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供水管网中自由氯作用下氧氟沙星的迁移转化规律研究

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供水管网中自由氯作用下氧氟沙星的迁移转化规律研究

作者：金艺浙江工业大学

学位级别：硕士

近年来,随着生活水平的提高和医疗技术的进步,抗生素在医疗领域被大量使用。氧氟沙星(OFL),作为其中喹诺酮类抗生素的典型代表,在临床医学中被广泛应用。尽管其具有良好的治愈效果,但同时也不断在水体、沉积物、土壤等多种环境介质中被... 详细信息

近年来,随着生活水平的提高和医疗技术的进步,抗生素在医疗领域被大量使用。氧氟沙星(OFL),作为其中喹诺酮类抗生素的典型代表,在临床医学中被广泛应用。尽管其具有良好的治愈效果,但同时也不断在水体、沉积物、土壤等多种环境介质中被检出。这些环境残留会影响植物的生长发育、抑制甚至杀死环境中的某些微生物并对人类健康产生影响。此外,近年来,具有致癌、致畸、致突的三卤甲烷(THMs)和卤乙酸(HAAs)等消毒副产物也不断在饮用水中被检出且含量有逐年增多的趋势,威胁人类健康。氧氟沙星的环境残留问题和消毒副产物所带来的水污染问题受到了人们的广泛关注。同时,关于氧氟沙星等抗生素在环境中迁移转化规律的研究也成为了饮用水安全领域的研究热点。目前,对氧氟沙星的去除和饮用水消毒的研究已有很多,并且取得了很大的进展,但仍存在一些不足。其中,对氧氟沙星的研究主要集中在烧杯去离子水等简单的反应环境下,对于供水管网复杂环境中氧氟沙星的降解以及迁移转化过程的研究尚未见诸报道。因此,本课题以城市水系统中长期存在的氧氟沙星为研究对象,以浙江某高校大型给水管网水质综合模拟实验平台为研究手段,系统研究了供水管网和烧杯去离子水中在自由氯作用下氧氟沙星的迁移转化规律,对有效控制氧氟沙星进入到城市水系统及保护人体健康和环境提供了一定的参考意义。本课题研究了在不同管材、流速、pH、自由氯浓度、温度作用下氧氟沙星在管网中的降解动力学、产物生成,并将氧氟沙星在烧杯和管网中的降解实验进行对比。其结果表明:在管网和去离子水中自由氯氧化氧氟沙星的反应速率随自由氯浓度的增加而增加,且氧氟沙星在去离子水中降解效率高于在管网中的降解效率,自由氯氧化氧氟沙星的反应符合二级动力学模型。不同pH条件下自由氯氧化氧氟沙星的降解速率为中性﹥酸性﹥碱性。管材和温度对降解影响都比较明显。氧氟沙星在PE管和不锈钢管中的降解速度接近,且均高于在球墨铸铁管中的降解速度。随着温度的升高,降解速率不断升高,说明氧氟沙星降解是个吸热过程。流速对氧氟沙星在管网中和去离子水中的降解速率的影响不大。通过液相色谱-质谱法(LC-MS)对自由氯氧化氧氟沙星的中间产物进行了检测,结果表明:哌嗪环是参与氧化反应的主要基团,哌嗪环上的N4原子是参与氧化反应的主要点位。自由氯使氧氟沙星失去一个-CH形成氧化产物M-61,继续对哌嗪环上的N4原子作用,脱去CHN形成氧化产物M-101。噁嗪环开环形成氧化产物M-139。喹诺酮环上的N2原子被Cl取代形成氧化产物M-108。另外,自由氯一方面进攻哌嗪环上的羟基,夺取氢失去一个HO分子形成氧化产物M-18,另一方面失去一个CO分子形成氧化产物M-44。随着反应的进行,发生取代反应,H原子被Cl原子取代,形成氧化产物M+44。此外,本课题分析了自由氯氧化氧氟沙星过程中THMs和HAAs的生成规律。其中,THMs主要以三氯甲烷(TCM)的形式存在;HAAs主要以—氯乙酸(MCAA)的形式存在。随着反应时间的增加,THMs、HAAs的浓度均逐渐增大。

