效实用的TWC产氨催化剂的研发是目前需要攻关的难题。过渡金属元素在催化剂上的掺杂能提高催化剂的物理及化学性质。因此,本文针对TWC催化剂的有效成分Pt/CeZrO及Pd/CeZrO进行过渡金属元素(Co、Cu、Fe)掺杂改性,并采用XRD、BET、Raman、TEM、H-TPR、XPS、in-situ DRIFTS等表征手段,针对不同类型改性催化剂的性能、结构、物理化学性质及反应机制进行了深入的对比研究。采用自蔓延燃烧合成法制备Pt/CoCe(1-x)/2)Zr(1-x)/2)O(x=0,0.05,0.1,0.2,0.4)催化剂,当钴掺杂量为0.1时,催化剂的产氨活性在175-600℃达到最佳,催化剂的最高转化率为92%。此时,催化剂的比表面积达到最大值(40.176 m/g),催化剂的形貌状态最优秀,Ce/(Ce+Ce)比例达到最大值(0.3082),表面吸附氧(O/(O+O)=0.3393)最为丰富,催化剂的低温还原能力最强,有利于催化反应进行。采用自蔓延燃烧合成法制备Pt/CuCe(1-x)/2)Zr(1-x)/2)O(x=0,0.02,0.05,0.1,0.2,0.4)催化剂,当铜掺杂量为0.1时,催化剂表面的铜开始从稳定的Cu-Ce-Zr-O固溶体转变为结晶态的Cu O,催化剂在300-550℃的温度窗口内达到93%以上的产氨转化率,最高转化率为98%。铜掺杂调节了活性物质Pt O与催化剂表面的相互作用,提高了催化剂的还原性能,是维持催化剂高产氨性能的原因。采用自蔓延燃烧合成法制备Pt/FeCe(1-x)/2)Zr(1-x)/2)O(x=0,0.02,0.05,0.1,0.2,0.4)催化剂,催化剂在300-550℃的温度窗口内达到85%以上的产氨转化率,最高转化率为97%。催化活性介于Co掺杂改型催化剂与Cu掺杂改性催化剂之间。采用自蔓延燃烧合成法制备Pd/MCe(1-x)/2)Zr(1-x)/2)O(M=Co,Cu,Fe;x=0,0.05,0.1,0.2,0.4)催化剂。当M(M=Co,Cu,Fe)的掺杂比例为0.1时,催化剂在30000h空速下产氨性能最佳。与掺杂改性Pt催化剂相比,Cu、Fe掺杂改性Pd催化剂具有更高的最高转化率和更窄的活性温度窗口。当铜掺杂量为0.1时,催化剂能在250-350℃内达到99%的转化率;当铁掺杂量为0.1时,催化剂能在300-400℃内实现NO向NH的完全转化。这是由于少量的Cu、Fe掺杂提高了催化剂的低温还原能力及催化剂表面化学吸附氧比例,进而提高催化活性。通过in-situ DRIFTS原位表征对Pt/CuCeZrO催化剂进行反应机理研究,发现升温过程中,催化剂表面的桥式硝酸盐吸附位点逐渐转化为双齿硝酸盐吸附位点、单齿硝酸盐吸附位点及Pt线性吸附位点。该多相催化反应可能的产氨路径为NO→NO(单齿、双齿)+Pt-NO→NO→NH。高温下NO易转化为NO降低选择性。通过in-situ DRIFTS原位表征对Pt/FeCeZrO催化剂进行反应机理研究,发现升温过程中催化剂表面的部分桥式硝酸盐吸附位点逐渐转化为双齿硝酸盐吸附位点、单齿硝酸盐吸附位点。该多相催化反应可能的产氨路径为NO→NO(单齿、双齿、桥式)→NO→NH。Fe改性催化剂没有完全利用Pt带来的NO活性位点,因此催化剂活性略低,但该催化剂高温下选择性高,NO不易转化为NO。

关键词：被动NH3-SCR技术自蔓延燃烧合成法改性TWC催化剂反应机理过渡金属元素

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MnCePrO_(2-δ)复合氧化物在O_2及NO_x气氛中对柴油机颗粒的氧化活性研究

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柴油机 2018年第5期40卷 13-17页

作者：黄勇王可欣管斌倪虹林赫上海交通大学上海200240 中国环境科学研究院北京100012

将采用自蔓延高温燃烧合成法(SHS)制备的一系列MnCePrO^(2-δ)复合氧化物催化剂以及贵金属Pt催化剂涂覆于空白的DPF载体上,对其同时去除柴油机尾气中碳烟颗粒物和氮氧化物反应的催化活性进行研究。结果表明:MnCePrO^(2-δ)系列催化剂在... 详细信息

将采用自蔓延高温燃烧合成法(SHS)制备的一系列MnCePrO^(2-δ)复合氧化物催化剂以及贵金属Pt催化剂涂覆于空白的DPF载体上,对其同时去除柴油机尾气中碳烟颗粒物和氮氧化物反应的催化活性进行研究。结果表明:MnCePrO^(2-δ)系列催化剂在氧化碳烟颗粒物和NO的性能上相较于贵金属Pt有明显的优势。其中,Mn_(0. 3)Ce_(0. 5)Pr_(0. 2)具有最好的催化活性,催化去除碳烟颗粒的起燃温度为296℃,最大氧化碳烟颗粒速率温度为418℃,NO的转化率达到65. 6%。利用程序升温反应技术研究了气体流量和加载碳烟质量的变化对Mn_(0. 3)Ce_(0. 5)Pr_(0. 2)催化剂催化活性的影响。研究表明:当气体流量由500 (mL·min^(-1))减小至100 (mL·min^(-1))时,碳烟颗粒的起燃温度和最大氧化速率温度分别降低了10℃和20℃,而加载的碳烟质量的改变对碳烟颗粒的起燃温度和最大氧化速率温度没有影响。

关键词：自蔓延燃烧合成法催化剂碳烟颗粒程序升温反应

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