关键词：供水管网水质自由氯氧氟沙星降解动力学研究形成机制

自由氯、氯胺和顺序氯化对饮用水消毒效果的试验研究

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供水技术 2012年第4期06卷 13-16页

作者：刘艳艳徐中惠王素影天津市公用事业设计研究所天津通用水务有限公司

研究了自由氯、氯胺和顺序氯化三种消毒方式对大肠埃希氏菌和粪肠球菌的灭活效果。结果表明,自由氯浓度越高,对细菌的灭活速率和最终灭活率越大;氯胺浓度越高,对细菌的灭活速率和最终灭活率越大;顺序氯化消毒效果优于单独使用自由氯或... 详细信息

研究了自由氯、氯胺和顺序氯化三种消毒方式对大肠埃希氏菌和粪肠球菌的灭活效果。结果表明,自由氯浓度越高,对细菌的灭活速率和最终灭活率越大;氯胺浓度越高,对细菌的灭活速率和最终灭活率越大;顺序氯化消毒效果优于单独使用自由氯或氯胺时的消毒效果。同时,还探讨了pH和温度对三种消毒方式的影响。

关键词：消毒饮用水自由氯氯胺顺序氯化

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军队固定设施饮用水有效自由氯消毒准则

军队卫生杂志 1987年第1期 114-115页

作者：王福玉

适宜的饮水消毒对军队具有极其重要的作用。为了建立军队固定设施饮用水消毒准则,作者用有效自由氯（FAC）对不同水质水中的各种微生物进行了灭活研究。作者选用了大肠杆菌、鼠伤寒肠菌、志贸氏C属痢疾杆菌、霍乱弧菌、酵母菌、f2噬菌... 详细信息

适宜的饮水消毒对军队具有极其重要的作用。为了建立军队固定设施饮用水消毒准则,作者用有效自由氯（FAC）对不同水质水中的各种微生物进行了灭活研究。作者选用了大肠杆菌、鼠伤寒肠菌、志贸氏C属痢疾杆菌、霍乱弧菌、酵母菌、f2噬菌体、脊髓灰质炎病毒等作为实验微生物。在不耗氯水及pH5、7、9的缓冲液中进行了基础测定试验——即测定灭活4个log（99.99％）微生物所需要的最小剂量和接触时间。其结果

关键词：自由氯饮用水肠道病毒军队国家机器

真空紫外/氯高级氧化法去除水中卡马西平试验研究

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土木与环境工程学报（中英文） 2022年第3期44卷 133-140页

作者：谢咏柳黄河赵志伟郑怀礼重庆大学环境与生态学院重庆400045

为去除水中典型难降解污染物卡马西平(CBZ),构建了真空紫外/氯高级氧化体系,考察基于真空紫外或自由氯的不同氧化体系中CBZ去除效能的差异;探究pH值、自由氯投加量、水中重碳酸盐、腐殖酸对真空紫外/氯体系去除CBZ效果的影响及自由氯在... 详细信息

为去除水中典型难降解污染物卡马西平(CBZ),构建了真空紫外/氯高级氧化体系,考察基于真空紫外或自由氯的不同氧化体系中CBZ去除效能的差异;探究pH值、自由氯投加量、水中重碳酸盐、腐殖酸对真空紫外/氯体系去除CBZ效果的影响及自由氯在该体系中的衰减情况;通过自由基淬灭试验,进一步探究在真空紫外/氯体系中氧化CBZ的主要活性物质。结果表明:在pH值为6,氯投加量为8 mg/L,CBZ初始浓度为30μmol/L时,真空紫外/氯体系中反应16 min后CBZ去除率超过99.5%;在相同条件下,真空紫外/氯体系去除CBZ的速率常数是真空紫外体系、UV/氯体系的1.75、5.30倍,真空紫外和自由氯具有协同去除CBZ的作用;在酸性条件下,CBZ的去除效果较好,最佳反应pH值为6;自由氯投加量是影响CBZ降解速率的重要因素,最佳自由氯投加量为8 mg/L;而水中重碳酸盐和天然有机物对CBZ的去除均呈现抑制作用;真空紫外/氯体系降解CBZ的过程中,自由氯消耗主要为紫外光激发消耗,而与CBZ及降解产物反应较为微弱,该体系存在HO·和Cl·的氧化作用及直接光解作用。

关键词：真空紫外自由氯卡马西平高级氧化技术

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复合二氧化氯的制备及其用于城市污水回用消毒

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化工学报 2012年第2期63卷 578-583页

作者：樊金红王红武马鲁铭同济大学城市污染控制国家工程研究中心上海200092

在酸性环境中通过NaCl电解协同NaClO2化学氧化方法制备的复合二氧化氯溶液中ClO2和自由氯浓度分别达到70%和20%左右,系统地研究了电流密度(A)、NaClO2与NaCl质量比(B)、电解时间(C)对复合溶液中组分浓度和质量百分数的影响,并将复合溶... 详细信息

在酸性环境中通过NaCl电解协同NaClO2化学氧化方法制备的复合二氧化氯溶液中ClO2和自由氯浓度分别达到70%和20%左右,系统地研究了电流密度(A)、NaClO2与NaCl质量比(B)、电解时间(C)对复合溶液中组分浓度和质量百分数的影响,并将复合溶液用于城市污水二级处理出水的消毒。结果表明,复合溶液中自由氯的浓度主要受因素C和A的影响,ClO2的浓度主要受因素C和B的影响,而A对副产物ClO2-和ClO3-的影响最大。总大肠菌群数在105～108个.L-1的城市污水二级处理出水采用复合溶液消毒时,当其中ClO2投加量为4mg.L-1,自由氯含量不低于1.20mg.L-1,经30min接触后出水生物学指标满足GB/T 18920—2002的要求。既降低了消毒剂的使用量,又减少了消毒副产物ClO2-的生成。

关键词：二氧化氯自由氯电解污水消毒

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光电催化氧化处理中各类活性物质的氧化机理

中国环境科学 2019年第5期39卷 2048-2054页

作者：唐建伟李孟李肇东武汉理工大学市政工程系 95338部队

为了深入研究其中各类活性物质氧化机理,以难降解的3,4-二甲基苯胺(3,4-DMA)废水作为研究对象,通过研究不同抑制剂条件下的动力学规律,并以贡献度(kf/K)来量化各活性物质的作用效果,得出氯类活性物质的贡献度为89.03%,羟基自由基(·OH)... 详细信息

为了深入研究其中各类活性物质氧化机理,以难降解的3,4-二甲基苯胺(3,4-DMA)废水作为研究对象,通过研究不同抑制剂条件下的动力学规律,并以贡献度(kf/K)来量化各活性物质的作用效果,得出氯类活性物质的贡献度为89.03%,羟基自由基(·OH)的贡献度为6.24%,而空穴和阳极直接氧化贡献度可以忽略.采用三聚氰胺法、二甲亚砜(DMSO)法和DPD法定性定量测定了空穴、·OH和自由氯的含量,结果表明:较高浓度的氯化钠降低了空穴和·OH的贡献度;·OH的产量符合零级动力学规律,其产生速率为0.106mg/(L·min);自由氯的累积浓度分为3个阶段,第3阶段累积速率为0.159mg/(L·min).自由氯仅占氯类活性物质氧化体系的一小部分,其他含氯氧化物质和氯类自由基的氧化占重要地位.通过GC-MS、UV-vis和TOC检测,发现在反应10.0min前,主要通过氯类活性物质对侧链的快速攻击,使3,4-DMA转化为苯甲醛等易分解的苯环类物质;10.0min后,主要通过·OH对苯环大π键的攻击,使苯环类物质转化为小分子物质,然后继续被·OH氧化直到矿化.

关键词：光电耦合催化氧化羟基自由基自由氯降解机理 3,4-二甲基苯胺

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中压紫外/氯水处理工艺过程中氯的分解规律

环境工程学报 2021年第2期15卷 572-579页

作者：田芳陆昱郭光贲伟伟丁克强梁正超郭晓正张蜀贵南京工程学院环境工程学院南京211167 中国科学院生态环境研究中心饮用水科学与技术重点实验室北京100085

在中压紫外/氯高级氧化技术应用于去除水中微量污染物的过程中,氯的浓度会由于光解作用而降低,直接影响该技术的处理效率。为解决上述问题,通过测定不同中压紫外剂量下氯浓度的变化,研究了氯的分解规律,以及氯投加量、pH、温度、腐殖酸... 详细信息

在中压紫外/氯高级氧化技术应用于去除水中微量污染物的过程中,氯的浓度会由于光解作用而降低,直接影响该技术的处理效率。为解决上述问题,通过测定不同中压紫外剂量下氯浓度的变化,研究了氯的分解规律,以及氯投加量、pH、温度、腐殖酸和常见阴离子等条件对氯分解速率的影响。结果表明,氯的分解遵循一级动力学,其分解速率常数k_(obs)随着氯初始浓度的降低而增加,随pH、腐殖酸浓度及温度升高而增加;在一定范围内k_(obs)与pH或腐殖酸浓度成正相关关系;温度由15℃升高至26℃也使氯的分解速率提高了1倍,主要归因于氯自身的分解随温度升高而加快,而非紫外光解速率提高导致;水中主要阴离子Cl^(−)、NO3^(-)、HCO3^(-)、SO4^(2-)的存在对氯的分解速率几乎没有影响。以上研究结果可为中压紫外/氯水处理工艺设计,尤其是氯投加量和紫外剂量等工艺参数设计提供数据支持。

关键词：中压紫外水处理自由氯动力学

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催化臭氧化3-氯酚中生物毒性的变化

环境化学 2021年第10期40卷 3180-3189页

作者：盛钎魏建建吴江南马德华王连军南京理工大学环境与生物工程学院江苏省化工污染控制和资源化高校重点实验室南京210094

氯酚类化合物具有高毒性、难生物降解的特性,催化臭氧化是处理氯酚类废水的重要方法,但催化臭氧化部分氧化的特性常会导致生物毒性升高.为了识别催化臭氧化3-氯酚(3-CP)过程中的关键致毒因子,研究了不同pH下二氧化锰(MnO_(2))催化臭氧... 详细信息

氯酚类化合物具有高毒性、难生物降解的特性,催化臭氧化是处理氯酚类废水的重要方法,但催化臭氧化部分氧化的特性常会导致生物毒性升高.为了识别催化臭氧化3-氯酚(3-CP)过程中的关键致毒因子,研究了不同pH下二氧化锰(MnO_(2))催化臭氧化降解3-CP过程中总体生物毒性的变化规律,探究了急性生物毒性与常规污染指标3-CP浓度、总有机碳浓度(TOC)以及自由氯(FAC)浓度的相关性.结果表明,MnO_(2)催化臭氧化3-CP时,生物毒性不随母体污染物和TOC浓度同比例降低而是出现了先升高后下降的现象,尤其是当pH=3时,生物毒性最高值约为初始值的26倍.通过生物毒性与常规指标的相关性分析发现,处理过程中生物毒性的大小和自由氯浓度在pH=3—10时显著相关.催化臭氧化溶液中加入自由氯去除剂亚硫酸钠后,生物毒性几乎全部去除,最高点生物毒性去除率达到100%.由此推测,自由氯是MnO_(2)催化臭氧化3-CP中生成的高毒性中间产物,在生物毒性演变中起了关键作用.进一步研究发现,体系中的自由氯是由于臭氧分子氧化形成的,它的生成可能与共存的酚类有机物有关.

关键词：催化臭氧化氯酚降解生物毒性自由氯

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消毒剂和溶解氧对管网铁释放影响的中试研究

环境工程学报 2014年第4期8卷 1410-1416页

作者：鲁智礼王刚亮石宝友孙慧芳徐硕顾军农李玉仙王东升华北水利水电大学环境与市政工程学院郑州450011 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室北京100085 北京市自来水集团有限责任公司北京100031

针对南水北调中线水源地丹江口水库水调入受水区城市后，可能引起管网铁腐蚀产物释放的问题，从北方某受水区城市的实际管网中挖取了原通地下水的3个地点的铸铁管道，在丹江口搭建了中试模拟系统，开展水源切换以及消毒剂和溶解氧对管... 详细信息

针对南水北调中线水源地丹江口水库水调入受水区城市后，可能引起管网铁腐蚀产物释放的问题，从北方某受水区城市的实际管网中挖取了原通地下水的3个地点的铸铁管道，在丹江口搭建了中试模拟系统，开展水源切换以及消毒剂和溶解氧对管网铁释放影响的中试研究。结果表明，实验管道管垢较薄且稳定性较差，在水源切换初期有“黄水”现象发生；增加进水硫酸根浓度，管网系统出水总铁浓度和浊度均有所增加；在0．3～3．6mg／L的范围内改变进水自由氯浓度对实验系统铁释放的影响没有明显的规律；但进水氯胺浓度从1．3mg／L增加到2．0mg／L时，Ys系统的铁释放有所升高；进水溶解氧浓度从8mg／L增加到15mg／L时，实验系统的铁释放都有明显的降低，但再增加到20mg／L时，铁释放反而有所升高。

关键词：南水北调水源切换硫酸根自由氯氯胺溶解氧铁释放